【正文】 到以下各圖： 應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 28 圖 51 不同 改性 Beta分子篩的 XRD譜圖 由圖可見 Beta分 子 篩的 XRD圖中出現(xiàn)兩個(gè) Beta分子篩的特征峰，他們分別對(duì)應(yīng) Beta分子篩的單斜晶系和四方晶系，從圖中我們并未發(fā)現(xiàn)金屬氧化物的XRD特征峰，說(shuō)明 550℃ 焙燒并未改變分子篩的晶相結(jié)構(gòu)，也未生成金屬氧化物。 通過(guò) SEM成 相得到如下圖 41到圖 44 應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 30 圖 41（ a） 載體 堇青石 （放大 n倍） 圖 41（ b）載體堇青石 （放大 n倍） 應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 31 圖 41（ c）載體堇青石 （放大 n倍） 圖 42(a) 一步法 Febeta整體式催化劑（鋁溶膠 5%） （放大 n倍） 應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 32 圖 42(b) 一步法 Febeta整體式催化劑（鋁溶膠 5%） 圖 42(c) 一步法 Febeta整體式催化劑（鋁溶膠 5%） 應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 33 圖 43(a) 一步法 Febeta整體式催化劑（ 硅 溶膠 10%） 圖 43(b) 一步法 Febeta整體式催化劑（ 硅 溶膠 10%） 應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 34 圖 43(c) 一步法 Febeta整體式催化劑（鋁溶膠 10%） 圖 44（ a） 兩步法 Febeta整體式催化劑 應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 35 圖 44（ b）兩步法 Febeta整體式催化劑 圖 44（ c）兩步法 Febeta整體式催化劑 應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 36 結(jié) 論： （ 1） 通過(guò)對(duì)整體式催化劑進(jìn)行 SEM表征， 比較圖 4 4 44與圖 41的不同 可以清 楚的證明已經(jīng) 通過(guò)涂覆的方法 將 分子篩成功的粘結(jié)在載體堇青石上， 也可以清晰的看到在堇青石的表面涂覆上的 厚厚分子篩。接著以堇青石為載體，通過(guò)一步涂覆法和兩步涂覆法制備了一系列 應(yīng)用于 N2O直接催化分解的整體式沸石分子篩催化劑， 同時(shí) 以實(shí)驗(yàn)評(píng)價(jià)和 SEM表征技術(shù)相結(jié)合的方式，系統(tǒng)開展了 制備方法 和工藝條件等對(duì) N2O直接催化分解的影響研究。 （ 4）整體式催化劑的制備過(guò)程中的粘結(jié)劑的選用和分子篩的構(gòu)型有關(guān)，且粘結(jié)劑的量應(yīng)適宜，過(guò)多或 過(guò)少都不好。n C I, Granados M L, et al. Synergy of FexCe1xO2 for N2O deposition[J]. J. Catal. 2020, 239: 340346. [19] Aman L E B, Lecknerand S A. onepot reactions: a contribution to environmental protection[J]. Energy Fuel., 1991, 5: 815. [20] 吳波 , 莊亞輝 . N2O直接分解催化劑的研究進(jìn)展 [J]. 環(huán)境科學(xué)進(jìn)展 . 1997, 10, 5(5):17. [21] Aparicio L M, Ulla M A, Millman W S, Dumesic J A. Catalytic reduction of N2O by various hydrocarbons over FeZSM5: nature and reactivity of carbonaceous deposits [J]. J. Catal., 1988, 1(10):331. [22] Hadjiivanov K, Kn246。 （ 6）最后在 經(jīng)過(guò) SEM表征 、 活性評(píng)價(jià)、 經(jīng)濟(jì)效益、制備難易程度 綜合 分析后 得出 一步涂覆法 整體上 要優(yōu)于兩步涂覆法。 （ 2）相同金屬離子改性的不同構(gòu)型整體式沸石分子篩對(duì) N2O直接分解存在較大的活性差異，其中 Beta分子篩具有明顯優(yōu)勢(shì)，表明了分子篩的構(gòu)型對(duì) N2O催化分解會(huì)產(chǎn)生巨大的影響。 （ 3）通過(guò)比較 圖 42和 44，一步法比兩步法 的 分子篩涂覆 要 更加 致密 ，效果更好。 結(jié)論： 在對(duì) 部分 樣品進(jìn)行 XRD實(shí)驗(yàn)后， 從圖中可以看出， 分子篩經(jīng)改性后其結(jié)構(gòu)與未改性沸石分子篩結(jié)構(gòu) 完全 相同，表明 改性后的沸石分子篩的結(jié)構(gòu)未受到破壞，且未發(fā)現(xiàn)金屬氧化物 XRD特征峰。 綜上所述，在整體式催化劑的制備上，一步涂覆法要優(yōu)于兩 步 涂覆法。 4． 2． Fe CoBeta堇青石基沸石分子篩整體式催化劑活性比 較 300 350 400 450 500 550 6000102030405060708090100 N2O Conversion / %K / oC C o BEA3 9 . 8 % C o BEA4 8 % (5 % Si O 2 ) C o BEA4 9 . 4 8 % (1 0 % Si O 2 ) C o BEA4 1 . 3 8 % (5 % Al 2 O 3 ) C o BEA3 1 . 