煙氣中no選擇性催化氧化催化劑研究進(jìn)展(編輯修改稿)
2024-11-17 22:15 本頁(yè)面
【文章內(nèi)容簡(jiǎn)介】 ；高溫處理后，Pt/Al2O3催化劑活性下降了1/2，轉(zhuǎn)化率為35%；而PtPd/Al2O3催化劑活性只下降了1/4，轉(zhuǎn)化率達(dá)58%。Ru類催化劑具有與Pt催化劑相同的氧化性能[2730]。Li等人[27]和曲玲玲等[28]分別采用浸漬法制備了Ru/TiO2和Ru/ZrO2催化劑，研究表明此2類催化劑對(duì)NO均具有較高的氧化率，但水蒸氣和SO2加入會(huì)使催化劑活性下降。朱榮淑等[29]發(fā)現(xiàn)Ru系雙貴金屬催化劑((RuM/ZrO2,M為Rh、Ir、Pd、Au、Pt，負(fù)載量1%)的活性受貴金屬組合、水蒸氣和SO2的影響較為明顯；RuRh/ZrORuIr/ZrO2和RuPd/ZrO2在溫度低于500℃時(shí)對(duì)NO的氧化率均高于35%；與其他雙貴金屬催化劑相比，RuRh/ZrO2和RuIr/ZrO2表現(xiàn)出較強(qiáng)的抗硫及抗水蒸氣能力。表2為一些貴金屬催化劑的性能。表2一些貴金屬催化劑的性能雖然貴金屬催化劑具有良好的催化氧化活性，但由于其價(jià)格昂貴，不適于工業(yè)化應(yīng)用。4金屬氧化物催化劑研究現(xiàn)狀研究者對(duì)SCO氧化催化劑的研究由最初的單一化合物（如活性炭和硅膠）逐漸發(fā)展為復(fù)雜的多種金屬?gòu)?fù)合氧化物、負(fù)載型催化劑等。貴金屬催化劑成本昂貴且不易獲得，近年來(lái)研究者趨向于研究?jī)r(jià)格相對(duì)低廉的金屬氧化物催化劑。雖然金屬氧化物催化劑自身催化活性不高，但可通過(guò)多種金屬氧化物復(fù)配形成多元氧化物，改善催化活性。金屬氧化物催化劑的活性亦受載體影響，常用的載體為γAl2OSiOTiOZrO2及復(fù)合氧化物。魯文質(zhì)等[20]制備了γAl2O3負(fù)載型金屬氧化物催化劑，活性順序?yàn)镸n＞Cr＞Co＞Cu＞Fe＞Ni＞Zn，其中Mn(15%)/γAl2O3于300℃下對(duì)NO的氧化率最高，達(dá)74%。趙清森等[30]發(fā)現(xiàn):CuO(8%)CeO2(2%)Na2O(1%)/γAl2O3催化劑對(duì)NO的氧化率在250~450℃時(shí)可穩(wěn)定在70%以上，且在350℃時(shí)達(dá)最大值75%；CeO2和Na2O的引入可提高CuO在催化劑表面的分散度、促進(jìn)NO的吸附并延緩其解吸附；表征發(fā)現(xiàn)催化劑的孔結(jié)構(gòu)在反應(yīng)前后變化不大，活性組分CuO在反應(yīng)后仍處于單層分散狀態(tài)，因此催化劑活性未受影響。以γAl2O3為載體的金屬氧化物催化劑抗硫性普遍較差[31]。李平和趙越等[3233]研究發(fā)現(xiàn)，反應(yīng)體系內(nèi)通入適量SO2可提高γAl2O3催化劑的氧化活性（SO2可與NO等吸附物結(jié)合形成活性吸附物種），但當(dāng)載體表面被強(qiáng)吸附的SO2覆蓋后，催化劑活性衰退。趙秀閣等[34]發(fā)現(xiàn)SO2可抑制產(chǎn)物NO2在Co3O4/γAl2O3催化劑表面形成硝酸鈷，使低溫下生成的NO2可隨時(shí)脫附，但SO2亦可在催化劑表面形成硫酸鹽，使催化劑中毒失活。因此，增強(qiáng)催化劑抗硫性的關(guān)鍵是抑制催化劑的活性組分轉(zhuǎn)化為硫酸鹽。大量文獻(xiàn)報(bào)道指出SiO2對(duì)催化劑活性有促進(jìn)作用。黃明等[35]發(fā)現(xiàn)：CuMn/SiO2對(duì)NO的氧化性隨溫度的升高而提升，于300℃達(dá)到最大值70%；介孔SiO2載體具有疏水性，水蒸氣或SO2單獨(dú)存在對(duì)催化劑活性無(wú)明顯影響；但當(dāng)煙氣中同時(shí)加入水蒸氣和SO2后，催化劑失活明顯。此外，Co類催化劑也具有較高的NO催化氧化活性[36]。高冬梅等[36]采用共沉淀法和微乳法制備的Co3O4(25%)/MPS催化劑于300℃對(duì)NO的氧化率達(dá)80%；表征發(fā)現(xiàn)該催化劑的比表面積較大，活性組分Co可均勻分散在載體表面，具有較高的催化氧化活性和穩(wěn)定性。TiO2是一種重要的半導(dǎo)體氧化物，被廣泛用作催化劑和催化劑載體。TiO2負(fù)載型催化劑具有較好的抗硫性，SO2吸附于TiO2上形成Ti(SO4)2和TiSO4等硫酸鹽，該硫酸鹽于300℃以上熱分解。催化劑吸附的SO2在此溫度可基本完全脫附且無(wú)明顯轉(zhuǎn)化，不易發(fā)生硫酸鹽化使催化劑失活。魯文質(zhì)等[20]研究表明：TiO2負(fù)載型催化劑的活性不如γAl2O3負(fù)載型催化劑，僅Mn/TiO2和C
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