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無(wú)導(dǎo)向劑水熱合成nay型分子篩及其催化性能研究-資料下載頁(yè)

2025-06-26 16:07本頁(yè)面
  

【正文】 降,因此當(dāng)n(H2O):n(Al2O3)=160時(shí),所得樣品的相對(duì)結(jié)晶度較好綜上所述:在無(wú)導(dǎo)向劑條件下,以硅酸鈉和鋁酸鈉為主要原料,用直接合成的方法合成NaY型分子篩,結(jié)果表明,陳化過(guò)程有利于體系生成更多的晶核,但陳化時(shí)間過(guò)短或過(guò)長(zhǎng)都不利于體系生成NaY型分子篩,在陳化時(shí)間為24h;晶化溫度為100℃;晶化時(shí)間為10h;n(Na2O):n(SiO2);n(H2O):n(Al2O3)=160時(shí)得到的樣品的產(chǎn)率較高,且重復(fù)性好,晶徑較小,質(zhì)量也最高。 Pd/NaY對(duì)苯甲醇氧化催化性能研究 最佳條件下制得的NaY及Pd/NaY樣品的XRD譜圖 圖31 XRD 譜圖 (1)NaY (2)Pd/NaY XRD patterns (1)NaY (2)Pd/NaY圖中(1)為NaY的XRD譜圖,(2)為Pd/NaY的XRD譜圖,從譜圖可以看出Pd負(fù)載前后樣品的結(jié)構(gòu)基本一致,說(shuō)明Pd負(fù)載后沒(méi)有改變NaY的結(jié)構(gòu)。 苯甲醛的產(chǎn)率將NaY負(fù)載Pd得到催化劑Pd/NaY,考察Pd/NaY催化劑對(duì)苯甲醇氧化反應(yīng)的催化性能,反應(yīng)結(jié)果總結(jié)在圖37中,由圖可知,當(dāng)Pd含量為1mol%,苯甲醇轉(zhuǎn)化率為65%,苯甲醛選擇性為85%,升高Pd含量,苯甲醇轉(zhuǎn)化度提高,選擇性下降。主要副產(chǎn)物為苯和甲苯。相較于之前研究的Pd/NaX,Pd/NaX對(duì)苯甲醇氧化有較高的活性及目標(biāo)選擇性,NaX、NaY有相似的結(jié)構(gòu),NaY硅鋁比較大,則不利于目標(biāo)產(chǎn)物的形成。圖37 Pd含量對(duì)苯甲醇氧化催化性能的影響 Effect of Pd content on the catalytic performance of benzyl alcohol oxidation 第四章 結(jié)論與展望在無(wú)導(dǎo)向劑條件下,以硅酸鈉和鋁酸鈉為主要原料,用直接合成的方法合成NaY型分子篩,結(jié)果表明,陳化過(guò)程有利于體系生成更多的晶核,但陳化時(shí)間過(guò)短或過(guò)長(zhǎng)都不利于體系生成NaY型分子篩,在陳化時(shí)間為24h;晶化溫度為100℃;晶化時(shí)間為10h;n(Na2O):n(SiO2);n(H2O):n(Al2O3)=160時(shí)得到的樣品的產(chǎn)率較高,且重復(fù)性好,晶徑較小,質(zhì)量也最高。Pd/NaY可以催化氧化苯甲醇制得苯甲醛,在化學(xué)催化氧化工業(yè)中,NaY分子篩負(fù)載不同的離子或者基團(tuán)已經(jīng)被不斷地研究發(fā)現(xiàn),其催化性能已經(jīng)得到認(rèn)可,但反復(fù)使用性還有待提高。 參考文獻(xiàn)[1] BarthomeufD. Basic zeolites: characterization and uses inadsorp tion and catalysis [ J ]. Catalysis Reviews—Scienceand Engineering, 1996, 38 (4) : 521612.[2] Kasztelan, Benazzi,Marchal George, et al. Hydrocrackingp rocess with catalyst p rising a zeolite Y not globallydealuminized, an element of group VB, and a p romoter el2ement of boron, phosphorus and silicon: US, 6500330[ P ]. 20021231.