【導讀】水處理技術等領域具有廣闊的應用前景。但是光生載流子的重新復合會影響半導體。負載在催化劑上的金屬粒子能夠消除電子，防止催化劑帶電及電子與空穴的復。合，從而提高催化劑的光催化活性。的光催化活性進行評價，研究了制備過程中的主要因素對催化劑活性的影響。Na2NO3的溶液體積比為2:1時，所合成的Ag-TiO2光催化劑活性最高。下，Ag-TiO2對亞甲基藍的降解速度明顯高于TiO2。

　　

【正文】 ???? ? ? ?光 照唐 山 學 院 畢 業(yè) 設 計 17 （ 5） 取樣結束后，樣品經 30min 離心分離（轉速為 3000r/min），取上層清液于 664nm下測定其吸光度值。 唐 山 學 院 畢 業(yè) 設 計 18 3 結果與討論 AgNO3 溶液用量對 AgTiO2 光催化活性的影響 分別用 8mlAgNO3溶液，按照 AgNO3溶液和 Na2CO3溶液以 2∶ 1和 1∶ 1 的體積比制備 AgTiO2， 并對它們的光催化活性進行測定。 所制得的各種 AgTiO2 降解亞甲基藍溶液的吸光度隨 AgNO3 溶液用量的變化曲線如圖 31 所示。 圖 31 AgNO3溶液用量對 AgTiO2光催化活性的影響 從測定結果可以看出 , AgNO3溶液用量對 AgTiO2光催化活性有較大影響。對于每 ,當硝酸銀溶液用量小于 7mL時 , AgTiO2的光催化活性隨 AgNO3溶液用量的增加而增強；當硝酸銀溶液用量大于 7mL時 , AgTiO2的光催化活性隨硝酸銀用量的增加而減弱；硝酸銀用 量為 7mL時光催化劑的催化活性最高。 從光催化反應機理可知 ,在光生電子 空穴中 ,只有發(fā)生電荷分離的那部分電子和空穴對于光催化氧化反應才是有效的。如果能夠減少無效的電子與空穴的復合 ,增大有效光生電子和空穴的數目 ,將有利于光催化氧化反應的進行 [45]。金屬 Ag在TiO2中的作用主要是作為電子捕獲阱 ,使光生電子在金屬上富集 ,減少電子和空穴的復合 ,使有效的光生電子、空穴量增加 ,從而使催化劑的光催化活性增強 [46]。 當硝酸銀用量由 3mL逐漸增加到 7mL時 ,銀的負載量逐漸增加 ,金屬銀捕獲電子的作用逐漸增強 ,因而光 催化活性逐漸增強；但是 ,金屬粒子的負載量也存在一個最佳值 ,當超過這個最佳值 ,擔載的金屬量過大時 ,金屬上富集的電子過多 ,使光誘導產生的空穴與反應物的作用處于金屬微粒上的電子與空穴的再復合的競爭之中。此外 ,擔載金屬量過大時 ,光催化劑的表面過多地被金屬粒子覆蓋 ,導致催化劑受光輻013 4 5 6 7 8硝酸銀溶液用量/m l吸光度A2:11:1唐 山 學 院 畢 業(yè) 設 計 19 照的有效面積減少 ,使光激發(fā)產生的電子、空穴數量減少 ,最終導致催化劑光催化活性下降。即當硝酸銀溶液用量大于 7mL后 ,隨硝酸銀溶液用量的增加 ,AgNO3溶液 的催化活性有比較顯著的下降。 Na2CO3溶液與 AgNO3溶液 溶液體積比對 AgTiO2光催化活性的影響 按 AgNO3溶液 溶液用量為 7mL, Na3CO3溶液與 AgNO3溶液 體積比分別為 1∶ 1∶ 3∶ 2∶ 1和 3∶ 1制備一組 AgTiO2樣品 ,并對它們的光催化活性進行測定 ,測定結果如圖 32 所示。 圖 32 Na2CO3與 AgNO3溶液體積比對 AgTiO2催化活性的影響 從圖中可以看出 ,當 AgNO3溶液 溶液與 Na2CO3溶液的比例為 2∶ 1時 ,所制得的AgTiO2光催化活性最高 ,隨著二者比例的增大 , AgTiO2光催化活性逐漸降低。由反 應原理及實驗結果可見 , AgNO3溶液與 Na2CO3溶液以化學主量比加入時所制得的 AgTiO2光催化活性最高。 