新一代三效催化劑的關鍵材料cexzr1-xo2固溶體研究進展(編輯修改稿)
2024-08-31 16:37 本頁面
【文章內(nèi)容簡介】 ，高溫下會發(fā)生燒結，比表面積急劇減小，從而失去OSC。這是由于CeO2的OSC來自于表面氧的移動，自然和比表面積有很大的關系。當Zr4+插入CeO2的立方晶格后，增強了其體相氧的移動，從而使OSC提高。而來自于體相的OSC不會受比表面積的影響。H. Vidal等人[2022]的實驗證明了這一點。他們對純CeO2和CexZr1xO2進行高溫氧化還原循環(huán)處理，研究老化后OSC的變化，結果表明：與純CeO2 相比，CexZr1xO2顯示出較高的氧化還原性能，OSC的提高和還原過程從表面轉移到體相有關。老化使所有的固溶體的低溫還原性能都得到了提高，這可以從TPR曲線上300~400℃之間的肩峰得到證明，而純的沒有此低溫還原峰。這種低溫還原性能特別是對于低比表面積的樣品是非常重要的，因為老化后其比表面積基本不發(fā)生變化，說明CexZr1xO2的OSC不受比表面積的影響。另外，氧緩沖能力[20,21]（oxygen buffering capacity, OBC）也是衡量OSC高低的標志。表3列出了純CeO2和CexZr1xO2的OBC隨氧化還原循環(huán)老化溫度的變化。從中可以看出，隨著溫度的升高，純CeO2幾乎失去OBC，而CexZr1xO2的OBC卻大幅度提高。而且氧化還原次數(shù)增加，固溶體的OBC也有升高的趨勢。表3 OBC隨氧化還原循環(huán)溫度變化樣品循環(huán)次數(shù)不同溫度下的OBC，%673K923K1173KCeO2013013013013000479146075000242724213433153236111757375697981657481 5 結語和單純的CeO2相比，CexZr1xO2具有優(yōu)良的抗高溫性能、低溫還原性能以及較高的儲氧能力，這為研制新一代高性能的三效催化劑奠定了良好的材料基礎。我國在三效催化劑的開發(fā)方面起步較晚，水平和國外有較大差距。我們要想占領國內(nèi)三效催化劑這個環(huán)保大市場，必須立足國內(nèi)的資源優(yōu)勢，堅持高起點。我們可以使用CexZr1xO2作為關鍵材料，添加少量的貴金屬，研制適合我國國情的三效催化劑。參考文獻[1] J. Kaspar, , M. Graziani. Use of CeO2based oxides in the threeway catalysis[J]. Catalysis Today, 1999, 50: 285298[2] . Loong, M. Ozawa. The role of rare earth dopants in nanophase zirconia catalysts for automotive emission control[J]. Journal of Alloys and Compounds, 2000, 303304: 6065[3] . Putna, T. Bunluesin, . Fan, et al. Ceria films on Zirconia substrates: models for understanding oxygenstorage properties[J]. Catalysis Today, 1999, 50: 343352[4] G. Colon, F. Valdivieso, M. Pijolat, et al. Textural and phase stability of CexZr1xO2 mixed oxides under high temperature oxidizing conditions[J]. Catalysis Today 1999, 50: 271284[5] . Jen, . Gramham, W. Chun, et al. Characterization of model automotive exhaust catalysts: Pd on ceria and ceriazirconia supports[J]. Catalysis Today, 1999, 50: 309328[6] M. FernandezGarcia, A. MaartinezArias, A. IglesiasJuez, et al. New Pd/ CexZr1xO2/Al2O3 threeway cataalysts prepared by microemulsion Part 1. Characterizaation and cata
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