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畢業(yè)論文-新型三組份催化劑在臭氧化降解有機(jī)物中的應(yīng)用及優(yōu)化-全文預(yù)覽

  

【正文】 ,特別是一些小分子有機(jī)酸在臭氧氧化過程中表現(xiàn)出了極強(qiáng)的穩(wěn)定性,成為單獨(dú)臭氧化反應(yīng)的瓶 頸 [5],使得在臭氧化水處理過程中很難徹底礦化有機(jī)物。mol1并且認(rèn)為當(dāng)有機(jī)物分子上存在推電子基團(tuán)時(shí),將會(huì)加速臭氧化反應(yīng)速率;而存在吸電子基團(tuán)時(shí),會(huì)減弱有機(jī)物的反應(yīng)活性。羥基自由基和化合物之間的反應(yīng)即為臭氧間接反應(yīng)。 乙酸 1000 ≤ 3105 甲醛 70600 2 177。 硝基苯 510 2 TBA 501000 177。mol1從理論上講,對(duì)于任何一個(gè)含有雙鍵 (或三鍵 )的分子,且雙鍵上兩個(gè)原子的電負(fù)性不同時(shí),該分子都會(huì)發(fā)生這種反應(yīng)。作為親電試劑主要與一些具有較高電子云密度的芳香化合物發(fā)生反應(yīng),因而給電子基 (如. OH, NH2 等 )的芳香取代物的鄰位及對(duì)位碳原子上有很高的電子云密度,與臭氧 反應(yīng)速度就比較快;相反,帶吸電子基 (如. COOH, NO2)的芳香取代物與臭氧反應(yīng)速度較慢,此時(shí), O3 主要攻擊間位。 臭氧氧化機(jī)理 臭氧氧化能力很強(qiáng),能與許多有機(jī)物或官能團(tuán)發(fā)生反應(yīng),如 C=C、 C=C、芳香化合物、雜環(huán)化合物、 N=N、 C=N、 CSi、 OH、 SH、 NH CHO 等,但是,臭氧氧化反應(yīng)機(jī)理仍未有肯定的研究結(jié)論,水中臭氧的變化很復(fù)雜,當(dāng)前研究認(rèn)為,臭氧在水 溶液中與有機(jī)物或無機(jī)物的反應(yīng)是直接氧化或間接氧化。與有機(jī)物反應(yīng)一樣。因此臭氧具有殺菌效果好,速度快,而且對(duì)病毒消滅也十分有效,是目前加藥消毒法中最有效的消毒劑。OH 氧化反應(yīng)條件溫和,容易得到應(yīng)用。OH在降解廢水時(shí)有以下一些特點(diǎn): (1) OH 表 11 常見氧化劑的氧化能力 [1] Table 11 Oxidation power of mon oxidants 氧化劑 氧化電位 (V)/(氫標(biāo) ) 相對(duì)氯氣的氧化能力 氟氣 羥基自由基 原子氧 臭氧 雙氧水 氧氣 羥基自由基 (由表 21 可知,在常見氧化劑中,臭氧的氧化能力是最強(qiáng)的。常溫下,臭氧為淡紫色氣體。 盡管 臭氧具有極強(qiáng)的氧化性,但也存在一定的局限性。 (2) 工業(yè)生產(chǎn)領(lǐng)域 利用臭氧的強(qiáng)氧化性,將臭氧應(yīng)用于各種漂白、脫色、脫嗅和發(fā)酵 等生產(chǎn)過程,同時(shí)發(fā)揮臭氧的可燃性功能,促進(jìn)汽車、飛機(jī)燃料的充分燃燒,提高能源利用率。作為一種潛在的強(qiáng) Lewis酸,近年來基于氟化鋁而開發(fā)的強(qiáng) Lewis酸催化劑(例如: AlClxF3x, Cr2O3– AlF3)受到了人們較多關(guān)注 。很多固體催化劑(例如 :TiO2/Al2O3和 MnOx/Al2O3等)在臭氧化特定的目標(biāo)有機(jī)物過程中顯示了一定的催化效果,但在其他類型有機(jī)物的臭氧化降解中往往效果不佳。臭氧作為一種清潔的氧化劑,在給水及排水領(lǐng)域均已得到廣泛的應(yīng) 用。 此外實(shí)驗(yàn)還優(yōu)化各工藝參數(shù)對(duì)乙酸去除率的影響,如 pH,臭氧功率,氣流率等。 新型三組份催化劑在臭氧化降解有機(jī)物中的應(yīng)用及優(yōu)化 摘 要 水環(huán)境污染是普遍存在的問題. 對(duì)于水中具有高化學(xué)穩(wěn)定性、有毒難生物降解的有機(jī)污染物,基于強(qiáng)氧化性和無污染性,臭氧氧化技術(shù)得到極大的發(fā)展,但它單獨(dú)臭氧氧化技術(shù)存在高選擇性和高耗能性,因此基于強(qiáng)化臭氧氧化技術(shù)引起水處理工作的極大興趣,其中尤以催化臭氧化技術(shù)最受關(guān)注。同時(shí)實(shí)驗(yàn)還 研究了制備催化劑的條件對(duì)催化劑活性的影響(如催化劑前驅(qū)體濃度的選擇、催化劑表明釩鈦比等), 結(jié)果表明 ,增加前驅(qū)體的濃度或增大催化劑表面釩鈦比都有助于增加催化活性。 OH)的性質(zhì) ............................................................................................ 7 臭氧的消毒作用 ............................................................................................................ 8 臭氧氧化機(jī)理 ................................................................................................................. 8 單獨(dú)臭氧化水處理的缺陷 ........................................................................................... 10 臭氧類高級(jí)氧化技術(shù) .................................................................................................... 11 H2O2/O3水處理體系 .................................................................................................. 12 UV/O3 處理技術(shù) ........................................................................................................ 12 均相催化臭氧化 ........................................................................................................ 13 異相催化臭氧化技術(shù) ................................................................................................ 14 催化劑表面性質(zhì)對(duì)催化劑活性的影響 .................................................................... 14 不同催化劑的前體對(duì)催化劑活性的影響 ................................................................ 