碳酸二甲酯的合成工藝-資料下載頁(yè)
2024-11-06 06:19本頁(yè)面
【導(dǎo)讀】碳酸二甲酯是一種對(duì)環(huán)境友好的綠色化學(xué)品，其潔凈合成工藝的研究及開發(fā)，已引起國(guó)內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注。以CuCl催化劑甲醇液相氧化羰化法合成DMC已實(shí)現(xiàn)工業(yè)。由于反應(yīng)生成了副產(chǎn)物HCl，造成Cl-的流失，不僅造成催化劑失活，同時(shí)對(duì)反應(yīng)設(shè)備。腐蝕嚴(yán)重，污染環(huán)境。論文中制備了CuCl和Schiff堿助劑絡(luò)合均相催化劑，并采用IR對(duì)其進(jìn)行了表征。應(yīng)壓力，反應(yīng)時(shí)間4h條件下，甲醇的轉(zhuǎn)化率達(dá)到%，DMC的選擇性達(dá)到%。在120℃，反應(yīng)壓力，反。結(jié)果同時(shí)表明，催化體系的Cl-的流失量降低，催化劑的壽命得到了提高。
【正文】 06F I I R co m p e ra t i o n 圖 3 紅外光譜 圖 催化劑的活性評(píng)價(jià) 不同銅系化合物的催化活性 在甲醇液相氧化羰化合成 DMC 的反應(yīng)中三種類型催化劑，實(shí)驗(yàn)結(jié)果見表 。 表 銅系化合物反應(yīng)活性的比較 從表中我們可以看出， CuCl 催化甲醇氧化羰化合成 DMC 的轉(zhuǎn)化率最高，催化劑對(duì)產(chǎn)物 DMC 的選擇性 ＞ 99%。 本科畢業(yè)設(shè)計(jì) 8 不同配體對(duì) CuCl 絡(luò)合的催化評(píng)價(jià) 眾 本論文首先考察了不同的配體與 CuCl（摩爾比 1： 1）配合對(duì)甲醇液相 氧化羰化合成碳酸二甲酯的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果見表 。 表 不同的配體對(duì) CuCl 絡(luò)合的催化活性評(píng)價(jià) 咪唑類化合物為一種有機(jī)堿， Cu+為軟酸，兩者易于絡(luò)合形成絡(luò)合物。 CuCl/phen/NMI 催化體系 （ 1） 1， 10菲啰啉與 N甲基咪唑的摩爾比對(duì)催化效果的影響 1 /4 1 /3 1 /2 10246810ca t a l y t i c p e rf o rm a n ceMethanol Yield/%M o l e R a t i o o f p h e n a n d N M I 圖 4 phen 與 NMI 配體的配比對(duì)催化活性的影響 phen 和 NMI 均為常見的含氮配體，與金屬離子形成配位鍵的能力很強(qiáng) ， 結(jié)果表明，改變 phen 和 NMI 的配比可以改變 甲醇的轉(zhuǎn)化率。 （ 2）反應(yīng)機(jī)理探討 本論文只對(duì)甲醇氧化羰化合成碳酸二甲酯的催化體系 CuCl/phenNMI進(jìn)行初步的機(jī)理探討?？赡艿臋C(jī)理見圖 5。 本科畢業(yè)設(shè)計(jì) 9 NNCu2+O HO HCu2+NNCu2+NNNNCu2+OOE t OE t OCu2+NNNNCu2+Cu2+NNNNCu2+OOC OC OOCE t OCu2+NNNNCu2+E t OE t OCu2+NNNNCu2+OCOCE t O Cu2+NNNNNNCu+ClC H3NNNNCu+ClC H3NNCu2+O HO HCu2+NNO2O2Cu2+NNNNCu2+OOC OC OC H3O HOH2C O2+C H3O H OH2C ONNCu2+C ONNC H3D M CD M C[I][II][III][ I V ][ V][ VI ][ VI I ]64 圖 5 CuCl/phen/NMI體系催化機(jī)理圖 根據(jù)以上提出的機(jī)理，我們可以推出，當(dāng)兩種 Schiff堿的配比為 1:1時(shí)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果應(yīng)當(dāng)為最佳，這與實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致。 聚乙烯吡 咯 烷酮與 N – 甲基咪唑不同摩爾比對(duì)催化效果的影響 結(jié)果表明聚乙烯吡咯烷酮與 N –甲基咪唑的摩爾比為 2:1時(shí)甲醇的轉(zhuǎn)化率最高達(dá)到 5. 6%，催化劑對(duì) DMC的選擇性＞ 99%。 本章小結(jié) 通過篩選不同的銅化合物，從催化反應(yīng)活性比較，結(jié)果表明 CuCl的催化活性最高，同時(shí)雙配體銅絡(luò)合催化劑可進(jìn)一步提高甲醇合成 DMC的轉(zhuǎn)化率，尤其是聚乙烯吡咯烷酮和N甲基咪唑絡(luò)合催化劑效果最明顯 。 本科畢業(yè)設(shè)計(jì) 10 第 四 章 結(jié)論與建議 結(jié)論 碳酸二甲酯不僅毒性小，而且工業(yè)應(yīng)用極為廣泛，是一種綠色化工產(chǎn)品。本文主要考察了不同 Schiff 堿助劑對(duì)（ 助劑 ： CuCl=1： 1）對(duì) CuCl 催化甲醇液相氧化羰化合成 DMC催化性能的影響我們可以得到以下結(jié)論： 1. 在實(shí)驗(yàn)中通過對(duì)助劑的考察 ，結(jié)果表明 N甲基咪唑與 CuCl絡(luò)合制備的催化劑催化活性最高。 2. 對(duì)于雙配體絡(luò)合 CuCl催化體系，能進(jìn)一步提高催化活性。 3. 最佳的工藝條件是：溫度 A℃ ，反應(yīng)壓力為 BMPa，反應(yīng)時(shí)間 Nh。 通過 Schiff堿助劑絡(luò)合 CuCl可以很好的減緩對(duì)設(shè)備的腐蝕和提高了催化劑對(duì)生成 DMC的選擇性。 建議 1. 由于我們運(yùn)用的反應(yīng)體系是間歇反應(yīng)器，因此我們?cè)诜磻?yīng)中的 O2的含量不能太高，否則會(huì)發(fā)生爆炸，后續(xù)繼續(xù)補(bǔ)充氣體，不易得到實(shí)際的 O2的用量。因此建議運(yùn)用連續(xù)反應(yīng)釜。 。 本科畢業(yè)設(shè)計(jì) 11 參考文獻(xiàn) [1] 王 健 .建筑物防火系統(tǒng)可靠性研究 . [碩士學(xué)位論文 ]，天津大學(xué)， 1997. [2] 李以圭，劉金晨 .分子模擬與化學(xué)工程 ［Ｊ ].現(xiàn)代化工， 2020（ 07）： 1015. [3] 林鴻波，吳玉龍，楊明德，等 .丙烯氧化反應(yīng)組分在 TS1 中吸附行為的分子模擬 ［Ｊ ].石油學(xué)報(bào)：石油加工， 2020， 23（ 6） 2430. [4] 李明 . 物理學(xué) ［Ｍ ]. 北京： 科學(xué)出版社， 1997， 58～ 62. [5] 中華人民共和國(guó)國(guó)家技術(shù)監(jiān)督局 . GB31003102. 中華人民共和國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) . 北京：中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社， 19941101. 本科畢業(yè)設(shè)計(jì) 12 致 謝
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