動(dòng)力學(xué)蒙特卡洛方法(kmc)及相關(guān)討論-資料下載頁(yè)
2025-01-15 01:38本頁(yè)面
【正文】 有這方面工作的介紹?；诩磿r(shí)動(dòng)態(tài)分析的KMC方法(onthefly KMC)到目前為止，所有的KMC都是在模擬之前建立好所有可能的躍遷途徑。但是實(shí)際上所有是很難達(dá)到的目標(biāo)。因?yàn)楹芏嗤緩竭h(yuǎn)離一般的直覺(jué)，而且在演化過(guò)程中體系有可能尋找到新的途徑。因此，躍遷途徑應(yīng)該隨著體系的演化而不斷更新，是動(dòng)態(tài)的過(guò)程。Henkelman和J246。nsson將途徑搜索和KMC結(jié)合起來(lái)，提出了即時(shí)動(dòng)態(tài)的KMC方法 onthefly KMC [12]：在每一個(gè)穩(wěn)態(tài)(勢(shì)阱)處，選定一個(gè)激活原子(一般是近鄰不飽和的原子)，在以其為中心的局部區(qū)域內(nèi)引入呈高斯分布的隨機(jī)位移，即加入擾動(dòng)，然后利用dimer方法 [13]尋找所有可能的躍遷途徑。建立起即時(shí)的途徑庫(kù)之后再通過(guò)普通KMC算法進(jìn)行模擬。顯然，這種方法的計(jì)算量非常大，需要一個(gè)有效的標(biāo)識(shí)方法來(lái)識(shí)別所有已經(jīng)遇到過(guò)的途徑以避免重復(fù)計(jì)算。Trushin提出可以利用包括至激活原子第三殼層的所有格點(diǎn)(順時(shí)針排列)的占據(jù)與否(分別標(biāo)記為1和0)來(lái)構(gòu)建二進(jìn)制數(shù)，從而根據(jù)始態(tài)和終態(tài)的標(biāo)號(hào)來(lái)唯一地標(biāo)識(shí)某條途徑 [14]，例如，激活原子標(biāo)為1，其第一殼層的原子標(biāo)記為2,3,，依此類(lèi)推，然后將原子的標(biāo)號(hào)作為二進(jìn)制的數(shù)位，這樣，每一個(gè)穩(wěn)態(tài)都有唯一的一個(gè)二進(jìn)制數(shù)與之對(duì)應(yīng)。雖然仍不完善，但是這種方法具有非常清晰的邏輯結(jié)構(gòu)，具有良好的擴(kuò)展性。和KMC方法一般情況下KMC的大部分時(shí)間花費(fèi)在選擇途徑上。如果采用普通的方法，即循環(huán)疊加直至從而選擇，這種情況下計(jì)算用時(shí)與途徑數(shù)目呈線(xiàn)性增長(zhǎng)，即算法。按照二叉樹(shù)安排不同數(shù)目的之和可以改進(jìn)到 [15]：將所有作為樹(shù)葉(不足2整數(shù)次冪的葉子由0填補(bǔ))，每?jī)善~子之和作為父節(jié)點(diǎn)，依次類(lèi)推直至樹(shù)根。一株二叉樹(shù)構(gòu)建完畢后，生成一個(gè)隨機(jī)數(shù)，由樹(shù)根開(kāi)始尋找，若不大于左子節(jié)點(diǎn)，沿左分支向下尋找；否則設(shè)，沿右分支向下尋找，直至樹(shù)葉，體系按途徑演化。Slepoy和Thompson等進(jìn)一步提出分流拒絕(positionrejection, CR)方法以實(shí)現(xiàn)搜索用時(shí)與途徑總數(shù)無(wú)關(guān)的算法 [16]：(1)先找出和，按照()將條途徑分為個(gè)組，(2)然后生成隨機(jī)數(shù)，按照上述二叉樹(shù)尋找所落入的組別，(3)再生成兩個(gè)隨機(jī)數(shù)和，設(shè)，其中為該組中包含的途徑數(shù)，如果，則選擇途徑，否則重復(fù)步驟(3)，直至有一條途徑被選中為止?？梢钥闯?，CR算法雖然搜索速度很快，但是每一步KMC需要產(chǎn)生至少4個(gè)隨機(jī)數(shù)(用于確定前進(jìn)時(shí)間)，因此需要高質(zhì)量的隨機(jī)數(shù)發(fā)生器。不過(guò)對(duì)于躍遷途徑復(fù)雜的體系演化而言，CR的效率無(wú)疑是很有吸引力的。[1] . Voter, {\it Radiation Effects in Solids} (Springer 2006) p. 124.[2] H. Eyring, J. Chem. Phys. 3, 107 (1935).[3] P. Kratzer, Multiscale Simulation Method in Molecular Science (NIC Serices, Vol. 42, Forschungszentrum, J252。lich 2009) p. 5176.[4] . Dawnkaski, D. Srivastava and . Gamson, J. Chem. Phys. 102, 9401 (1995).[5] . Voter and . Doll, J. Chem. Phys. 80, 5832 (1984).[6] . Voter, Phys. Rev. B 34, 6819 (1986).[7] . Mason, . Hudson and . Sutton, Comp. Phys. Comm. 165, 37 (2005).[8] . Novotny, Phys. Rev. Lett. 74, 1 (1994)。 Erratum 75, 1424 (1995).[9] C. Domain, . Becquart and L. Malerba, J. Nucl. Mater. 335, 121 (2004).[10] . Gillespie, J. Chem. Phys. 115, 1716 (2001).[11] T. Tian and K. Burrage, J. Chem. Phys. 121, 10356 (2004).[12] G. Henkelman and H. J\39。{o}nsson, J. Chem. Phys. 115, 9657 (2001).[13] G. Henkelman and H. J\39。{o}nsson, J. Chem. Phys. 111, 7010 (1999).[14] O. Trushin, A. Karim, A. Kara and . Rahman, Phys. Rev. B 72, 115401 (2005).[15] . Gibson and J. Bruck, J. Phys. Chem. A 104, 1876 (2000).[16] A. Slepoy, . Thompson and . Plimpton, J. Chem. Phys. 128, 205101 (2008).資料來(lái)源 量子化學(xué)網(wǎng)
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