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煙氣中no選擇性催化氧化催化劑研究進(jìn)展-在線瀏覽

2024-11-17 22:15本頁面
  

【正文】 的NO氧化效率,其催化活性隨溫度的升高而降低;此外,燃煤煙氣中的水蒸氣和SO2均會在一定程度上影響活性炭類催化劑對NO的吸附。2分子篩催化劑研究現(xiàn)狀分子篩因具有比表面積大、微孔均勻、吸附性強(qiáng)等特點而被廣泛應(yīng)用于催化領(lǐng)域。陳忠偉等[11]發(fā)現(xiàn)單純Y型分子篩催化劑無論在高溫還是低溫條件下均無NO氧化活性,而負(fù)載NiO可增加其表面活性位,提高其對NO的氧化率及抗硫性。多數(shù)分子篩僅在高溫下表現(xiàn)出較高的催化活性,但由于受熱力學(xué)平衡限制,NO的氧化率并不高;在分子篩上負(fù)載金屬物質(zhì)可明顯降低NO氧化的反應(yīng)溫度[1314]。Zhang等人[14]制備的FeMn(負(fù)載量30%)/MPS介孔分子篩在240℃下具有較高的催化氧化活性(氧化率為70%)及良好的抗硫和抗水蒸氣性能,但當(dāng)溫度低于240℃時,催化劑活性會明顯降低。李玉芳等[1617]通過研究不同硅鋁比的HZSM5分子篩催化劑對NO的氧化性能發(fā)現(xiàn):干氣條件下,催化劑的活性基本不受硅鋁比和溫度影響;但濕氣條件下,催化劑對NO的催化氧化能力隨硅鋁比的增加而升高,當(dāng)硅鋁比由50增加至300時,NO氧化率由20%升高至56%;催化劑硅鋁比越高,其疏水性能越好,因此高硅ZSM5有利于NO氧化反應(yīng)。3貴金屬催化劑研究現(xiàn)狀貴金屬主要包括Pt、Pd、Au等金屬元素,因其具有催化活性高、耐高溫、耐腐蝕等優(yōu)良特性而被廣泛用于催化領(lǐng)域。Muhammad等人[18]發(fā)現(xiàn)負(fù)載于銳鈦礦型(A)TiO2上的Pt催化劑活性高于金紅石型(R)TiO2,且其對NO的氧化率隨含氧量的增加而升高。Olsson等人[21]和Despres等人[22]通過研究Pt/Al2O3和Pt/SiO2發(fā)現(xiàn):催化劑活性降低的主要原因是生成的NO2使催化劑表面形成無催化活性的Pt氧化物;Pt粒子在載體表面的分散度越高,越易團(tuán)聚形成氧化物,其活性降低越快,但催化劑可在650℃空氣氛圍中經(jīng)熱處理再生。Dawody等人[24]研究金屬氧化物添加劑(WOMoOV2OGa2O3)對Pt/Al2O3活性的影響,結(jié)果表明WO3和MoO3的添加均可提高Pt/Al2O3的氧化活性并降低其作用溫度,而其他2種添加劑對催化劑的活性無明顯促進(jìn)作用。長期在高溫下使用Pt催化劑可使Pt顆粒團(tuán)聚,催化劑比表面積減小、活性降低。Kaneeda等人[26]通過研究Pt()/Al2O3和Pt()Pd()/Al2O32種催化劑發(fā)現(xiàn):Pd的摻雜可有效抑制Pt顆粒的熱燒結(jié),提高催化劑對NO的氧化率;高溫處理后,Pt/Al2O3催化劑活性下降了1/2,轉(zhuǎn)化率為35%;而PtPd/Al2O3催化劑活性只下降了1/4,轉(zhuǎn)化率達(dá)58%。Li等人[27]和曲玲玲等[28]分別采用浸漬法制備了Ru/TiO2和Ru/ZrO2催化劑,研究表明此2類催化劑對NO均具有較高的氧化率,但水蒸氣和SO2加入會使催化劑活性下降。表2為一些貴金屬催化劑的性能。4金屬氧化物催化劑研究現(xiàn)狀研究者對SCO氧化催化劑的研究由最初的單一化合物(如活性炭和硅膠)逐漸發(fā)展為復(fù)雜的多種金屬復(fù)合氧化物、負(fù)載型催化劑等。雖然金屬氧化物催化劑自身催化活性不高,但可通過多種金屬氧化物復(fù)配形成多元氧化物,改善催化活性。魯文質(zhì)等[20]制備了γAl2O3負(fù)載型金屬氧化物催化劑,活性順序為Mn>Cr>Co>Cu>Fe>Ni>Zn,其中Mn(15%)/γAl2O3于300℃下對NO的氧化率最高,達(dá)74%。以γAl2O3為載體的金屬氧化物催化劑抗硫性普遍較差[31]。趙秀閣等[34]發(fā)現(xiàn)SO2可抑制產(chǎn)物NO2在Co3O4/γAl2O3催化劑表面形成硝酸鈷,使低溫下生成的NO2可隨時脫附,但SO2亦可在催化劑表面形成硫酸鹽,使催化劑中毒失活。大量文獻(xiàn)報道指出SiO2對催化劑活性有促進(jìn)作用。此外,Co類催化劑也具有較高的NO催化氧化活性[36]。TiO2是一種重要的半導(dǎo)體氧化物,被廣泛用作催化劑和催化
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