煙氣中no選擇性催化氧化催化劑研究進展-文庫吧
2024-11-17 22:15 本頁面
【正文】 的氧化率由40%降至25%。多數(shù)分子篩僅在高溫下表現(xiàn)出較高的催化活性，但由于受熱力學平衡限制，NO的氧化率并不高；在分子篩上負載金屬物質(zhì)可明顯降低NO氧化的反應溫度[1314]。陽鵬飛等[13]制備的Au(1%)/TS1催化劑在260℃下對NO的氧化率為78%。Zhang等人[14]制備的FeMn(負載量30%)/MPS介孔分子篩在240℃下具有較高的催化氧化活性（氧化率為70%）及良好的抗硫和抗水蒸氣性能，但當溫度低于240℃時，催化劑活性會明顯降低。劉華彥等[15]通過研究高硅鋁比NaZSM5分子篩催化劑（SiO2/Al2O3摩爾比為300）上NO和O2的吸附氧化機理發(fā)現(xiàn)：NaZSM5分子篩表面的OH和Na+等吸附活性位點具有催化氧化NO的能力；NO和O2的反應機理為NO吸附在催化劑表面的活性位上，與O2反應生成NO3，NO3繼續(xù)與吸附的NO反應生成NO2和N2O4，并在達到飽和吸附后脫附，從而達到吸附氧化的動態(tài)平衡。李玉芳等[1617]通過研究不同硅鋁比的HZSM5分子篩催化劑對NO的氧化性能發(fā)現(xiàn)：干氣條件下，催化劑的活性基本不受硅鋁比和溫度影響；但濕氣條件下，催化劑對NO的催化氧化能力隨硅鋁比的增加而升高，當硅鋁比由50增加至300時，NO氧化率由20%升高至56%；催化劑硅鋁比越高，其疏水性能越好，因此高硅ZSM5有利于NO氧化反應。許鈺娟等[18]通過研究全硅β分子篩發(fā)現(xiàn)：當相對濕度從0%增加到100%時，NO氧化率從67%降至56%后保持穩(wěn)定；升高反應溫度可抑制水蒸氣對NO氧化率的影響；與活性炭催化劑相比，高硅ZSM5分子篩和全硅β分子篩具有良好的低溫活性，且具有一定的抗水蒸氣能力；但這2種分子篩催化劑對NO氧化率隨溫度的升高下降明顯。3貴金屬催化劑研究現(xiàn)狀貴金屬主要包括Pt、Pd、Au等金屬元素，因其具有催化活性高、耐高溫、耐腐蝕等優(yōu)良特性而被廣泛用于催化領域。貴金屬催化劑催化氧化NO的活性受載體種類影響較大[1920]。Muhammad等人[18]發(fā)現(xiàn)負載于銳鈦礦型(A)TiO2上的Pt催化劑活性高于金紅石型(R)TiO2，且其對NO的氧化率隨含氧量的增加而升高。魯文質(zhì)等[19]研究表明：Pt/γAl2O3對NO的氧化能力強于Pt/TiO2；表征發(fā)現(xiàn)，貴金屬粒子在載體表面的分散度對催化劑活性影響較大，由于TiO2載體的比表面積較小，貴金屬粒子難以在載體表面分布均勻，催化劑活性減弱。Olsson等人[21]和Despres等人[22]通過研究Pt/Al2O3和Pt/SiO2發(fā)現(xiàn)：催化劑活性降低的主要原因是生成的NO2使催化劑表面形成無催化活性的Pt氧化物；Pt粒子在載體表面的分散度越高，越易團聚形成氧化物，其活性降低越快，但催化劑可在650℃空氣氛圍中經(jīng)熱處理再生。Li等人[23]通過研究光沉積法和浸漬法制備的Pt/TiO2催化劑發(fā)現(xiàn)：光沉積法制備的催化劑具有較高的NO氧化活性；水蒸氣對2種催化劑的氧化性能無明顯影響，SO2對浸漬法合成的催化劑有明顯抑制作用；光沉積法制備的催化劑中活性組分Pt與TiO2載體存在較強的相互作用，電子可從TiO2表面向Pt活性位遷移，阻止Pt顆粒在反應中被氧化，維持良好的催化活性。Dawody等人[24]研究金屬氧化物添加劑(WOMoOV2OGa2O3)對Pt/Al2O3活性的影響，結果表明WO3和MoO3的添加均可提高Pt/Al2O3的氧化活性并降低其作用溫度，而其他2種添加劑對催化劑的活性無明顯促進作用。董長青等[25]發(fā)現(xiàn)WO3比MoO3更有利于催化劑活性的提升。長期在高溫下使用Pt催化劑可使Pt顆粒團聚，催化劑比表面積減小、活性降低。利用Pt和Pd復配制備的合金催化劑可有效抑制活性顆粒團聚。Kaneeda等人[26]通過研究Pt()/Al2O3和Pt()Pd()/Al2O32種催化劑發(fā)現(xiàn)：Pd的摻雜可有效抑制Pt顆粒的熱燒結，提高催化劑對NO的氧化率
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