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正文內(nèi)容

石油化工生產(chǎn)技術畢業(yè)答辯論文-keggin型p—w—v雜多酸的合成與表征(編輯修改稿)

2025-06-27 13:54 本頁面
 

【文章內(nèi)容簡介】 既有配合物和金屬氧化物的結構特征,又有酸性和氧化還原性質(zhì);可以做為均相或多相催化劑,又可作為能同時傳遞質(zhì)子和電子的雙功能催化劑。在許多反映中,它的催化活性和選擇性超過復合氧化物和分子篩。在應用上,盡管雜多酸不如硫酸、鹽酸價格低廉,但是雜多酸具有不揮發(fā)性、無味、熱穩(wěn)定性高、基本上無污染等優(yōu)點。并且雜多酸型催化劑催化活性更高,有些情況下能多酸 分子器件 催化劑 (包括柱撐多酸化合物) 無極液晶材料 無機藥物 (抗腫瘤、抗病毒、抗艾滋) 多酸超分子 熒光體 (光致發(fā)光) (陰極發(fā)光) (電發(fā)光) 電、光、熱器件 (熱致變色) (光致變色) (電致變色) 電子器件 (絕緣體性質(zhì)) (半導體性質(zhì) ) (金屬性質(zhì)) 磁性器件 夠反復多次使用。 有許 多 HPC 用作催化劑的例子,如盛鳳軍 [11]硅鎢酸合成鄰苯二甲酸二正辛酯;楊金水 [12],倪春梅 [13],齊建國和蔣蘭宏 [14]TiSiW12O40TiO硅鎢雜多酸和磷鉬雜多酸催化合成蘋果酯;李華明 [15]雜多酸催化環(huán)乙烯氧化合成己二酸;楊 水金 等 [16]硅鎢雜多酸催化合成縮醛(酮);李貫良等 [17]用磷鉬雜多酸催化合成醋酸正丁酯;高麗娟等 [18]人用磷鉬雜多酸催化合成乳酸正丁酯;趙地順等 [19]人用磷鉬雜多酸催化合成乙酸乙酯;林華、吳慶銀、楊水金、張余 [2023]磷鎢雜多酸(鹽)、雜多鎢酸、 TiSiW12O40TiO2催化合成丁酸異戊酯。 多相催化功能 由于 HPC 二級結構具易變性,因此固體雜多化合物可通過吸收大量的極性分子(如H2O、醇等)而是自身的體積膨大,吸附 脫附過程通常是迅速的,而且伴隨發(fā)生二級結構的變化。這種狀態(tài)在某些方面類似于濃溶液,介于固體與溶液之間,故被稱為假液相[2]。由于固體 HPC 具有這種假液相特性,且某些反映主要發(fā)生在這種體相內(nèi),故稱為體相型反應。在體相型反應中有機底物可進入 HPA 二級結構中,例如用 H3PW12O40 催化異丙醇脫水反應就屬于“體相型”反應 [5], 在反應過程中異丙醇可進入體相內(nèi)部,因而體相中的酸點也起催化作用。在 HPC 固體表面上發(fā)生的反應稱為表面型反應 [4],即丁烯1 主要在表面酸點上進行反應。已有的文獻資料表明, HPA 催化下的乙醇脫水反應是兼有兩種類型的反應,分子內(nèi)脫水屬于體相型反應,而分子間脫水則屬于表層型反應。 作水質(zhì)緩蝕劑 隨著工業(yè)的發(fā)展,鋼鐵、有色金屬及其合金的應用日益廣泛,與此同時大氣、油水、土壤以及工業(yè)上應用的酸,堿和鹽對材料的腐蝕也愈來愈嚴重。鎢鉬雜多酸化合物則作為性能優(yōu)良的水質(zhì)緩蝕劑而廣泛被采用。研究表明,鎢系雜多化合 物的緩蝕效果不同與單一鎢酸鈉,比單獨使用同樣量的 WO242,PO343,SiO444 緩蝕效果好。由于磷元素在磷鎢雜多酸鹽中的重量比例小,因此作為緩蝕劑是磷鎢雜多酸鹽比磷系水質(zhì)緩蝕劑大大降低了水中含磷量,從而減少了菌藻微生物的繁殖,降低了環(huán)境污染。同 時發(fā)現(xiàn)磷鎢雜多酸鹽比鎢硅雜多酸鹽環(huán)視效果好。因此磷鎢雜多酸鹽是 種有前途的新型水質(zhì)穩(wěn)定劑。張?zhí)m萃 [24]研 究 Na8SiW11O39ZnCl2 復配緩蝕劑的緩釋作用。