15 煅燒溫度對(duì)催化劑活性的影響 ............................................................................... 15 活性組分比例對(duì)催化劑活性的影響 ....................................................................... 15 催化劑失活 ............................................................................................................... 16 異相催化臭氧化機(jī)理 ................................................................................................... 16 本論文研究目的和主要任務(wù) ....................................................................................... 18 第二章 實(shí)驗(yàn)部分 ........................................................................................................................ 20 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器 ........................................................................................................... 20 實(shí)驗(yàn)試劑 ...................................................................................................................... 20 實(shí)驗(yàn)儀器 ...................................................................................................................... 20 實(shí)驗(yàn)裝置流程 ............................................................................................................... 20 實(shí)驗(yàn)分析方法 ............................................................................................................... 21 化學(xué)需氧量 (COD)測(cè)定 ............................................................................................... 21 溶液中 pH 值測(cè)定 ....................................................................................................... 21 重鉻酸鉀測(cè)定的方法原理 .......................................................................................... 21 催化劑的制備方法 ...................................................................................................... 22 第三章 結(jié)果與討論 .................................................................................................................... 23 不同體系對(duì)催化臭氧化去除乙酸的效能影響 ............................................................. 23 負(fù)載不同釩鈦比對(duì)催化劑活性的影響 ......................................................................... 23 不同濃度的 NaF 前驅(qū)體對(duì)催化劑活性的影響 ............................................................. 24 pH 值對(duì)催化臭氧化降解乙酸的影響 ............................................................................ 25 臭氧濃度對(duì)催化臭氧化降解乙酸的影響 ..................................................................... 26 氣流量對(duì)催化臭氧化降解乙酸的影響 ......................................................................... 27 TBA 對(duì)催化臭氧化降解乙酸的影響 ............................................................................. 28 結(jié)論 ................................................................................................................................. 29 第四章 總結(jié)與展望 .................................................................................................................... 30 1 總結(jié) .................................................................................................................................... 30 2 展望 ......................................................................................................................
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