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放射性核素的制備(2)(編輯修改稿)

2025-02-14 18:54 本頁(yè)面
 

【文章內(nèi)容簡(jiǎn)介】 圍人群輻射劑量較小,對(duì)環(huán)境無(wú)污染。主要用于前列腺癌、乳腺癌的 125I中子源插植治療,有效率達(dá) 95%以上。 125I種子 (seed)源 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 44 ( 2) 125I循環(huán)回路間歇式生產(chǎn)工藝 生產(chǎn)方式 主要核反應(yīng) IXenXe 1 2 51 2 51 2 4 ),( ??目前有兩種生產(chǎn)方法: A 氣體靶法 將 124Xe封裝在不銹鋼筒內(nèi)制成內(nèi)靶,然后置于高純鋁筒內(nèi)做成輻照靶件入堆輻照。 B 間歇循環(huán)回路 采用這種方法生產(chǎn) 125I,不需要制備 124Xe氣體靶,該生產(chǎn)辦法相對(duì)簡(jiǎn)單,得到的 125I純度高,生產(chǎn)能力也較前一種辦法高。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 45 間歇循環(huán)回路法生產(chǎn) 125I的工藝流程 ? 將一定豐度的 124Xe氣體通過(guò)循環(huán)回路打入位于反應(yīng)堆內(nèi)的 輻照瓶 內(nèi),輻照一定時(shí)間( 1)后,由堆外的衰變瓶將輻照后的 124Xe氣體吸入放置衰變 3d5d,大部分 125Xe衰變成 125I,未被利用的 124Xe打回循環(huán)回路。 125I用 NaOH溶液吸收,產(chǎn)品檢驗(yàn)合格后再分裝。 ? 在循環(huán)回路上可接多個(gè)衰變瓶,循環(huán)利用。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 46 從裂變產(chǎn)物中提取放射性核素 反應(yīng)堆生產(chǎn)放射性核素的第二種方法是從 235U等易裂變材料在輻照后產(chǎn)生的裂片元素及超鈾元素中提取放射性核素,它們包括原子序數(shù)很大范圍的放射性核素,通過(guò)分離可以獲得比活度很高的裂變放射性核素。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 47 1. 裂變核反應(yīng) 圖 27 中子引發(fā)的鈾核裂變示意圖 nSrXenU 109438140541023592 2????nKrBa 10893614456 3???nKrSb 10994113351 4??? 在中子的作用下,重核裂變的產(chǎn)物組成較復(fù)雜,以 235U為例: 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 48 2. 裂變產(chǎn)物的組成及其質(zhì)量分布 裂變產(chǎn)物的組成是隨時(shí)間變化的。當(dāng)一個(gè)可裂變物質(zhì)的靶在反應(yīng)堆內(nèi)照射了 T時(shí)間并冷卻 t時(shí)間后,裂片核素 i的放射性Ai可用下式來(lái)表示: ( 1 )iiTtiiA NI Y e e??? ????式中 N—可裂變物質(zhì)的原子核數(shù); I—中子注量; σ—裂變截面; Yi—核素 i的裂變產(chǎn)額; λi—核素 i的衰變常數(shù)。 在 N、 I、 σ不變的情況下,裂變產(chǎn)物的放射性與裂變產(chǎn)額 Yi有關(guān),并隨著 T、 t而變化。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 49 圖 28 不同能量的中子誘發(fā)235U裂變的質(zhì)量 產(chǎn)額圖 是指裂變產(chǎn)物的某一種核素或某一質(zhì)量鏈在重核裂變過(guò)程中產(chǎn)生的幾率。 它通常用每 100次核裂變產(chǎn)生的裂變產(chǎn)物原子數(shù)來(lái)表示( %)。 裂變產(chǎn)額 “ 雙駝峰 ” 曲線 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 50 3. 裂變產(chǎn)物分離 離子交換分離 溶劑萃取分離 萃取色層分離 沉淀分離法 其它方法 A 裂片元素的分離方法 選擇性好,回收率高、易于實(shí)現(xiàn)自動(dòng)化操作、易于放射性屏蔽 簡(jiǎn)便、快速、選擇性高、易于連續(xù)操作和遠(yuǎn)距離控制 對(duì)于性質(zhì)相似的元素的分離更能顯示其優(yōu)越性 操作繁雜、程序冗長(zhǎng)、回收率和去污率較低 超臨界流體萃取法 和采用離子液體為萃取介質(zhì)的方法 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 51 B 長(zhǎng)壽命裂片元素及超鈾元素的分離 目前,長(zhǎng)壽命裂片核素及超鈾核素主要從生產(chǎn)堆卸出的乏燃料中提取。