【正文】 n C I, Granados M L, et al. Synergy of FexCe1xO2 for N2O deposition[J]. J. Catal. 2020, 239: 340346. [19] Aman L E B, Lecknerand S A. onepot reactions: a contribution to environmental protection[J]. Energy Fuel., 1991, 5: 815. [20] 吳波 , 莊亞輝 . N2O直接分解催化劑的研究進展 [J]. 環(huán)境科學進展 . 1997, 10, 5(5):17. [21] Aparicio L M, Ulla M A, Millman W S, Dumesic J A. Catalytic reduction of N2O by various hydrocarbons over FeZSM5: nature and reactivity of carbonaceous deposits [J]. J. Catal., 1988, 1(10):331. [22] Hadjiivanov K, Kn246。 （ 6）最后在 經(jīng)過 SEM表征 、 活性評價、 經(jīng)濟效益、制備難易程度 綜合 分析后 得出 一步涂覆法 整體上 要優(yōu)于兩步涂覆法。 （ 4）整體式催化劑的制備過程中的粘結(jié)劑的選用和分子篩的構(gòu)型有關(guān)，且粘結(jié)劑的量應(yīng)適宜，過多或 過少都不好。 （ 2）相同金屬離子改性的不同構(gòu)型整體式沸石分子篩對 N2O直接分解存在較大的活性差異，其中 Beta分子篩具有明顯優(yōu)勢，表明了分子篩的構(gòu)型對 N2O催化分解會產(chǎn)生巨大的影響。接著以堇青石為載體，通過一步涂覆法和兩步涂覆法制備了一系列 應(yīng)用于 N2O直接催化分解的整體式沸石分子篩催化劑， 同時 以實驗評價和 SEM表征技術(shù)相結(jié)合的方式，系統(tǒng)開展了 制備方法 和工藝條件等對 N2O直接催化分解的影響研究。 （ 3）通過比較 圖 42和 44，一步法比兩步法 的 分子篩涂覆 要 更加 致密 ，效果更好。 通過 SEM成 相得到如下圖 41到圖 44 應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 30 圖 41（ a） 載體 堇青石 （放大 n倍） 圖 41（ b）載體堇青石 （放大 n倍） 應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 31 圖 41（ c）載體堇青石 （放大 n倍） 圖 42(a) 一步法 Febeta整體式催化劑（鋁溶膠 5%） （放大 n倍） 應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 32 圖 42(b) 一步法 Febeta整體式催化劑（鋁溶膠 5%） 圖 42(c) 一步法 Febeta整體式催化劑（鋁溶膠 5%） 應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 33 圖 43(a) 一步法 Febeta整體式催化劑（ 硅 溶膠 10%） 圖 43(b) 一步法 Febeta整體式催化劑（ 硅 溶膠 10%） 應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 34 圖 43(c) 一步法 Febeta整體式催化劑（鋁溶膠 10%） 圖 44（ a） 兩步法 Febeta整體式催化劑 應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 35 圖 44（ b）兩步法 Febeta整體式催化劑 圖 44（ c）兩步法 Febeta整體式催化劑 應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 36 結(jié) 論： （ 1） 通過對整體式催化劑進行 SEM表征， 比較圖 4 4 44與圖 41的不同 可以清 楚的證明已經(jīng) 通過涂覆的方法 將 分子篩成功的粘結(jié)在載體堇青石上， 也可以清晰的看到在堇青石的表面涂覆上的 厚厚分子篩。 結(jié)論： 在對 部分 樣品進行 XRD實驗后， 從圖中可以看出， 分子篩經(jīng)改性后其結(jié)構(gòu)與未改性沸石分子篩結(jié)構(gòu) 完全 相同，表明 改性后的沸石分子篩的結(jié)構(gòu)未受到破壞，且未發(fā)現(xiàn)金屬氧化物 XRD特征峰。 第 5． 1 節(jié) X 射線粉末衍射測定 (XRD) 我們對 部分 改性后的不同構(gòu)型 的分子篩 催化劑進行 了 XRD表征，得到以下各圖： 應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 28 圖 51 不同 改性 Beta分子篩的 XRD譜圖 由圖可見 Beta分 子 篩的 XRD圖中出現(xiàn)兩個 Beta分子篩的特征峰，他們分別對應(yīng) Beta分子篩的單斜晶系和四方晶系，從圖中我們并未發(fā)現(xiàn)金屬氧化物的XRD特征峰，說明 550℃ 焙燒并未改變分子篩的晶相結(jié)構(gòu)，也未生成金屬氧化物。 綜上所述，在整體式催化劑的制備上，一步涂覆法要優(yōu)于兩 步 涂覆法。 （ 1） 兩步法 制備過程中，因為要 先 在載體堇青石表面上涂覆一層粘結(jié)劑，所以粘結(jié)劑的需求量很大 。 4． 2． Fe CoBeta堇青石基沸石分子篩整體式催化劑活性比 較 300 350 400 450 500 550 6000102030405060708090100 N2O Conversion / %K / oC C o BEA3 9 . 8 % C o BEA4 8 % (5 % Si O 2 ) C o BEA4 9 . 4 8 % (1 0 % Si O 2 ) C o BEA4 1 . 