【正文】 顯的影響，結(jié)果如圖510。Pb2+的光催化還原率先隨著CMCD濃度的增加而增大，然后隨著CMCD濃度的增加而逐漸減小，對(duì)于[ARR]=100 mg/L，[Pb2+]=100 mg/L的復(fù)合廢水，Pb2+去除率最大時(shí)的CMCD的濃度為135mg/L。 Pb2+初始濃度對(duì)復(fù)合廢水中Pb2+光催化還原的影響 圖a Pb2+初始濃度對(duì)Pb2+去除率的影響 圖b Pb2+初始濃度對(duì)Pb2+表觀速率常數(shù)的影響 圖511 Pb2+初始濃度對(duì)Pb2+光催化還原的影響 [TiO2]=，[CMCD]= 100mg/L，[ARR]=100 mg/L，pH= 在ARR初始濃度固定的條件下，改變Pb2+的初始濃度，考察Pb2+光催化反應(yīng)的情況，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖511所示。由圖a可知Pb2+初始濃度越低，其去除效率越高。圖b可知其一級(jí)反應(yīng)速率常數(shù)隨Pb2+初始濃度的增大而減小。 ARR初始濃度對(duì)Pb2+光催化還原的影響在Pb2+初始濃度固定的條件下，改變ARR的初始濃度，考察Pb2+光催化反應(yīng)的情況，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖512所示。由圖a可見， ARR初始濃度對(duì)Pb2+光催化反應(yīng)速率影響顯著，當(dāng)ARR初始濃度較低時(shí)，反應(yīng)達(dá)到平衡的時(shí)間更短，結(jié)合圖c可知，其一級(jí)反應(yīng)速率常數(shù)隨ARR初始濃度的增大而減小。由圖b可知ARR初始濃度越高，其還原效率越高。 圖a 不同ARR初始濃度下Pb2+光催化還原 圖b ARR初始濃度對(duì)Pb2+去除率的影響 效果隨時(shí)間的影響圖c ARR初始濃度對(duì)Pb2+光催化還原表觀速率常數(shù)的影響 圖512 ARR初始濃度對(duì)Pb2+光催化還原的影響[TiO2]=，[CMCD]= 100mg/L，[Pb2+]=100 mg/L，pH= Pb2+光催化還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué) 圖513給出了表觀速率常數(shù)倒數(shù)與初始濃度之間呈很好的線性關(guān)系，反映了光催化過程符合LangmuirHinshelwood (LH)動(dòng)力學(xué)規(guī)律，由于實(shí)驗(yàn)的初始濃度較小， LH動(dòng)力學(xué)方程可進(jìn)一步簡(jiǎn)化為準(zhǔn)一級(jí)速率方程，由此可以求出動(dòng)力學(xué)方程如下： 由此得反應(yīng)速率常數(shù)k=min，較單一的Pb2+廢水有明顯的促進(jìn)作用。由表52可知：Pb2+光催化還原的表觀速率常數(shù)隨Pb2+的初始濃度的增加而減小。min，可見經(jīng)CMCD配位作用后，反應(yīng)速率明顯加快。 圖a 無CMCD時(shí)Pb2+的反應(yīng)動(dòng)力學(xué) 圖b 有CMCD時(shí)Pb2+的反應(yīng)動(dòng)力學(xué) [TiO2]=， [ARR]=100 mg/L，pH= [TiO2]=， [CMCD]=130mg/L， [ARR]=100 mg/L，pH=圖513 加入CMCD前后Pb2+的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)表52 復(fù)合廢水中Pb2+光催化降解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程反應(yīng)體系底物初始濃度CR(mg/L)表觀速率常數(shù)K0(1/min)動(dòng)力學(xué)方程反應(yīng)速率常數(shù)k(mg/Lmin)TiO2+ARR+Pb2++CMCD60R2=80100120140TiO2+ARR+Pb2+60R2=80100120140結(jié) 論 通過對(duì)酸性紅R和Pb2+單一污染物廢水在羧甲基β環(huán)糊精強(qiáng)化作用下進(jìn)行光催化還原實(shí)驗(yàn)，我們發(fā)現(xiàn)污染物在金屬鹵化物燈的照射下，基本不會(huì)發(fā)生直接還原；反應(yīng)體系中引入了二氧化鈦后，由于波長(zhǎng)365nm的光可以使二氧化鈦表面產(chǎn)生空穴和電子，光生電子可使酸性紅R和Pb2+發(fā)生光催化還原；經(jīng)過CMCD作用后的酸性紅R和Pb2+的處理效果要明顯好于CMCD作用前的效果。