ccl4加氫脫氯合成chcl3的分析進(jìn)展畢業(yè)論文(編輯修改稿)
2025-07-16 08:31 本頁(yè)面
【文章內(nèi)容簡(jiǎn)介】 403 K，4 500 L(kgh)1，n(H2)∶n(CCl4)=11由表3可見(jiàn)，CHCl3的選擇性隨反應(yīng)壓力的升高而增加，且隨著壓力的升高，副產(chǎn)物C2量逐漸減少，當(dāng)壓力超過(guò)1 MPa時(shí)，催化劑失活的速率加快，副產(chǎn)物C2Cl4的量超過(guò)C2Cl6的量。CCl4的TPD研究表明，隨著CCl4吸附壓力的增加，CCl4的吸附量脫附溫度和CCl4的二聚體產(chǎn)物C2Cl4的生成量漸增加。因此反應(yīng)壓力不宜過(guò)高。n(H2)∶n(CCl4)對(duì)催化劑性能的影響見(jiàn)表4。表4 n(H2)∶n(CCl4)對(duì)催化劑性能的影響n(H2)∶n(CCl4)CCl4轉(zhuǎn)化率(%)CHCl3選擇性(%)CH4選擇性(%)CH2Cl2選擇性(%)C2其他選擇性(%)9100111001310015100403 K，4 500 L(kgh)1，06 MPa在適當(dāng)?shù)姆磻?yīng)壓力下，提高n(H2)∶n(CCl4)，相當(dāng)于增加表面H*的吸附量，有利于增加CHCl3的選擇性和催化劑的穩(wěn)定性。2．4稀釋氣體稀釋氣體對(duì)催化劑性能的影響[13]見(jiàn)表5。由于CCl4加氫脫氯是強(qiáng)放熱反應(yīng)，加入稀釋氣體可以控制反應(yīng)溫度，但NCH4的TPD研究表明，二者在催化劑表面均有微弱吸附，可抑制副產(chǎn)物C2的形成，同時(shí)也減少Pt的活性位，降低CHCl3的選擇性。表5 稀釋氣體對(duì)催化劑性能的影響氣體CCl4轉(zhuǎn)化率(%)CHCl3選擇性(%)CH4選擇性(%)CH2Cl2選擇性(%)C2其他選擇性(%)無(wú)100He100N2100CH4100403 K，4 500 L(kgh)1，07 MPa，n(H2)∶n(CCl4)=92．5改性催化劑DOW公司[14]對(duì)以Sn和Ti為助劑、負(fù)載Pt的催化劑進(jìn)行了研究。經(jīng)高溫HCl處理后，催化劑失活速率為每工作2 000 h，轉(zhuǎn)化率損失1%。ZHANG Z C等[6]以NH4Cl處理商業(yè)Pt/Al2O3催化劑，在363 K、1 500 h1和n(H2)∶n(CCl4)=6的條件下，CCl4的轉(zhuǎn)化率及CHCl3的選擇性在2 000 h內(nèi)穩(wěn)定在75%。LAURA P等[15]以微孔玻璃球?yàn)檩d體，研究了CCl4加氫脫氯反應(yīng)，主要結(jié)果見(jiàn)表6和表7。表6 CCl4在04%Pt/Vycor催化劑上的轉(zhuǎn)化時(shí)間/h轉(zhuǎn)化率/%CHCl3選擇性/%CH2Cl2選擇性/%C2Cl6選擇性/%292880792840159282021928302791840363 K，n(H2)∶n(CCl4)=∶表7 %Pt/Vycor催化劑上的轉(zhuǎn)化催化劑時(shí)間/h轉(zhuǎn)化率/%CHCl3選擇性/%新鮮催化劑2092831次再生589862次再生3190823次再生78989363 K，n(H2)∶n(CCl4)=∶表6和表7結(jié)果表明，負(fù)載Pt的多孔玻璃催化劑在氣相催化CCl4加氫脫氯反應(yīng)中具有良好的選擇性和壽命。3 CCl4液相加氫脫氯CCl4氣相加氫脫氯是解決CCl4污染的一種方法，但其強(qiáng)放熱引起反應(yīng)器局部高溫容易使催化劑表面結(jié)焦[7，13]，覆蓋催化劑活性位，所以在CCl4氣相加氫脫氯的反應(yīng)中，需要提高n(H2)∶n(CCl4)以抑制積炭形成，增加了設(shè)備的運(yùn)行費(fèi)用，而且過(guò)量的H2利于形成大量CH4，致使H2消耗量增加。因此，近年來(lái)，各國(guó)的研究機(jī)構(gòu)紛紛致力于CCl4液相加氫脫氯技術(shù)的研究。意大利的恩尼徹姆公司[16]以負(fù)載型Pd和Pt為催化劑，將CCl4與環(huán)己烷或苯混合
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