【正文】 ?98Mo（ n， γ ） 99Mo法 具有操作簡(jiǎn)單、強(qiáng)放廢物少等優(yōu)點(diǎn)，但所產(chǎn)生的 99Mo比活度較低，并且有大量 98Mo存在。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 88 主要放射性核素發(fā)生器的制備 自從 1957年 99mTc問(wèn)世以來(lái)， 99Mo99mTc發(fā)生器 （ 99Mo99mTc Generator） 的臨床應(yīng)用極大地促進(jìn)了核醫(yī)學(xué)影像的發(fā)展。 ?輻射防護(hù)能力及運(yùn)輸?shù)姆奖闩c安全性 。在瞬時(shí)平衡情況下，子體活度減少的速率與母體活度減少的速率相同。 目前已經(jīng)超過(guò) 150種，但真正得到實(shí)際應(yīng)用的只有 20多種。其具有操作簡(jiǎn)單、蒸餾時(shí)間短（幾分鐘）、回收率高（接近 100%）、放射性廢物量小等優(yōu)點(diǎn) 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 78 2. 間接法制備 國(guó)際上主要發(fā)展的間接法有： 127I（ p， 5n） 123Xe→ 123I、124Xe（ p， x） 123I和 124Xe（ γ， n） 123Xe→ 123I。 對(duì)壽命很短的放射性核素還要求能在線直接合成標(biāo)記化合物。 ② 外靶方式是將粒子束引出真空室，在真空室外面照射靶件。 ? 加速器生產(chǎn)的放射性核素，一般與與靶核不是同一元素，故易于用化學(xué)分離，制得高比活度或無(wú)載體的放射性核素。它利用倍壓整流的原理制成的。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 63 加速器生產(chǎn)放射性核素的發(fā)展簡(jiǎn)史 ?1934年人工放射性核素發(fā)現(xiàn)后，回旋加速器就用于放射性核素的制備，使人工放射性核素在三年內(nèi)就從 3個(gè)增加到 197個(gè)。總成本不足靶件輻照堆的 1/2。同年，美國(guó)洛斯阿拉莫斯國(guó)家實(shí)驗(yàn)室（ LANL）建成世界上第一座功率為 （ LOPO）。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 55 裂變 99Mo提取流程 C、輻照后 235U靶件的處理 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 56 表 23 裂變 99Mo中放射性雜質(zhì)含量 放射性雜質(zhì) 半衰期 比活度（ 與 99Mo之比 ） 131I 1 105 103Ru 5 107 95Nb 2 106 141Ce 1 1057 89Sr ＜ 6 106 91Y ＜ 9 108 95Zr ＜ 5 109 132Te ＜ 1 104 137Cs ＜ 3 109 140Ba ＜ 2 107 239Np ＜ 2 103 注： 輻照時(shí)間7d，測(cè)量時(shí)間為輻照之后 7d。 99Mo、 131I在醫(yī)學(xué)上需求量較大，這里主要介紹它們的提取。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 49 圖 28 不同能量的中子誘發(fā)235U裂變的質(zhì)量 產(chǎn)額圖 是指裂變產(chǎn)物的某一種核素或某一質(zhì)量鏈在重核裂變過(guò)程中產(chǎn)生的幾率。 B 間歇循環(huán)回路 采用這種方法生產(chǎn) 125I，不需要制備 124Xe氣體靶，該生產(chǎn)辦法相對(duì)簡(jiǎn)單，得到的 125I純度高，生產(chǎn)能力也較前一種辦法高。 干法生產(chǎn)裝置 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 41 將輻照后 TeO2裝入石英舟皿內(nèi)，并置于蒸餾爐內(nèi)，連接好系統(tǒng)。 131I TeO2 TeO2置于馬弗爐內(nèi)，于750℃ ～ 800℃ 下蒸餾，用NaOH溶液吸收蒸出的 131I 9 9 9 9m T c T c??98Mo（ n， γ） 99Mo β， γ 113mIn?113mIn?112Sn（ n， γ） 113 Sn Ec IT 125I?124Xe（ n， γ） 125Xe β－ 131I?130Te（ n， γ） 131Te β－ 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 37 （ 1） 131I干法生產(chǎn)工藝 A 一種是 （ n， f） 法 ，即 235U（ n， f） 131I，從輻照后的 235U靶件中分離裂 變產(chǎn)物 131I。 