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催化作用導論第二章多相催化反應過程-資料下載頁

2025-02-21 11:01本頁面
  

【正文】 xSi1=yxi1S0=cxiS0( 2- 17)其中( 2- 18)將式( 2- 17)代入式( 2- 12)得:( 2- 19) ( 2- 20)這就是著名的BET兩常數(shù)公式。由于假定吸附是在平面上進行的,所以吸附量不受限制。當氣相壓力為液體的飽和蒸氣壓時,氣相與液相已達到無差別境界,可以認為 V → ∞。在實際情況下,這是由于吸附質在表面上發(fā)生冷凝的情形。由上式可知只有當 x→ 1時, V才能 → ∞。這樣就可以把 x理解為: x=P/P0(P0為飽和蒸氣壓)。則式( 2- 20)變?yōu)椋海?2- 21)若吸附不是發(fā)生在自由表面上,也就是說上層的空間是有限的。例如在多孔物質上進行的吸附,由于孔徑限制,其吸附層只能是有限的幾層,那么代入( 2- 19)式就可得到所謂的三常數(shù)公式:( 2- 22)由 BET公式就可以解釋上述五種吸附等溫線的實驗事實。 當 n=1時,式( 2- 22)即可還原為 Langmuir等溫式。當 n=∞時,式(2- 22)即可還原為 BET兩常數(shù)公式。以兩常數(shù)公式為基本依據(jù),由 c值可以判斷固體物質的吸附行為屬第 II類型還是第 III類型吸附。3)) Temkin吸附等吸附等溫式溫式 焦姆金(Temkin)認為在實際的不均勻表面上,起始的吸附強度要比后來的強度大,吸附時放出的吸附熱是隨著覆蓋度的增加而線性下降的:( 2- 23)式中, q0是覆蓋度為 0時的吸附熱; α為常數(shù)。在均勻表面上的 Langmuir吸附等溫式可改為:在真實的不均勻表面上,將式( 2- 23)代入上式:取對數(shù)并整理得:或 其中: ; ,在溫度一定時, a、 f為常數(shù)。在中等覆蓋度時, 很小,可略去不計,則上式變?yōu)椋海?224)這就是著名的Temkin吸附等溫式。同樣,將 代入上式,整理得:以 作圖,得一直線。當實驗數(shù)據(jù)符合上式時,則表明吸附服從焦姆金模型。 Temkin吸附等溫式還可以用 積分得出,式中:在上面的推導中,我們知道 Temkin吸附等溫式有兩個假設,也就是說適用于下列情況下:( 1)吸附熱與覆蓋度呈線性關系。( 2)中等覆蓋度。 中等覆蓋度的含義是最活潑的部位已被占滿,最不活潑的部位全空著。在實際過程中, N2在 Fe催化劑上的吸附較好地遵從焦姆金等溫式 。4)) Freundlich吸吸附等溫式附等溫式 弗蘭德里希( Freundlich)認為,吸附熱是隨著覆蓋度的增加不是線性下降而是指數(shù)關系:同樣代入式得到弗蘭德里希吸附等溫式:( 225) 式中 C0為常數(shù),與溫度和吸附體系性質(吸附劑種類和表面積)有關; n為經(jīng)驗常數(shù),且 n大于 1,是溫度和吸附物系函數(shù)。弗蘭德里希吸附等溫式最初是從實驗中總結出來的,更適合于用來作數(shù)據(jù)的擬合和內(nèi)插。此式經(jīng)常應用于溶液中的吸附,氣相物理吸附中則應用較少。 Freundlich吸附等溫式。適用于 θ=~ ,適用壓力范圍比 L式寬。同樣可以得出Freundlich的直線表達式:以 作圖得一直線。 固體表面吸附量是研究吸附作用的一項基本數(shù)據(jù)。精確測定吸附量是吸附研究的基本技術。吸附量的測定可用容量法、重量法或色譜法,對于大多氣體化學吸附的研究,常常采用容量法,即在靜態(tài)裝置中將 — 定量數(shù)的氣體引入具有一定體積的吸附容器中,根據(jù)氣體壓力的變化可以測出氣體在固體吸附劑表面上的吸附量。這種裝置一般是由真空泵系統(tǒng)、吸附質容器、壓力和體積測量系統(tǒng)以及吸附容器四部分組成。 上述三式在Langmuir理論基礎上,根據(jù)吸附熱與覆蓋度之間的三種關系而導出的。L、 F式對物理吸附、化學吸附都適用,而 T式只適用于單分子層的化學吸附,且覆蓋度中等或較小的情況。四、吸附動力學四、吸附動力學 我們在推導Langmuir吸附等溫式時,已經(jīng)得到了吸附速率基本方程式,即:吸附速率:脫附速率:凈吸附速率:ka、 kd分別為吸附和脫附速率常數(shù)。 但由于表面的不均勻或吸附分子間的相互作用,使得 Ea, Ed和 S*是覆蓋度 θ的函數(shù),上三式應改寫為: 基本方程式具體形式由 S*( θ)、 f( θ)、 f( θ)、 Ea( θ)、 Ed( θ)與 θ的函數(shù)關系決定。理想吸附層的吸附、脫附速率方程在這種情況下: Ea(θ), Ed(θ), S*(θ)與 θ無關,代入基本方程式,得到:( 226)當平衡時, ra=rd 這就是Langmuir吸附等溫式。將 θ表達式代入( 2- 26),并化簡,得:真實表面吸附 脫附速率方程 假設:吸附活化能 Ea( θ)隨覆蓋度 θ線性增加,脫附活化能 Ed( θ)隨 θ線性減少,即:
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