3 8 % (5 % Al 2 O 3 ) C o BEA3 1 . 3 3 % (1 0 % Al 2 O 3 )應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 23 圖 45 300 350 400 450 500 550 6000102030405060708090100K / oCN2O Conversion / % Fe BEA41 .5 5% CoBEA39 .8 %300 350 400 450 500 550 6000102030405060708090100 Fe B E A % ( 10% S i O 2) C oBE A % ( 10% S i O 2)K / oCN2O Conversion / % 應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 24 圖 46 圖 47 300 350 400 450 500 550 6000102030405060708090100 Fe B E A % ( 10% A l 2O 3) C oBE A % ( 10% A l 2O 3)K / oCN2O Conversion / % 應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 25 圖 48 圖 49 結(jié)論： 300 350 400 450 500 550 6000102030405060708090100 F e BEA4 8 . 6 2 % (5 % Si O2) C o BEA4 8 % (5 % Si O2)K / oCN2O Conversion / % 300 350 400 450 500 550 6000102030405060708090100 F e BEA4 0 . 6 2 % (5 % Al 2 O 3 ) C o BEA4 1 . 3 8 % (5 % Al 2 O 3 )K / oCN2O Conversion / % 應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 26 （ 1） 從 圖 45可以得出，單純的 CoBeta的活性要優(yōu)于 FeBeta （ 2）比較圖 46和圖 47兩者都是 在粘結(jié)劑加入 之 后 ， 使用硅溶膠作為粘結(jié)劑時 Cobeta和 Febeta的相對活性好壞沒有出現(xiàn)變化， 而當使用鋁溶膠作為粘結(jié)劑時 FeBeta的活性明顯被提高， 在溫度高的區(qū)域甚至超過了 Cobeta， 分析其原因有可能是 負載的鋁溶膠與 FeBEA分子篩結(jié)合，形成了一定量的 B酸位，進而有利于 N2O的催化分解 。 （ 2） 未經(jīng)硅鋁溶膠處理的 CoBEA堇青石整體式催化劑同樣具有較優(yōu)的催化活性。 300 350 400 450 500 550 6000102030405060708090100 N2O Conversion / %K / oC % %(5% SiO2) %(10% SiO2) %(5% Al2O3) %(10% Al2O3)應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 22 （ 3） 10%鋁溶膠制備的 FeBEA分子篩整體式催化劑活性較 5%鋁溶膠制備的 FeBEA分子篩整體式催化劑活性低，其原因可能為過量的鋁溶膠覆蓋了表面可參與反應(yīng)的 FeBEA分子篩。 （ 2）未經(jīng)硅鋁溶膠處理的 FeBEA堇青石整體式催化劑較經(jīng)硅溶膠處理的FeBEA堇青石整體式催化劑有較優(yōu)的活性。 第 4． 2 節(jié) 應(yīng)用一步法制備的不同構(gòu)型不同改性離子的沸石分子篩整體式催化劑 直接催化分解 N2O 實驗 350 400 450 500 550020406080100 CoM ORM onolithic CoBEAM onolithic CoZSM 5M onolithic Cordierite N2O Conversion / %T / oC(b)應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 21 本節(jié)中，我們針對 應(yīng)用一步法使用不同粘結(jié)劑制備的 不同構(gòu)型的 沸石分子篩整體式催化 劑 在相同的實驗條件下進行 N2O的直接催化分解實驗，并對實驗得到的數(shù)據(jù)從幾個方面進行了比較分析，得到相應(yīng)的結(jié)論。 在反應(yīng)條件為 N2O : He = 35:65, GHSV (空速 ) = 4000 h1下，我們進行了相同離子改性不同構(gòu)型的整體式催化劑的活性比較 應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 19 圖 41 350 400 450 500 550020406080100 FeBEAM onolithic FeM ORM onolithic FeZSM 5M onolithic Cordierite N2O Conversion / %T / oC(a)應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 20 圖 42 分析比較 圖 41和 42， 可以 得出 以下 結(jié)論： （ 1） BEA型沸石分子篩整體式催化劑對 N2O催化分解具有較高的催化活性。最后我們比較一步法和兩步法的優(yōu)缺點。然后，根據(jù)兩步法評價實驗選出來的最適宜整體式的分子篩類型，我們進行 了一步法的嘗試。整體式催化劑在 20 kV加速電壓下 進行 測試。 （ 2）分解轉(zhuǎn)化率的計算 反應(yīng)方程式為： 222 ONON ?? 根據(jù) N元素守恒，可以得式 （ 23） ： 2222222 1 NNONONONONON AfAf Afx ??? ??? ……………………...(2 3) 式中：