化學(xué)處理方法 有溶劑萃取法、沉淀法、離子交換法、蒸（干）餾、電化學(xué)法、熱原子反沖法等。因此，應(yīng)采用盡可能高的中子注量率，以提高目標(biāo)核素的產(chǎn)額。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 27 （ 2） 靶材的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)及制備 靶件的 結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì) 包括靶筒結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、靶芯的結(jié)構(gòu)（靶子物的形態(tài)）及其在靶筒內(nèi)的分布方式設(shè)計(jì)。用富集的 6Li生產(chǎn)氚就是采用了該核反應(yīng)方式，即 6Li（ n, α） 3H。 通過(guò)熱原子效應(yīng)生成一系列新的化合物。中子核反應(yīng)生成的核素通常是豐中子放射性核素，多以 β 形式衰變。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 16 核素發(fā)生器制備 將反應(yīng)堆和加速器生產(chǎn)的某些放射性核素制成放射性核素發(fā)生器，可為遠(yuǎn)離反應(yīng)堆和加速器的地方提供 短壽命放射性核素 。經(jīng)證實(shí)，經(jīng)慢中子誘發(fā) 235U裂變的產(chǎn)物約有 400種。居里夫婦用 α 粒子轟擊鋁發(fā)生核反應(yīng)獲得了第一個(gè)人工放射性核素。kg 1 7Be 宇宙射線與 N和 O相互作用 ～ 產(chǎn)量大、品種數(shù)量多、生產(chǎn)成本相對(duì)低 生產(chǎn)能力低，但品種多、所生產(chǎn)的核素多為無(wú)載體、比活度高。并有放射性淀質(zhì)生成。 235U和 239Pu（ 238U經(jīng)中子俘獲生成）在熱中子作用下易裂變，而且釋放出巨大的能量（一個(gè) 235U原子裂變可產(chǎn)生200MeV的能量并產(chǎn)生 2～ 3個(gè)中子），已經(jīng)廣泛用于各種放射性核素生產(chǎn)、核能利用等各個(gè)方面。 1935年獲諾貝爾化學(xué)獎(jiǎng) 伊雷娜 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 15 加速器制備 用加速帶電粒子轟擊各種靶子物，能引起不同的核反應(yīng)，生成多種反應(yīng)堆所不能提供的放射性核素如 18F、201Tl等。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 17 反應(yīng)堆生產(chǎn)放射性核素 核反應(yīng)堆上制備放射性核素的方法主要有兩種： （ 1）通過(guò)反應(yīng)堆產(chǎn)生的 中子流照射靶材 ，直接生產(chǎn)或通過(guò)簡(jiǎn)單處理生產(chǎn)放射性核素，即 （ n， γ） 法； 具有生產(chǎn)能力大、品種多、放射性廢物量小、生產(chǎn)成本低廉等特點(diǎn)。 ① 通過(guò)（ n, γ ）反應(yīng)直接生成所需要的放射性核素 例如 59Co（ n, γ） 60Co、 191Ir（ n, γ） 192Ir、 31P（ n, γ） 32P等。 以 235U為例 ，它在熱中子引起裂變的產(chǎn)物中包括 36種元素的 160多種核素 （ A=72~161）。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 25 1. 放射性核素生產(chǎn)要求反應(yīng)堆提供的條件 A. 高中子注量率 B. 足夠的輻照時(shí)間 C. 反應(yīng)堆運(yùn)行方式 D. 反應(yīng)堆安全保障 一般 5 1013cm2 （ 4）輻照靶件的質(zhì)量控制 靶件需要經(jīng)過(guò)靶件 密封性 檢測(cè)、 表面污染 等 檢測(cè)合格后才能入堆輻照 。 ( (sAnS A B??????? ???， ） 穩(wěn) 定 ） 1 / 2(2 3 2 4 2 40 . 5 3 1 4 . 6 6N a N a M g (n b T h? ????? ?????， ） 穩(wěn) 定 ） 例： 在照射時(shí)間內(nèi)，核素 A的產(chǎn)率與入射粒子注量率 Ф（ cm2L1HCl和 H2O2，加熱純化 2h得到 H332PO4 60Co 59Co（ n， γ） 60Co 純度＞98%的Co絲 直接可制成各種形式和各種放射性活度的鈷源 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 36 核素 半衰期 核反應(yīng) 靶子物 生產(chǎn)方法 99Mo99mTc 99Mo： 99mTc： MoO3粉末 溶于 10mol 生產(chǎn)方式 131I廣泛用于甲狀腺癌、甲亢、甲狀腺機(jī)能衰退和其他腎臟疾病的診斷和治療。