乏燃料的后處理主要目的是回收 235U,并提取軍用核素 239Pu。在 235U、 239Pu提取回收后,其它的裂變產(chǎn)物和超鈾元素全部轉(zhuǎn)入廢液中。 關(guān)于裂變產(chǎn)物核素的分離和分析有許多專著可供借鑒和參考,如美國(guó)曼哈頓計(jì)劃中有關(guān)裂變產(chǎn)物的分離分析專著 《 Radiochemical Studies: The Fission Products》 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 52 C 中短壽命裂片元素的分離 ① 裂變 99Mo的提取 235U裂變生成 99Mo產(chǎn)額為 %,可以從 235U的裂變產(chǎn)物中大量提取 99Mo。裂變 99Mo的提取一般采用 Al2O3色層分離、HDEHP溶劑萃取或萃取色層分離 、 α—安息香肟沉淀分離法等。 下面以日本開(kāi)展的裂變 99Mo生產(chǎn)為例介紹裂變 99Mo生產(chǎn)技術(shù)。 99Mo、 131I在醫(yī)學(xué)上需求量較大,這里主要介紹它們的提取。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 53 A、 235U靶件的制備 圖 29 235U靶件結(jié)構(gòu)圖 把 24gUO2壓制成圓片狀,燒結(jié)處理。 5片裝入 不銹鋼包殼內(nèi) 。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 54 B、 235U靶件的輻照及冷卻 輻照條件 :中子注率量 2 1013cm2s 1~3 1013cm2s 1, 輻照 4d~7d。 冷卻時(shí)間 : 2d。 冷卻 2d后,一個(gè)靶件將產(chǎn)生 1012Bq99Mo、 1012Bq 131I、 1012Bq 133Xe等裂片元素。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 55 裂變 99Mo提取流程 C、輻照后 235U靶件的處理 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 56 表 23 裂變 99Mo中放射性雜質(zhì)含量 放射性雜質(zhì) 半衰期 比活度( 與 99Mo之比 ) 131I 1 105 103Ru 5 107 95Nb 2 106 141Ce 1 1057 89Sr < 6 106 91Y < 9 108 95Zr < 5 109 132Te < 1 104 137Cs < 3 109 140Ba < 2 107 239Np < 2 103 注: 輻照時(shí)間7d,測(cè)量時(shí)間為輻照之后 7d。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 57 ② 裂變 131I的提取 裂變 131I是裂變法生產(chǎn) 99Mo時(shí)的副產(chǎn)物之一,由于 裂變 131I的產(chǎn)額為 %,因此可以從裂變產(chǎn)物中大規(guī)模生產(chǎn)131I。 裂變同位素生產(chǎn)過(guò)程中,在切割和酸性溶解時(shí)都有 131I逸出, 采用負(fù)壓方式可將其收集 ;不管采用何種方式溶靶,留在溶液中的 131I一般都采用先酸化、后蒸餾或熱氣載帶等措施使其分離出來(lái)。 下面簡(jiǎn)單介紹比利時(shí)國(guó)家放射元素研究院( IRE)從堿性溶靶溶液中分離純化 131I的工藝流程 。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 58 圖 212 IRE裂變同位素 99Mo、 131I、 133Xe分離流程圖 堿性溶靶時(shí),大部分裂變產(chǎn)物以固態(tài)形式存在,只有少量的其它裂變?cè)嘏c鉬一起溶解。溶解出的放射性雜質(zhì)較酸性溶靶少。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 59 4. 利用溶液堆生產(chǎn)放射性核素 溶液堆 ( Solution reactor) 是 20世紀(jì) 40年代提出的一種堆型,它使用的核燃料不是通常的固體燃料棒形式,而是易裂變物質(zhì)如 235U的均相水溶液,所以又稱為均勻水溶液堆( Aqueous homogeneous solution reactor)。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 60 ( 1)水溶液堆的發(fā)展概況 1944年, Richard Feynman首次提出,該反應(yīng)堆型中所用的核材料不是通常使用的固體燃料,而是溶解在普通輕水中的 高豐度鈾鹽(如硝酸鈾?;蛄蛩徕欟#┤芤?。