碳酸二甲酯的合成工藝-全文預(yù)覽
【正文】 ................10 建議 ....................................................................................................................................10 參考文獻(xiàn) ....................................................................................................................................... 11 致 謝 ....................................................................................................................................... 12 本科 畢業(yè)設(shè)計 1 第一章 文獻(xiàn)綜述 碳酸二甲酯的性質(zhì) 物理性質(zhì) 碳酸二甲酯（ Dimethyl Carbonate）簡稱 DMC，分子量為 ， 相對密度，折射率 ，熔點 4℃ ，沸點 ℃ 。 化學(xué)性質(zhì) 由于 DMC 分子中含有 CH3－、 CH3O－、 CH3O－ CO－、－ CO－等多種官能團(tuán)，因而具有良好的反應(yīng)活性，當(dāng) DMC 的甲基碳原子受到親核試劑攻擊時，烷基－氧鍵斷裂，導(dǎo)致甲基化產(chǎn)物生成，可代替硫酸二甲酯和氯甲烷作為甲基化劑。若用 DMC 取代 DMS 安全無毒，且甲基百分?jǐn)?shù)較 DMS高，唯一缺點是 DMC 價格偏高。目前 DMC 的工業(yè)合成方法有三大類，光氣法、酯交換法和羰化合成法。國外 DMC 主要生產(chǎn)廠家及生產(chǎn)能力見表 。 本科 畢業(yè)設(shè)計 3 表 國內(nèi) DMC 生產(chǎn)廠家及生產(chǎn)能力 甲醇液相氧化羰化合成碳酸二甲酯的熱力學(xué)計算 關(guān)于甲醇氧化羰化合成碳酸二甲酯的熱力學(xué)數(shù)據(jù)報道很少，朱治良等人對液相法的熱力學(xué)數(shù)據(jù)進(jìn)行了計算。求得，其余物質(zhì)由文獻(xiàn) [8]查得。 催化反應(yīng)機理 關(guān)于氧化羰化法制備 DMC 的反應(yīng)機理的研究，主要集中在液相法以一價銅鹽為主的催化體系中。研究主要集中在以下的方面：向以 Cu(I)為催化活性中心的液相反應(yīng)體系中添加具有可與之配位的助劑，提高催化劑的活性、選擇性并減少對設(shè)備的腐蝕 性。 催化劑制備 1 單配體催化劑的制備 將以下配體分別與 CuCl 摩爾比為 1： 1 進(jìn)行充分絡(luò)合后于 60℃ 在旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀中蒸發(fā)干后，充分碾磨后裝袋待用。采用面積歸一法對碳酸二甲酯的含量進(jìn)行定量分析。 本科畢業(yè)設(shè)計 8 不同配體對 CuCl 絡(luò)合的催化評價 眾 本論文首先考察了不同的配體與 CuCl（摩爾比 1： 1）配合對甲醇液相 氧化羰化合成碳酸二甲酯的影響。 （ 2）反應(yīng)機理探討 本論文只對甲醇氧化羰化合成碳酸二甲酯的催化體系 CuCl/phenNMI進(jìn)行初步的機理探討。 本章小結(jié) 通過篩選不同的銅化合物，從催化反應(yīng)活性比較，結(jié)果表明 CuCl的催化活性最高，同時雙配體銅絡(luò)合催化劑可進(jìn)一步提高甲醇合成 DMC的轉(zhuǎn)化率，尤其是聚乙烯吡咯烷酮和N甲基咪唑絡(luò)合催化劑效果最明顯 。 3. 最佳的工藝條件是：溫度 A℃ ，反應(yīng)壓力為 BMPa，反應(yīng)時間 Nh。 。 建議 1. 由于我們運用的反應(yīng)體系是間歇反應(yīng)器，因此我們在反應(yīng)中的 O2的含量不能太高，否則會發(fā)生爆炸，后續(xù)繼續(xù)補充氣體，不易得到實際的 O2的用量。本文主要考察了不同 Schiff 堿助劑對（ 助劑 ： CuCl=1： 1）對 CuCl 催化甲醇液相氧化羰化合成 DMC催化性能的影響我們可以得到以下結(jié)論： 1. 在實驗中通過對助劑的考察 ，結(jié)果表明 N甲基咪唑與 CuCl絡(luò)合制備的催化劑催化活性最高。 本科畢業(yè)設(shè)計 9 NNCu2+O HO HCu2+NNCu2+NNNNCu2+OOE t OE t OCu2+NNNNCu2+Cu2+NNNNCu2+OOC OC OOCE t OCu2+NNNNCu2+E t OE t OCu2+NNNNCu2+OCOCE t O Cu2+NNNNNNCu+ClC H3NNNNCu+ClC H3NNCu2+O HO HCu2+NNO2O2Cu2+NNNNCu2+OOC OC OC H3O HOH2C O2+C H3O H OH2C ONNCu2+C ONNC H3D M CD M C[I][II][III][ I V ][ V][ VI ][ VI I ]64 圖 5 CuCl/phen/NMI體系催化機理圖 根據(jù)以上提出的機理，我們可以推出，當(dāng)兩種 Schiff堿的配比為 1:1時，實驗結(jié)果應(yīng)當(dāng)為最佳，這與實驗結(jié)果一致。 表 不同的配體對 CuCl 絡(luò)合的催化活性評價 咪唑類化合物為一種有機堿， Cu+為軟酸，兩者易于絡(luò)合形成絡(luò)合物。
研究報告相關(guān)推薦
鄂ICP備17016276號-1