反應次數對 AgTiO2 光催化活性的影響 該部分實驗所采用的 AgTiO2 是 AgNO3 溶液與 Na2CO3 溶液按 2:1 的體積比 ,AgNO3溶液用量為 7mL 制得的。圖 33 為 AgTiO2光催化效果隨使用次數變化的曲線圖。 01 1 2 3碳酸銀與硝酸銀溶液體積比吸光度A唐 山 學 院 畢 業(yè) 設 計 20 圖 33 反應次數對 AgTiO2 催化活性的影響 從圖中可以看出 ,第二次吸光度明顯高于 第 1次吸光度 ,而第 第 4 次吸光度較第 2 次的雖仍有所增加 ,但變化量非常小 ,基本上趨于一定值。分析其變化的原因 ,一方面可能是由于使用過程中催化劑發(fā)生顆粒凝聚所造成的；另一方面 ,可能是由于負載的金屬銀在光催化反應過程中因附著不牢固或氧化等原因被消耗所致 ,即銀的有效負載量減少 ,使光催化活性有所降低 [47,48]。有關方面的問題還有待進一步的研究。 AgTiO2 與 TiO2 光催化活性比較 這里所用的 AgTiO2是 AgNO3溶液 溶液與 Na2CO3溶液按 2:1 的體積比 ,AgNO3溶液用量為 7mL 制得的。 圖 34 AgTiO2與 TiO2 光催化活性比較 從圖 34 中可以看出， AgTiO2的光催化活性明顯高于 TiO2。 01 2 3 4反應次數吸光度A0130 50 70 90 110 130時間/min吸光度A載銀二氧化鈦 二氧化鈦唐 山 學 院 畢 業(yè) 設 計 21 4 結論 本文采用溶膠 凝膠法，以鈦酸丁酯為基本原料，制備了穩(wěn)定的 TiO2溶膠。通過恒溫鼓風干燥的方法制備了 TiO2 干凝膠，然后通過熱處理制備了 TiO2 粉體。通過光化學沉積法制備負載有貴金屬銀的高活性光催化劑 AgTiO2，通過以亞甲基藍為模型化合物對所制得的光催化劑的光催化活性進行評價，研究了制備過程中的主要因素對催化劑活性的影響。得到 以下結論： （ 1） 通過光催化還原法可以制得具有較高活性的、負載有貴金屬銀的光催化劑 AgTiO2。 （ 2） 對于每 ，當 AgNO3溶液用量為 7ml， AgNO3溶液與 Na2CO3溶液體積比為 2∶ 1 時，所制得的 AgTiO2光催化活性最高。 （ 3） 所制得的 AgTiO2光催化活性明顯高于未負載銀的 TiO2。 唐 山 學 院 畢 業(yè) 設 計 22 謝辭 四年的本科學習很快就要結束了，在即將完成這篇論文之際，回想這段學習生活經歷，我發(fā)現了那么多值得回憶的事情，那么多值得感謝的人，那么多值得感動的點點滴 滴。 首先，我要感謝我的指導老師呂燕老師，從論文選題、實驗方案設計、數據分析到論文撰寫及修改老師都給予了全面、細致的指導。呂老師淵博的知識、嚴謹求實的治學態(tài)度、獨到新穎的見解和積極樂觀的工作精神時刻在潛移默化中影響著我，令我受益頗多。在我即將走向工作崗位的時候，我要感謝呂老師對我的培養(yǎng)教育，在此表示最誠摯的敬意。 感謝學校在實驗藥品和設備器材方面的供應，感謝環(huán)化系各位老師以及其他任課老師在學習上的關懷和幫助。 感謝我的室友張二剛、郝東偉、尹衛(wèi)國、霍達和邊文清對我生活和學習上的關心和幫助，我會永遠懷念和他們一 起度過的這快樂的四年時光。 最后，要特別感謝我的父母和親人多年來對我的無私支持、鼓勵和充分理解。他們的愛是我前進的強大動力。 四年時光轉瞬即逝，在此向所有提到和未提到的幫助過我、關心過我的人衷心的說一聲謝謝。 郭少康 2021 年 6 月 于唐山學院 唐 山 學 院 畢 業(yè) 設 計 23 參考文獻 [1] 高濂，鄭珊，張清紅 .納米氧化 鈦光催化材料及應用 .北京，化學工業(yè)出版社， 2021： 13 [2] 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