【正文】 5. 一個(gè)新制的 99Mo99mTc發(fā)生器，規(guī)格為 109Bq，請(qǐng)問： （ 1）它的最佳淋洗時(shí)間為多長(zhǎng)？ （ 2）出廠 25h后色譜柱上總的放射性量多大？此時(shí)可獲得99mTc？假定淋洗效率為 85％。其中特別令人感興趣的是通過兩次俘獲中子產(chǎn)生的放射性核素如 166Dy、 188W、 190Os， 以及通過高能加速器生 產(chǎn)的 82Sr。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 104 放射性核素發(fā)生器能夠多次地、安全方便地提供高核純、無載體、高比活度和高放射性濃度的短半衰期核素，所以它在醫(yī)學(xué)、工業(yè)、科研等領(lǐng)域中得到了廣泛的應(yīng)用。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 103 4. 其他 發(fā)生器 113Sn113mIn發(fā)生器： 113Sn在反應(yīng)堆內(nèi)通過 112Sn（ n, γ） 113Sn反應(yīng)制備。第一個(gè)色譜型發(fā)生器是 Green and Tucker提出的。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 101 3. 68Ge68Ga發(fā)生器 隨著正電子發(fā)射計(jì)算機(jī)體層掃描（ PET)技術(shù)發(fā)展，核醫(yī)學(xué)成像已從靶器官顯像（功能顯像）進(jìn)入組織、細(xì)胞水平甚至基因顯像（分子水平顯像）。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 100 從 186W得到 188W需要發(fā)生兩次 （ n, γ） 反應(yīng)，這就對(duì)反應(yīng)堆提出了較高的要求（中子注量率約 1015cm2它的半衰期為 ，通過 β衰變 為穩(wěn)定的 188Os，同時(shí)伴隨有十分適于顯像的 155keV的 γ射線，可以方便地進(jìn)行該核素標(biāo)記藥物的生物體內(nèi)分布、輻射劑量估算等藥物動(dòng)力學(xué)研究。同時(shí)，凝膠粒度嚴(yán)重影響到發(fā)生器的淋洗效率。它是將堆照后的 MoO3溶解后，與 ZrOCl2溶液反應(yīng)，生成化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定的鉬酸鋯酰沉淀 （ ZrOMoO4）， 然后經(jīng)過濾、低溫干燥、粉碎、篩分等過程制成凝膠型 99Mo99mTc發(fā)生器柱填料。mL1 ⑨ 細(xì)菌內(nèi)毒素等生物指標(biāo) 內(nèi)毒素含量 ＜ 由于酸性條件下氧化鋁表面帶正電荷，它能吸附呈負(fù)電的鉬酸根，所以裝柱時(shí)酸度控制在 pH=2～ 3。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 90 A 裂變型 99Mo99mTc發(fā)生器 圖 223 99Mo99mTc發(fā)生器結(jié)構(gòu)及外觀 母體核素 99Mo以 99MoO42的形式吸附在 Al2O3柱上，然后用 ％ NaCl等洗脫液將高價(jià)（ ＋ 7）的 99mTc以 99mTcO4的形式洗脫下來，而母體仍留在發(fā)生器內(nèi)。幾乎占全部臨床所用放射性核素的 80%以上，故有 “萬能核素 ”之稱。 由于 99mTc有多種價(jià)態(tài)，可以制成各種藥物，選擇性地分布在人體的許多臟器中。使發(fā)生器具有較低成本和較長(zhǎng)的使用期。不同的射線類型、不同的放射性裝載量等都需要對(duì)發(fā)生器的防護(hù)層的材料及厚度進(jìn)行適當(dāng)?shù)恼{(diào)整，以保證發(fā)生器生產(chǎn)及使用過程中工作人員的安全。 例如， 99mTc在生物化學(xué)、藥物學(xué)性質(zhì)上適合醫(yī)用，具有理想的核性質(zhì)（ 141keV的單能 γ 射線，半衰期為 ，幾乎無 β 射線，子體 99Tc的半衰期長(zhǎng)達(dá) 105a）， 99Mo半衰期為 ，有利于遠(yuǎn)程運(yùn)輸，又可以在反應(yīng)堆中通過 98Mo（ n， γ ）或 235U（ n， f）大量生產(chǎn)。 當(dāng) 且 t足夠大時(shí)，有 或 12 ?? ??2211 NN ?? ? 21 AA ?此時(shí)，母子體核素活度幾乎相等，這種平衡稱為 長(zhǎng)期平衡 。 ?“ 母牛 ” 放射性核素發(fā)生器在其有效期內(nèi)，每隔一段合適的時(shí)間間隔就可從中分離一次子體核素，好像從母牛身上擠奶一樣，所以放射性核素發(fā)生器又稱為 “ 母牛 ” 。 由于 99Mo易大量生產(chǎn)以及 99mTc優(yōu)良的核性質(zhì)，使得 99Mo99mTc成為使用最廣泛的放射性核素發(fā)生器。 