未被吸收的 131I主要通過(guò)多級(jí)堿液洗滌塔（ 5mol?L1NaOH溶液）進(jìn)一步除去尾氣中的 131I，以降低 131I的排放。 ? 在循環(huán)回路上可接多個(gè)衰變瓶，循環(huán)利用。乏燃料的后處理主要目的是回收 235U，并提取軍用核素 239Pu。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 54 B、 235U靶件的輻照及冷卻 輻照條件 ：中子注率量 2 1013cm2 下面簡(jiǎn)單介紹比利時(shí)國(guó)家放射元素研究院（ IRE）從堿性溶靶溶液中分離純化 131I的工藝流程 。美國(guó) Babcok amp。 ?235U的需要量少，但利用率高。 ?近年來(lái)，醫(yī)學(xué)診斷用貧中子放射性核素的消費(fèi)量逐漸增大，有些核素的作用出現(xiàn)了逐漸取代部分反應(yīng)堆生產(chǎn)的放射性核素的趨勢(shì)。輸電帶將噴電針電暈放電的電荷輸送到一個(gè)絕緣的空心金屬電極內(nèi)，使之充電至高電壓以加速帶電粒子。 ?由 α粒子引發(fā)的核反應(yīng) （ α， n）、（ α， p）、（ α， 2n） 等。已知激發(fā)函數(shù)后， “ 厚靶 ” 輻照時(shí)所期望獲得的放射性核素 總放射性量 A可表示如下： 1 2 2 44 01 6 . 2 5 1 0 1 0 ( ) ( )3 . 7 1 0t Eme n JA E S E d EZ????? ? ? ?? ? 當(dāng)輻照時(shí)間顯著小于（至少 5倍）同位素的半衰期時(shí)，上式可近似表示如下： 701 0 ( ) ( )EmJtA E S E d EZT ??? ?7 　。 ?在醫(yī)學(xué)上的應(yīng)用更為廣泛，檸檬酸 67Ga用于腫瘤診斷，能顯示其部位，也能用于淋巴結(jié)、肺、骨等顯像； 111In標(biāo)記的二亞乙基三胺五乙酸可用于腦顯像； 123I標(biāo)記的碘化鈉用于診斷甲狀腺疾病時(shí)，對(duì)病人產(chǎn)生的輻射劑量只有 131I的百分之一 等。 也有用高富集度 124Xe、 電子加速器，通過(guò) 124Xe（ γ， n）123Xe核反應(yīng)也可制備 123I。 ?命名 實(shí)用的放射性核素發(fā)生器中，子體核素的半衰期短，而母體核素的半衰期相對(duì)較長(zhǎng)。由于 色譜型發(fā)生器 具有結(jié)構(gòu)緊湊、淋洗操作簡(jiǎn)單、易防護(hù)等優(yōu)點(diǎn)，已經(jīng)成為目前最常用的一種放射性核素發(fā)生器。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 87 醫(yī)用放射性核素發(fā)生器應(yīng)具備的條件 ?子體核素有適當(dāng)長(zhǎng)短的半衰期、合適的輻射類型和能量 ； ?子體核素應(yīng)具有良好的藥物學(xué)性質(zhì) ，并適用于生理功能的研究，這是評(píng)價(jià)放射性核素發(fā)生器是否具有醫(yī)用價(jià)值的重要條件。 這些锝標(biāo)記絡(luò)合物無(wú)論在體內(nèi)或體外均比較穩(wěn)定，且無(wú)毒性。裝柱后，采用低酸度的 HCl溶液對(duì)柱填料進(jìn)行洗滌，以盡可能除去非常細(xì)小的三氧化二鋁。通過(guò)將堆照的低比活度的 99Mo制成凝膠裝柱，制備凝膠型99Mo99mTc發(fā)生器為發(fā)展中 國(guó)家使用相對(duì)便宜的 99mTc提供了條件。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 98 4. 凝膠型 99Mo99mTc發(fā)生器的存在的問(wèn)題 實(shí)際生產(chǎn)中鉬酸鋯酰凝膠的處理?xiàng)l件（如干燥后凝膠中水份含量、上柱凝膠的平均粒度、凝膠的利用率等）難以控制，很難獲得性能穩(wěn)定的鉬酸鋯酰柱填料，由于99mTc的淋洗較為困難，因此其淋洗效率普遍較低，淋洗峰比較寬，淋洗液體積較大，洗脫液中 99mTc比活度低。在低功率的反應(yīng)堆上無(wú)法進(jìn)行色譜型 188W188Re發(fā)生器的生產(chǎn)。 αFe2O3是一個(gè)適合的無(wú)機(jī)吸附劑。由于 短壽命核素 的應(yīng)用是醫(yī)學(xué)檢查、診斷的一個(gè)方向，有必要研制一些新的、半衰期更短的放射性核