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正文內(nèi)容

配位化學(xué)講義第十一章無機小分子配合物(編輯修改稿)

2024-10-03 11:33 本頁面
 

【文章內(nèi)容簡介】 、分子N2與金屬的化學(xué)鍵 端基 側(cè)基σ鍵,3σg(孤對電子) 空M σ鍵,1πu (成鍵) 空M反饋π鍵,dM 1πg(shù)(反鍵) 反饋π鍵,dM 1πg(shù)(反鍵)N≡N削弱:端 側(cè)(原因:1πu為強成鍵軌道)。配合物穩(wěn)定性:端 側(cè)原因:端基可形成兩個反饋π鍵,而側(cè)基只形成一個反饋π鍵四、N2 配位后,N≡N鍵的削弱1πu軌道給出電子,或1πg(shù)軌道接受反饋電子后,將削弱兩個N原子間的成鍵。實驗表明,配合物中的N≡N鍵比自由N2的分子鍵長長些?;衔? 鍵長N2 197。[Ru(NH3)5(N2)]2+ 197。 [Os(NH3)5 (N2)]2+ 197。[CoH(N2)(PPh3)3] 197。Mo(N2)2(dppe)2 197。 五、配位N2分子的反應(yīng)N2分子經(jīng)配合后(特別是側(cè)基配合)都有一定程序的活化,但配位的N2是否具有反應(yīng)性,尤其是能否還原成NH3,是人們最關(guān)心的問題之一。在300多種已合成的N2配合物中,目前只有少數(shù)的N2可被成功還原:Fe、Ti、Zr的雙核N2配合物中N2可被還原為肼或NH3。 MeMgI[Ti4+(η5C5H5)2Cl2] [Ti2+(η5C5H5)2]2(N2) Et2O、N2 、70℃ 60℃ 60℃MeOH Et2OHCl HCl N2+ N2H4 N2+ NH3Mo、W的N2配合物中的N2亦可還原為NH3或N2H41975年, Chatt發(fā)現(xiàn)如下反應(yīng):H2SO4/甲醇20℃cis[M(N2) 2 (PMe2Ph)4] N2 + 2NH3 M=W時,產(chǎn)率90%; M=Mo時,產(chǎn)率30%兩個N2中,一個被釋出,而另一個則被還原成NH3。第三節(jié) 雙氧(O2)配合物配位后的O2分子往往不再具有自由O2的性質(zhì),而是生成與O2 及O22相近的配位基,因此稱為分子O2配合物并不能確切反映配位O2的性質(zhì),目前普遍采用雙氧這個詞。一、O2分子的電子結(jié)構(gòu)O2的電子結(jié)構(gòu)按分子軌道理論,可寫為(1σg)2(1σu)2(2σg)2(2σu) 2(1πu)4(3σg)2(1πg(shù))2?;鶓B(tài)O2里有兩個未成對電子,分別占據(jù)兩個簡并的1πg(shù)反鍵軌道。根據(jù)1πg(shù)軌道上電子數(shù)的不同可以有幾種不同的雙氧物種 O—O鍵長(197。) 1πg(shù)電子數(shù) 鍵級 鍵能(Kcal/mol) 化合物 O2+ 1 — O2PtF6 O2 2 2 118 O2 3 69 KO2O22 4 1 35 H2O2二、雙氧(O2)的配合物金屬雙氧配合物大都是圍繞模擬天然氧載體的研究發(fā)展起來的。由于天然氧載體血紅蛋白Hb和肌紅蛋白Mb中金屬是與卟啉的四個N原子配位,因此許多含N、O的四齒配體的配合物常用
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