1951年美國(guó)的 M W 格林等人研制出世界上第一個(gè)人工放射性核素發(fā)生器 132Te132I發(fā)生器。間接法生產(chǎn)123I需要使用中、高能回旋加速器或電子加速器，主要雜質(zhì)為半衰期 60d的 125I。 Te靶制備中使用高豐度的 Te同位素如 124Te、 123Te和 122Te的氧化物，通過加熱將這些氧化物熔融在 Pt盤內(nèi)形成輻照靶。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 76 加速器生產(chǎn)放射性核素的應(yīng)用 ?在工業(yè)和科學(xué)研究中， 57Co、 22Na、 109Cd可作為穆斯堡爾效應(yīng)、正電子湮沒技術(shù)、 X 射線熒光分析用的放射源。對(duì)于 固體靶 ，當(dāng)產(chǎn)物為 123I、 75Br等 易揮發(fā)物質(zhì) 時(shí)，可通過 干法蒸餾技術(shù)進(jìn)行分離提取 ，固體靶還可反復(fù)使用；當(dāng)產(chǎn)物為 難揮發(fā)物質(zhì) 時(shí)，必須將靶材料進(jìn)行 溶解、萃取、層析或共沉淀 等操作，過程繁瑣，靶件一次性使用。 有專門的靶材料液體 /氣體進(jìn)出管道 合適的厚度、耐高溫、導(dǎo)熱性能好、熱穩(wěn)定性好、熔點(diǎn)高 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 74 C 輻照產(chǎn)額計(jì)算 帶電粒子引起核反應(yīng)的反應(yīng)截面，強(qiáng)烈地依賴于轟擊粒子的能量。 ?質(zhì)子引發(fā)的 (p， n)反應(yīng)是加速器生產(chǎn)放射性核素的主要核反應(yīng)。 加速器生產(chǎn)放射性核素也有一些 缺點(diǎn) ，如大部分核素的生產(chǎn)能力要比反應(yīng)堆生產(chǎn)小得多，生產(chǎn)成本高；制備靶及靶冷卻技術(shù)難度大；較短的半衰期使它的使用范圍（時(shí)間、空間）受到限制。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 69 4. 直線加速器 直線加速器是利用沿直線軌道分布的高頻電場(chǎng)加速電子、質(zhì)子和重離子的裝置。雖然加速后粒子的能量在 1MeV左右 ，但用它得到的 束流強(qiáng) ，因此至今仍有實(shí)驗(yàn)室使用它來加速粒子。 衡量一個(gè) 加速器的性能的指標(biāo) 有兩個(gè)：一是 粒子所能達(dá)到的能量 ；二是 粒子流的強(qiáng)度（流強(qiáng)） 。 ?1945年后，反應(yīng)堆開始大量生產(chǎn)并供應(yīng)廉價(jià)的放射性核素。 水溶液堆是進(jìn)行醫(yī)用同位素生產(chǎn)的一種理想堆型。 ?水溶液堆生產(chǎn)能力大。W）公司提出的 “ MIPR”。 20世 紀(jì) 90年代，由于 99Mo、 89Sr、 131I等醫(yī)用同位素的使用量急劇增加，傳統(tǒng)方法已經(jīng)不能滿足人們的需要。溶解出的放射性雜質(zhì)較酸性溶靶少。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 57 ② 裂變 131I的提取 裂變 131I是裂變法生產(chǎn) 99Mo時(shí)的副產(chǎn)物之一，由于 裂變 131I的產(chǎn)額為 %，因此可以從裂變產(chǎn)物中大規(guī)模生產(chǎn)131I。s 1， 輻照 4d~7d。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 53 A、 235U靶件的制備 圖 29 235U靶件結(jié)構(gòu)圖 把 24gUO2壓制成圓片狀，燒結(jié)處理。 關(guān)于裂變產(chǎn)物核素的分離和分析有許多專著可供借鑒和參考，如美國(guó)曼哈頓計(jì)劃中有關(guān)裂變產(chǎn)物的分離分析專著 《 Radiochemical Studies： The Fission Products》 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 52 C 中短壽命裂片元素的分離 ① 裂變 99Mo的提取 235U裂變生成 99Mo產(chǎn)額為 %，可以從 235U的裂變產(chǎn)物中大量提取 99Mo。 它通常用每 100次核裂變產(chǎn)生的裂變產(chǎn)物原子數(shù)來表示（ %）。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 47 1. 裂變核反應(yīng) 圖 27 中子引發(fā)的鈾核裂變示意圖 nSrXenU 109438140541023592 2????nKrBa 10893614456 3???nKrSb 10994113351 4??? 