同年,美國(guó)洛斯阿拉莫斯國(guó)家實(shí)驗(yàn)室( LANL)建成世界上第一座功率為 ( LOPO)。 20世 紀(jì) 90年代,由于 99Mo、 89Sr、 131I等醫(yī)用同位素的使用量急劇增加,傳統(tǒng)方法已經(jīng)不能滿足人們的需要。由于利用溶液堆生產(chǎn)裂變?cè)氐闹芷诙獭a(chǎn)量大、操作簡(jiǎn)便(無(wú)靶件制備、運(yùn)輸、切割、溶解等工序)、鈾利用率高、廢物產(chǎn)生量小等特點(diǎn),人們開(kāi)始了利用溶液堆進(jìn)行醫(yī)用同位素生產(chǎn)的研究。美國(guó) Babcok amp。 Wicos( Bamp。W)公司提出的 “ MIPR”。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 61 ( 2)水溶液堆的特點(diǎn) ?MIPR負(fù)溫度系數(shù)大,具有反應(yīng)自調(diào)節(jié)性,固有安全性好。 ?水溶液堆的建堆成本較低??偝杀静蛔惆屑椪斩训?1/2。 ?水溶液堆生產(chǎn)能力大。理論上 200kW功率的堆,全年可生產(chǎn)100000Ci的 99Mo、 20220Ci的 131I、 40000Ci的 89Sr。 ?235U的需要量少,但利用率高。 ?放射性核素提取工藝簡(jiǎn)單、放射性廢物量少。 水溶液堆是進(jìn)行醫(yī)用同位素生產(chǎn)的一種理想堆型。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 62 加速器生產(chǎn)放射性核素 核反應(yīng)堆雖然可大量生產(chǎn)放射性核素,但核素品種和性質(zhì)并不能完全滿足應(yīng)用上的需要。用可制備很 多品種 的放射性核素,這些放射性核素大多數(shù)因核內(nèi)中子貧乏而 以正電子或低能 γ射形式衰變,半衰期一般較短,比活度高,并且可以得到無(wú)載體放射性核素 ,盡管它的生產(chǎn)能力較低,但由于它在工業(yè)、農(nóng)業(yè),尤其是 在生物醫(yī)學(xué)方面具有特殊的用途 ,其用量不斷增加,現(xiàn)已成為放射性核素生產(chǎn)不可缺少的手段。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 63 加速器生產(chǎn)放射性核素的發(fā)展簡(jiǎn)史 ?1934年人工放射性核素發(fā)現(xiàn)后,回旋加速器就用于放射性核素的制備,使人工放射性核素在三年內(nèi)就從 3個(gè)增加到 197個(gè)。 ?1945年后,反應(yīng)堆開(kāi)始大量生產(chǎn)并供應(yīng)廉價(jià)的放射性核素。 ?從 20世紀(jì) 60年代初到現(xiàn)在,世界上用于生產(chǎn)放射性核素的加速器從不到 5臺(tái)猛增到數(shù)百臺(tái);并且新增加的核醫(yī)學(xué)診斷用核素中 80% 是用加速器生產(chǎn)的。 ?近年來(lái),醫(yī)學(xué)診斷用貧中子放射性核素的消費(fèi)量逐漸增大,有些核素的作用出現(xiàn)了逐漸取代部分反應(yīng)堆生產(chǎn)的放射性核素的趨勢(shì)。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 64 加速器的組成及分類 加速器主要由三個(gè)部分組成: ? 離子源 用于提供所需加速的電子、正電子、質(zhì)子、反質(zhì)子以及重離子等粒子; ? 真空加速系統(tǒng) 該系統(tǒng)中有一定形態(tài)的加速電場(chǎng),為了使粒子在不受空氣分子散射的條件下加速,整個(gè)系統(tǒng)放在真空度極高的真空室內(nèi); ? 導(dǎo)引、聚焦系統(tǒng) 用一定形態(tài)的電磁場(chǎng)來(lái)引導(dǎo)并約束被加速的粒子束,使之沿預(yù)定軌道接受電場(chǎng)的加速。 衡量一個(gè) 加速器的性能的指標(biāo) 有兩個(gè):一是 粒子所能達(dá)到的能量 ;二是 粒子流的強(qiáng)度(流強(qiáng)) 。加速器按其 作用原理 不同可分為靜電加速器、直線加速器、回旋加速器、電子感應(yīng)加速器、同步回旋加速器、對(duì)撞機(jī)等。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 65 高壓倍加加速器 靜電加速器 回旋加速器 直線加速器 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 66 1. 高壓倍加加速器
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