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正文內(nèi)容

煙氣中no選擇性催化氧化催化劑研究進(jìn)展-文庫(kù)吧

2025-11-03 22:15 本頁面


【正文】 的氧化率由40%降至25%。多數(shù)分子篩僅在高溫下表現(xiàn)出較高的催化活性,但由于受熱力學(xué)平衡限制,NO的氧化率并不高;在分子篩上負(fù)載金屬物質(zhì)可明顯降低NO氧化的反應(yīng)溫度[1314]。陽鵬飛等[13]制備的Au(1%)/TS1催化劑在260℃下對(duì)NO的氧化率為78%。Zhang等人[14]制備的FeMn(負(fù)載量30%)/MPS介孔分子篩在240℃下具有較高的催化氧化活性(氧化率為70%)及良好的抗硫和抗水蒸氣性能,但當(dāng)溫度低于240℃時(shí),催化劑活性會(huì)明顯降低。劉華彥等[15]通過研究高硅鋁比NaZSM5分子篩催化劑(SiO2/Al2O3摩爾比為300)上NO和O2的吸附氧化機(jī)理發(fā)現(xiàn):NaZSM5分子篩表面的OH和Na+等吸附活性位點(diǎn)具有催化氧化NO的能力;NO和O2的反應(yīng)機(jī)理為NO吸附在催化劑表面的活性位上,與O2反應(yīng)生成NO3,NO3繼續(xù)與吸附的NO反應(yīng)生成NO2和N2O4,并在達(dá)到飽和吸附后脫附,從而達(dá)到吸附氧化的動(dòng)態(tài)平衡。李玉芳等[1617]通過研究不同硅鋁比的HZSM5分子篩催化劑對(duì)NO的氧化性能發(fā)現(xiàn):干氣條件下,催化劑的活性基本不受硅鋁比和溫度影響;但濕氣條件下,催化劑對(duì)NO的催化氧化能力隨硅鋁比的增加而升高,當(dāng)硅鋁比由50增加至300時(shí),NO氧化率由20%升高至56%;催化劑硅鋁比越高,其疏水性能越好,因此高硅ZSM5有利于NO氧化反應(yīng)。許鈺娟等[18]通過研究全硅β分子篩發(fā)現(xiàn):當(dāng)相對(duì)濕度從0%增加到100%時(shí),NO氧化率從67%降至56%后保持穩(wěn)定;升高反應(yīng)溫度可抑制水蒸氣對(duì)NO氧化率的影響;與活性炭催化劑相比,高硅ZSM5分子篩和全硅β分子篩具有良好的低溫活性,且具有一定的抗水蒸氣能力;但這2種分子篩催化劑對(duì)NO氧化率隨溫度的升高下降明顯。3貴金屬催化劑研究現(xiàn)狀貴金屬主要包括Pt、Pd、Au等金屬元素,因其具有催化活性高、耐高溫、耐腐蝕等優(yōu)良特性而被廣泛用于催化領(lǐng)域。貴金屬催化劑催化氧化NO的活性受載體種類影響較大[1920]。Muhammad等人[18]發(fā)現(xiàn)負(fù)載于銳鈦礦型(A)TiO2上的Pt催化劑活性高于金紅石型(R)TiO2,且其對(duì)NO的氧化率隨含氧量的增加而升高。魯文質(zhì)等[19]研究表明:Pt/γAl2O3對(duì)NO的氧化能力強(qiáng)于Pt/TiO2;表征發(fā)現(xiàn),貴金屬粒子在載體表面的分散度對(duì)催化劑活性影響較大,由于TiO2載體的比表面積較小,貴金屬粒子難以在載體表面分布均勻,催化劑活性減弱。Olsson等人[21]和Despres等人[22]通過研究Pt/Al2O3和Pt/SiO2發(fā)現(xiàn):催化劑活性降低的主要原因是生成的NO2使催化劑表面形成無催化活性的Pt氧化物;Pt粒子在載體表面的分散度越高,越易團(tuán)聚形成氧化物,其活性降低越快,但催化劑可在650℃空氣氛圍中經(jīng)熱處理再生。Li等人[23]通過研究光沉積法和浸漬法制備的Pt/TiO2催化劑發(fā)現(xiàn):光沉積法制備的催化劑具有較高的NO氧化活性;水蒸氣對(duì)2種催化劑的氧化性能無明顯影響,SO2對(duì)浸漬法合成的催化劑有明顯抑制作用;光沉積法制備的催化劑中活性組分Pt與TiO2載體存在較強(qiáng)的相互作用,電子可從TiO2表面向Pt活性位遷移,阻止Pt顆粒在反應(yīng)中被氧化,維持良好的催化活性。Dawody等人[24]研究金屬氧化物添加劑(WOMoOV2OGa2O3)對(duì)Pt/Al2O3活性的影響,結(jié)果表明WO3和MoO3的添加均可提高Pt/Al2O3的氧化活性并降低其作用溫度,而其他2種添加劑對(duì)催化劑的活性無明顯促進(jìn)作用。董長(zhǎng)青等[25]發(fā)現(xiàn)WO3比MoO3更有利于催化劑活性的提升。長(zhǎng)期在高溫下使用Pt催化劑可使Pt顆粒團(tuán)聚,催化劑比表面積減小、活性降低。利用Pt和Pd復(fù)配制備的合金催化劑可有效抑制活性顆粒團(tuán)聚。Kaneeda等人[26]通過研究Pt()/Al2O3和Pt()Pd()/Al2O32種催化劑發(fā)現(xiàn):Pd的摻雜可有效抑制Pt顆粒的熱燒結(jié),提高催化劑對(duì)NO的氧化率
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