畢業(yè)論文封面(編輯修改稿)
2024-10-10 17:03 本頁面
【文章內(nèi)容簡介】 此，綜合利用天然氣和二氧化碳不僅可以合理利用自然界豐富的天然氣與二氧化碳資源，而且可以緩解二氧化碳排放引起的溫室效應(yīng)問題，對減輕環(huán)境的惡化具有重要的作用。甲烷二氧化碳重整是一個強吸熱過程(CH4 + CO2CO + 2H2，△H298 = 248 kJ/mol)，反應(yīng)過程中需要提供大量的能量。是間接利用天然氣和煤 層氣 CH4 資源的有效途徑之一。甲烷化反應(yīng) 首先是 CO 和 H2 吸附于催化劑表面，關(guān)鍵一步是氫分 子離解成具有活性的 能吸附少量的 CO 和 H2，從而造成催化劑催化活性不 高，而活性組分擔載量的增加能在一定程度上增加催化 劑表面的活性吸附位數(shù)及催化劑表面離解和吸附 H 的 活性位的數(shù)量， 等[113] 提出了 Ni/Al2O3催化劑的結(jié)構(gòu)模型(圖 3)，Ni 物種通過 與 Al2O3載體之間的相互作用力而負載于 Al2O3上，Ni 物種包括未被還原的 NiO、反應(yīng)一段時間后生成的 Ni3C 和還原生成的 Ni，活性 Ni 越多吸附的 CO 和 H2越多，離解產(chǎn)生的活性 H 也越多， 1 Ni/Al2O3催化劑結(jié)構(gòu)及 CO 甲烷化過程中的選擇性反應(yīng) 與 CH4 的水蒸氣 重整和部分氧化工藝相比 CO2 重整 CH4 生產(chǎn)出的 “貧氫”合成氣［V(CO)/V(H2)= 1］可直接用作羰 基合成反應(yīng)的原料氣，在直接合成二甲醚的工藝中 也具有明顯的優(yōu)勢。在 F － T 合成中，它適于更高 附加值的長鏈烴類或含氧化合物的合成。通常，負 載 Ｒh、Ｒu、Pd 和 Pt 等催化劑對 CO2 重整 CH4 反應(yīng) 具有較高的活性和穩(wěn)定性，但由于其資源有限，價格 昂貴，不利于在工業(yè)上應(yīng)用。目前認為，負載型 Ni 催化劑和 Co 基催化劑是最有希望在 CO2 重整 CH4 反應(yīng)中獲得應(yīng)用的催化劑。然而大多數(shù)催化劑 因極易積碳而失活，故尋求高活性和抗積碳催化劑一直是 CO2 重整 CH4 反應(yīng)研究的重要方向。催化劑的制備方法、制備條件不同，催化劑的性 能會呈現(xiàn)較大的差異，對其重整活性和抗積碳性有 很大影響。在許多情況下，催化劑的各種物理特性，如表面積、粒度、孔隙、孔徑大小、孔徑分布以及晶體 結(jié)構(gòu)，都決定著催化劑的活性、選擇性和穩(wěn)定性等。而這些性能往往同制備方法和條件有很大的關(guān)系。催化劑的制備方法到目前為止有很多，如固相燒結(jié)法、浸漬法、共沉淀法、微乳法、溶膠—凝膠法等。助劑的作用表現(xiàn)在以下幾個方面: 調(diào)節(jié)催化劑 表面酸堿性。提高活性組分的分散度。改變活性組分 與載體的相互作用。調(diào)節(jié)金屬原子的電子密度以影 響催化劑對甲烷、二氧化碳分子解離的性能，從而提 高反應(yīng)活性或提高催化劑的抗氧化性能和抗積碳性 能。CH4 － CO2 重整反應(yīng)中添加的助劑一般是堿金 屬、堿土金屬和稀土金屬，最常見的助劑有 Li、La2OCeOMgO、CuO 及 Cao 等。 積碳失活 如表 2所示，圖2 甲烷化過程中可能發(fā)生的反應(yīng)甲烷化過程中主反應(yīng)(1)和(2)生成甲 烷，是強放熱反應(yīng)，加上催化劑、原料氣組成、反應(yīng)溫 度和壓力等因素的影響，反應(yīng)中會伴隨很多副反應(yīng)，其 中反應(yīng)(5)～(8)會造成催化劑床層和反應(yīng)器積碳，積碳主 要
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