畢業(yè)論文封面-展示頁
2024-10-10 17:03本頁面
【正文】 況下，催化劑的各種物理特性，如表面積、粒度、孔隙、孔徑大小、孔徑分布以及晶體 結(jié)構(gòu)，都決定著催化劑的活性、選擇性和穩(wěn)定性等。然而大多數(shù)催化劑 因極易積碳而失活，故尋求高活性和抗積碳催化劑一直是 CO2 重整 CH4 反應(yīng)研究的重要方向。通常，負(fù) 載 Ｒh、Ｒu、Pd 和 Pt 等催化劑對 CO2 重整 CH4 反應(yīng) 具有較高的活性和穩(wěn)定性，但由于其資源有限，價格 昂貴，不利于在工業(yè)上應(yīng)用。甲烷化反應(yīng) 首先是 CO 和 H2 吸附于催化劑表面，關(guān)鍵一步是氫分 子離解成具有活性的 能吸附少量的 CO 和 H2，從而造成催化劑催化活性不 高，而活性組分擔(dān)載量的增加能在一定程度上增加催化 劑表面的活性吸附位數(shù)及催化劑表面離解和吸附 H 的 活性位的數(shù)量， 等[113] 提出了 Ni/Al2O3催化劑的結(jié)構(gòu)模型(圖 3)，Ni 物種通過 與 Al2O3載體之間的相互作用力而負(fù)載于 Al2O3上，Ni 物種包括未被還原的 NiO、反應(yīng)一段時間后生成的 Ni3C 和還原生成的 Ni，活性 Ni 越多吸附的 CO 和 H2越多，離解產(chǎn)生的活性 H 也越多， 1 Ni/Al2O3催化劑結(jié)構(gòu)及 CO 甲烷化過程中的選擇性反應(yīng) 與 CH4 的水蒸氣 重整和部分氧化工藝相比 CO2 重整 CH4 生產(chǎn)出的 “貧氫”合成氣［V(CO)/V(H2)= 1］可直接用作羰 基合成反應(yīng)的原料氣，在直接合成二甲醚的工藝中 也具有明顯的優(yōu)勢。甲烷二氧化碳重整是一個強吸熱過程(CH4 + CO2CO + 2H2，△H298 = 248 kJ/mol)，反應(yīng)過程中需要提供大量的能量。因此如何有效地利用二氧化碳也引起了世界各國的廣泛關(guān)注。部分國家近年人均二氧化碳排放量:，，這不僅會使世界平均溫度升高，而且會帶來更多地環(huán)境事件，如干早、暴風(fēng)等，給生態(tài)、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)以及人類健康造成嚴(yán)重的影響(s]。在1980到2001年間，世界石油、煤和天然氣消耗分別相應(yīng)增長了22, 27和71%。而大氣中的CO2主要還是來源于化石燃料的排放。眾所周知，二氧化碳被認(rèn)為是引起溫室效應(yīng)，導(dǎo)致全球性氣候惡化的主要原因之一。隨著石油資源的日益匾乏，天然氣將有可能在本世紀(jì)取代石油成為主要的化工原料。據(jù)統(tǒng)計19%年前十年間全球石油儲量連續(xù)下跌，而天然氣的探明儲量則大幅度提高。大約95%這些能量來自化石燃料，包括44%的石油，26%的天然氣，25%的煤，%的水力發(fā)電，% 來自核能和其他可再生能源(3]。除了上述這些，還有大約三百萬噸鈾儲備。目前世界能源和化學(xué)工業(yè)有85%以上是建立在石油、煤碳和天然氣這三種可燃性礦物資源的基礎(chǔ)上。能源是科技和經(jīng)濟(jì)發(fā)展的生命源泉。因為這將直接影響活性組份的分布及不同組份間的相互作用程度。有文獻(xiàn)報道，La20,與鎳作用主要以包埋效應(yīng)體現(xiàn)，而CeO,主要以電子效應(yīng)體現(xiàn)〔”。雖然它們的作用機(jī)理尚不十分清楚，但一般認(rèn)為堿土、稀土氧化物對Ni/AlZO。催化劑中固溶體的形成往往有利于提高催化活性，原因可能是具有高的比表面積和高度缺陷的表面結(jié)構(gòu)。堿土金屬Mg能夠增強催化劑Ni的穩(wěn)定性和堿性，并且降低Ni離子的還原性，助劑Mg還可以減少水氣逆轉(zhuǎn)反應(yīng)。
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