影響酸性紅R和Pb2+處理效果的主要因素有催化劑用量、CMCD濃度、底物初始濃度、反應(yīng)氣氛等。其各自的影響效果如下： （1）隨催化劑用量的增加，污染物去除率呈現(xiàn)先增后降的趨勢(shì)。催化劑的量太少時(shí)，光源產(chǎn)生的光子不能被充分利用，反應(yīng)速度變慢；催化劑的用量過多時(shí)，會(huì)引起光散射，影響溶液的透光率，也將減慢反應(yīng)速度。 （2）隨CMCD濃度的增大，污染物去除率呈現(xiàn)先增后降的趨勢(shì)。這是因?yàn)镃MCD 在二氧化鈦表面的吸附符合Langmuir理論，其平衡吸附量隨著CMCD濃度的增加而增大，并且有一最大吸附量，超過最大值后，沒有被吸附的CMCD和底物之間存在競(jìng)爭(zhēng)，所以底物在CMCD濃度高時(shí)其光降解效果反而要下降。 （3）污染物去除率和光催化（表觀）反應(yīng)速率常數(shù)隨著初始濃度的增加而降低。 由于TiO2用量固定，活性中心數(shù)量有限，若底物濃度過高，光催化所產(chǎn)生TiO2的活性中心較少或被中間產(chǎn)物占據(jù)，導(dǎo)致活性部位相對(duì)減少，可造成反應(yīng)速率降低或光催化劑失活。 （4）酸性紅R在充入氮?dú)鈺r(shí)的光催化降解效果好于充入空氣時(shí)的光催化降解效果。這是由于本次實(shí)驗(yàn)屬于光催化還原反應(yīng)，氧會(huì)與偶氮鍵相互競(jìng)爭(zhēng)光電子，抑制降解過程。 酸性紅R和Pb2+的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)均表明，光催化反應(yīng)過程符合LH動(dòng)力學(xué)方程。min，Pb2+min。 對(duì)于酸性紅R和Pb2+的復(fù)合廢水光催化還原過程，各因素對(duì)去除率的影響效果趨勢(shì)與+單一污染物廢水基本相同。復(fù)合廢水中酸性紅R和Pb2+的光催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)也表明，光催化過程符合LH動(dòng)力學(xué)規(guī)律，酸性紅R和Pb2+min、min，反應(yīng)速率較快。致 謝 首先，非常感謝我的指導(dǎo)教師王光輝老師。在我實(shí)驗(yàn)研究和論文寫作的各個(gè)階段，王老師無言其煩地進(jìn)行了細(xì)心指導(dǎo)。正因?yàn)橛型趵蠋煾鞣矫娴膸椭c意見，才得以順利地完成本次實(shí)驗(yàn)研究與畢業(yè)論文寫作。在與老師不斷反復(fù)的探索與研究過程中，他嚴(yán)謹(jǐn)?shù)膶?shí)驗(yàn)態(tài)度、淵博的科學(xué)知識(shí)和恰當(dāng)?shù)膯栴}解決方案令人感觸深刻，受益匪淺。這不僅是對(duì)我學(xué)業(yè)上的幫助，更是為我以后的學(xué)習(xí)與工作樹立典范。 同時(shí)，還要感謝大學(xué)四年以來教育和培養(yǎng)我的各位老師，正是他們孜孜不倦的教導(dǎo)，才為我奠定了扎實(shí)的基礎(chǔ)知識(shí)和熟練的實(shí)驗(yàn)操作技能，為今天畢業(yè)論文的順利完成作下鋪墊。 最后，還要感謝各位同學(xué)和朋友；因?yàn)橛兴麄兊母鞣N支持與幫助，我的工作才更好的得以完成。參考文獻(xiàn)[1] 唐受印,[M].北京:化學(xué)工業(yè)出版社,1998,256.[2] 李琳,[J].,30(2):6163.[3] 劉成,周紅蕾,[J].,17(3):3133.[4] 秦朝遠(yuǎn),[J].,21(12):145146.[5] 徐松梅,高朋召,[J].,28(4):777790.[6] 楊克蓮,葉征琦,[J].,16(1):13 15. 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