在中子的作用下，重核裂變的產(chǎn)物組成較復(fù)雜，以 235U為例： 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 48 2. 裂變產(chǎn)物的組成及其質(zhì)量分布 裂變產(chǎn)物的組成是隨時(shí)間變化的。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 45 間歇循環(huán)回路法生產(chǎn) 125I的工藝流程 ? 將一定豐度的 124Xe氣體通過循環(huán)回路打入位于反應(yīng)堆內(nèi)的 輻照瓶 內(nèi)，輻照一定時(shí)間（ 1）后，由堆外的衰變瓶將輻照后的 124Xe氣體吸入放置衰變 3d5d，大部分 125Xe衰變成 125I，未被利用的 124Xe打回循環(huán)回路。 產(chǎn)品質(zhì)量控制 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 43 （ 2） 125I循環(huán)回路間歇式生產(chǎn)工藝 125I的性質(zhì)與應(yīng)用 125I的半衰期 T1/2=60d,主要釋放 27keVX射線，能有效殺滅腫瘤細(xì)胞，易屏蔽，對(duì)患者及周圍人群輻射劑量較小，對(duì)環(huán)境無污染。將系統(tǒng)加熱到 700℃ ～ 900℃ ， 131I被蒸餾出來，隨之被載氣載帶至純化爐 （ 200℃ ～ 400℃ ） 內(nèi)，隨載氣帶出來的TeO2在此溫度下冷卻并沉積在純化爐中，實(shí)現(xiàn) TeO2與 131I分離。 ? 干法蒸餾 具有分離時(shí)間短，產(chǎn)品回收率高，產(chǎn)品比活度高，雜質(zhì)含量低，不產(chǎn)生廢液。但提取率較低，并且從大量的裂變產(chǎn)物中提取裂變 131I會(huì)另外產(chǎn)生大量的放射性廢物。L1HCl溶解并調(diào)節(jié)溶液 pH為 34，吸附在氧化鋁柱上，最后用生理鹽水洗脫 99mTc 113Sn113mIn 112Sn： 113mIn： 錫絲， 112Sn富集靶 高中子通量照射一年后，用6mol 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 34 5. 放射性核素產(chǎn)品的質(zhì)量 放射性核素的產(chǎn)品質(zhì)量是通過物理檢驗(yàn)、化學(xué)檢驗(yàn)以及生物檢驗(yàn)等質(zhì)量檢驗(yàn)方法予以保證的，其 產(chǎn)品質(zhì)量指標(biāo) 包括：放射性活度、放射性純度、放射化學(xué)純度、化學(xué)純度、載體含量及醫(yī)用制劑的無菌、無熱源檢測(cè)等。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 32 因此，核素 A的凈增長(zhǎng)率為： As s A AdN NNdt ? ? ??? 式中 NA為照射時(shí)間 t后核素 A的原子數(shù)。 某一同位素生產(chǎn)靶件的最佳輻照時(shí)間可以根據(jù)靶件的輻照產(chǎn)額公式來計(jì)算。靶件的輻照應(yīng)注意以下幾點(diǎn)： A 選擇適合的核反應(yīng)及中子能譜 適合在反應(yīng)堆上生產(chǎn)放射性核素，一般其原子序數(shù)要求在 20以上。靶件需要根據(jù)反應(yīng)堆所能提供的輻照孔道的參數(shù)（孔道尺寸、中子類型及中子注量率分布）、靶件裝量及發(fā)熱量、靶件輻照管道冷卻方式以及靶件出入堆的抓取工具等條件設(shè)計(jì)，以保證輻照時(shí)靶件及反應(yīng)堆的安全。s 1以上 多達(dá)數(shù)十個(gè)的輻照孔道 依據(jù)生產(chǎn)放射性核素半衰期的長(zhǎng)短設(shè)置不同的運(yùn)行方式 干孔道采用空氣冷卻靶件，濕孔道采用純凈水冷卻靶件 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 26 2. 靶件的制備 （ 1） 靶材的選擇與處理 A 選擇適合的靶材化學(xué)形態(tài) B 盡可能采用高豐度的靶材元素作為靶材 靶材元素含量盡量高、靶材元素的化學(xué)純度要高、靶材輻照后易于處理并轉(zhuǎn)化為所需的化學(xué)形態(tài)、堆內(nèi)輻照時(shí)靶件的穩(wěn)定性（化學(xué)穩(wěn)定性、熱穩(wěn)定性、輻照穩(wěn)定性）好。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 24 反應(yīng)堆輻照法生產(chǎn)放射性核素 反應(yīng)堆輻照法生產(chǎn)的放射性核素，其產(chǎn)量與產(chǎn)品質(zhì)量不僅受反應(yīng)堆所能提供的 輻照條件與能力 影響，而且與 核反應(yīng)的選擇 、 靶材的制備 、 提取工藝 等因素有關(guān)。 2022/2/15