[3] Robert P L, Katzer, James R, et al. Hydrocracking p rocessusing small crystal size zeolite Y:US, 5620590 [ P ]. 19970415.[4] Yamamura M, Chaki K, Wakatsuki T, Okado H, Fujimo??to K. Zeolites , 1994, 14( 8) : 643 [5] Absil R P L, Katzer J R, Lissy O N, Ware R A, Wong SS. US 5 401 704. 1995[6] 徐如人,龐文琴,于吉紅,等.分子篩與多孔材料化學(xué).北京:科學(xué)出版社,2004.[7] 沈春玉,儲(chǔ)剛,劉發(fā)起,X射線衍射法測(cè)定分子篩硅鋁比與結(jié)晶度[J],撫順石油學(xué)院報(bào),(4):3437。[8] Nikolakis V. Xomeritakis G,Abibi al. Growth of a faujasitetype zeolite membrane and its application in the separation of saturated/unsaturated hydrocarbon Mixtures[J].J Menbr Sci,2001,184,209219[9] Jeong B H,Hasegaw a Y,Sorowa K I,et al. Vapor permeation properties of an NaYtype zeolite membrane fornormal and branched hexanes[J]. Ind Eng Chem Res,2002,41:17681773[10] 陳志林,林海強(qiáng),晁自勝,等,預(yù)吸附微波合成納米NaY沸石晶種制備NaY型分子篩膜[J],高等學(xué)?;瘜W(xué)校報(bào),2003,24(10):18751861[11] 陳文龍 蔣榮立 林清芳 繆敏潔 呂慧,酸浸偏高嶺土堿水熱反應(yīng)體系NaY分子篩的合成 ,中國(guó)科技論文在線,[12] 蔡連國(guó),許永權(quán),陳建峰,邵 磊, NaY 分子篩合成工藝[J],2006,25(12):14151418[13] 王岸明 NaY 分子篩的微波合成及其裂化性能的研究 化工之友 :2122[14] Ellott C H , Medlaniel C V. Preparation of highsilica fsujasite:USA, 3639099[P].19720201[15] 胡林彥,謝素娟,王清遐,等,無(wú)導(dǎo)向劑直接水熱合成小粒徑的NaY分子篩[J].催化學(xué)報(bào),2007,28(9):761765 致謝值此畢業(yè)論文即將完成之際,我謹(jǐn)向我的指導(dǎo)老師陳曉蓉教授表示我最衷心的感謝。感謝她在我學(xué)位論文期間給予我不倦的教誨和悉心關(guān)懷。她思維活躍、知識(shí)淵博、基礎(chǔ)理論扎實(shí)、科學(xué)作風(fēng)嚴(yán)謹(jǐn)和無(wú)私的品格,都使我獲益匪淺。在整個(gè)課題中她給予我的悉心指導(dǎo)和熱情鼓勵(lì),從實(shí)驗(yàn)方案的設(shè)計(jì)、實(shí)驗(yàn)過(guò)程到論文的撰寫,無(wú)不凝聚著她的心血與汗水。從陳老師的身上我不僅學(xué)習(xí)到一絲不茍的科研精神和作風(fēng),更學(xué)到了做人要無(wú)私奉獻(xiàn)的道理。這些都將使我終生難忘,是人生中寶貴的財(cái)富。在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中,還得到了研究生楊文虎等師兄、師姐的無(wú)私幫助;此外,實(shí)驗(yàn)室的同學(xué)在日常學(xué)習(xí)和工作中給予了大力的支持。在此,謹(jǐn)向關(guān)心、幫助過(guò)我的老師、同學(xué)和朋友表示衷心的感謝。沒(méi)有他們的幫助我不可能這么順利的完成論文。最后特別感謝長(zhǎng)久以來(lái)一直在背后鼓勵(lì)我,支持我,幫助我的同學(xué)、朋友,他們是我的精神支柱和不斷前進(jìn)的動(dòng)力,是我生命中收獲的最大財(cái)富,謝謝
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