3 3 % (1 0 % Al 2 O 3 )應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 23 圖 45 300 350 400 450 500 550 6000102030405060708090100K / oCN2O Conversion / % Fe BEA41 .5 5% CoBEA39 .8 %300 350 400 450 500 550 6000102030405060708090100 Fe B E A % ( 10% S i O 2) C oBE A % ( 10% S i O 2)K / oCN2O Conversion / % 應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 24 圖 46 圖 47 300 350 400 450 500 550 6000102030405060708090100 Fe B E A % ( 10% A l 2O 3) C oBE A % ( 10% A l 2O 3)K / oCN2O Conversion / % 應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 25 圖 48 圖 49 結(jié)論： 300 350 400 450 500 550 6000102030405060708090100 F e BEA4 8 . 6 2 % (5 % Si O2) C o BEA4 8 % (5 % Si O2)K / oCN2O Conversion / % 300 350 400 450 500 550 6000102030405060708090100 F e BEA4 0 . 6 2 % (5 % Al 2 O 3 ) C o BEA4 1 . 3 8 % (5 % Al 2 O 3 )K / oCN2O Conversion / % 應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 26 （ 1） 從 圖 45可以得出，單純的 CoBeta的活性要優(yōu)于 FeBeta （ 2）比較圖 46和圖 47兩者都是 在粘結(jié)劑加入 之 后 ， 使用硅溶膠作為粘結(jié)劑時(shí) Cobeta和 Febeta的相對(duì)活性好壞沒(méi)有出現(xiàn)變化， 而當(dāng)使用鋁溶膠作為粘結(jié)劑時(shí) FeBeta的活性明顯被提高， 在溫度高的區(qū)域甚至超過(guò)了 Cobeta， 分析其原因有可能是 負(fù)載的鋁溶膠與 FeBEA分子篩結(jié)合，形成了一定量的 B酸位，進(jìn)而有利于 N2O的催化分解 。 300 350 400 450 500 550 6000102030405060708090100 N2O Conversion / %K / oC % %(5% SiO2) %(10% SiO2) %(5% Al2O3) %(10% Al2O3)應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 22 （ 3） 10%鋁溶膠制備的 FeBEA分子篩整體式催化劑活性較 5%鋁溶膠制備的 FeBEA分子篩整體式催化劑活性低，其原因可能為過(guò)量的鋁溶膠覆蓋了表面可參與反應(yīng)的 FeBEA分子篩。 第 4． 2 節(jié) 應(yīng)用一步法制備的不同構(gòu)型不同改性離子的沸石分子篩整體式催化劑 直接催化分解 N2O 實(shí)驗(yàn) 350 400 450 500 550020406080100 CoM ORM onolithic CoBEAM onolithic CoZSM 5M onolithic Cordierite N2O Conversion / %T / oC(b)應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 21 本節(jié)中，我們針對(duì) 應(yīng)用一步法使用不同粘結(jié)劑制備的 不同構(gòu)型的 沸石分子篩整體式催化 劑 在相同的實(shí)驗(yàn)條件下進(jìn)行 N2O的直接催化分解實(shí)驗(yàn)，并對(duì)實(shí)驗(yàn)得到的數(shù)據(jù)從幾個(gè)方面進(jìn)行了比較分析，得到相應(yīng)的結(jié)論。最后我們比較一步法和兩步法的優(yōu)缺點(diǎn)。整體式催化劑在 20 kV加速電壓下 進(jìn)行 測(cè)試。 iiiyfA? …………………………………( 21) 其中， yi是 標(biāo)準(zhǔn)氣中 i組分的摩爾分?jǐn)?shù)， Ai是 i組分色譜響 應(yīng) 的 峰面積。 應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 16 表 27色譜分析條 件 項(xiàng)目 氣相分析 檢測(cè)器 TCD 色譜柱 TDX01填充柱 柱箱溫度 /℃ 25～ 90 汽化室溫度 /℃ 40 檢測(cè)室溫度 /℃ 220 橋流 /mA 170 載氣 H2 載氣流速 / 19 進(jìn)樣量 3 ml （ 3）產(chǎn)物組成定量方法 色譜定量分析的依據(jù)是每個(gè)組分的量與色譜檢測(cè)器產(chǎn)生得檢測(cè)響應(yīng)值成正比。 （ 1） 色譜柱 氣相分析色譜柱 是 Φ4 mm TDX01填充柱，用于 N O He 和N2O 四種氣體的定量分析。 3． 4． 催化劑性能評(píng)價(jià)實(shí)驗(yàn)裝置 應(yīng)用于笑氣分解的整體式催化劑的研究 15 在 整體式 分子篩上 N2O直接分解反應(yīng)的催化劑性能評(píng)價(jià)及 其 影響因素 的 分析實(shí)驗(yàn)操作裝置如圖 23所示。最終得到粘結(jié)劑為硅溶膠，上膠量為 5%的 CoBeta整體式催化劑。 其次，將預(yù)處理過(guò)的堇青石放入得到的分子篩 — 硅溶膠溶液中進(jìn)行涂覆，使其完全浸泡于溶液中，浸泡時(shí)間為 5min，然后將其取出用洗耳 球吹掉孔道中的分子篩 — 硅溶膠溶液，使其沒(méi)有出現(xiàn)堵孔現(xiàn)象。 本實(shí)驗(yàn)中采用兩步法，制備了 FeBeta、 CoBeta、 FeZSM CoZSMFeFER、 CoFER、 FeMOR、 CoMOR、 FeMCM4 CoMCM49等不同構(gòu)型、不同金屬離子改性的整體式催化劑。接著，將其放入 100℃的烘箱中進(jìn)行干燥。首先稱取一定量的硅溶膠放入小燒杯中，然后將堇青石放入其中，使其完全浸泡于硅溶膠中，浸泡時(shí)間 5min后取出，用洗耳球吹掉孔道中的硅溶膠，使 孔道不被堵塞。最后得 到的堇青石的幾何尺寸為：直徑 d=