發(fā)現(xiàn)當加入葡萄糖酸鈉,不僅可提高緩飾率,且可減少主緩蝕劑的投加量,有希望成為高效、低毒的優(yōu)良復合 緩蝕劑,具有廣闊的應用前景。硅鎢雜多酸在濃縮倍數(shù)低的水介質(zhì)中對低碳鋼具有良好的緩飾性,雜多酸的動態(tài)緩飾效果優(yōu)于靜態(tài)緩飾效果,磷鎢雜多酸的緩飾性能優(yōu)于鉬系雜多酸的緩飾性能 [25]。 在化學檢測、分離和定量分析方面 雜多化合物 以其高的相對分子質(zhì)量、電化學活性和能被還原為有顏色的物質(zhì)(雜多藍)、可結合元素的多樣性等特性長期以來被用于檢測、分離和定量分析。利用雜多化合物可測定許多藥物和材料,例如卞海霞等 [26]用磷鉬鎢雜多酸作顯色劑快速測定水果蔬菜中 Vc 的含量,申金山等人 [27]對魯米諾 磷 鉬雜多酸 鉍化學發(fā)光反應的研究結果發(fā)現(xiàn)鉍可使體系的發(fā)光強度減弱,據(jù)此建立了測定鉍的新化學發(fā)光分析法。畢莉,楊亞玲等 [28]利用磷鎢鉬 羅丹明 GOP 法測定痕量磷。婁天軍,尤希鳳 [29]用硅鉬雜多酸分光光度法測定了食品中抗壞血酸。 雜多酸用于分析測定,主要有下面三個顯著優(yōu)點: 1 提高了分析測定的靈敏度 2 提高了選擇性 3 擴大了分析范圍。 具有無機離子交換劑的功能 由于 HPC 結構的表面具有離子交換性,有不少可供交換的離子與質(zhì)子,因而 HPC可用作無機離子交換劑。如 PTiV 新型無機交換劑及水合磷銻酸鹽等就具有交換容量大、耐高溫、選擇性好等優(yōu)點。 在生物醫(yī)學方面的應用 順鉑 和碳鉑具有抗腫瘤、抗癌作用。但是,由于其毒性大,尋找毒性更小,治療效果更明顯的抗惡性腫瘤藥物,如二鹵茂鐵類配合物、金屬卟啉配合物等。專家證明 HPC具有抗腫瘤、抗病毒和抗病毒潛伏的生物活性;如一些體積較大的雜多鎢酸鹽陰離子[SiW12O40]、 [BW12O40]、 [PW18O52]及 [As2W18O62]。最近研究發(fā)現(xiàn)一些生物體內(nèi)含有鎢,并且已經(jīng)分離出幾種含鎢的酶,如醛鐵氧化還原酶( AOR),由 X 射線晶體衍射確定其結構。魯曉明等 [32]合成了幾種鉬鎢氧轉(zhuǎn)移酶并且測定了相應的結構和活性;哈佛大學的Holm 等利用鎢酶的活性中心,合成了一系列的 2( 2硫烯)鎢(Ⅳ、Ⅵ) [33]的配合物。 早在 20 世紀 70 年代初,人們就發(fā)現(xiàn) HPC 具有抗病毒、抗癌活性,如 197 1975年報道的 [NaSb9W21O86]和 (NH4)16[Sb8W20O80] 32H2O 就具有這種功能。尤其是[NaSb9W21O86],在體外和 體內(nèi)試驗條件下,使用對細胞無毒性劑量時,都表現(xiàn)出了抗病毒和抗腫瘤的性質(zhì),同時又是細胞、細菌以及病毒 DNA 和 RNA 聚合酶的有效抑制劑。近幾年又發(fā)現(xiàn)穴狀雜多陰離子 [KAs4W40O140]的某些衍生物具有抗艾滋病毒活性,而[LnW10O30]系列稀土雜多化合物也可作為抗腫瘤藥物。最近報道的(NH4)18[NaSb11W21O88] 24H2O(結構代號為 HPA23)具有很高的抗艾滋病活性,且在法國已進入臨床使用。然而,對于從分子水平研究雜多酸化合物抗病毒的機理國內(nèi)尚少見報道。最近我國學者用谷胱甘肽作為病毒包絡 蛋白的模擬物,用 NMR 方法研究雜多酸HPA23 與它的作用,結果表明還原型和氧化型谷胱甘肽以 C 末端 COO和 HPA23 骨架上鎢原子配位,還原型谷胱甘肽側鏈上的疏基 (SH)也參加配位 COSY 譜證明了 SH 配位為慢交換反映。據(jù)文獻報導, Anderson 及 Keggin 結構雜多配合物的空間體積相對較小但活性相對較高,這兩種結構的雜多化合物對腫瘤細胞的半數(shù)抑制濃度均在 4mg/L 以下,顯示出較強的抗腫瘤活性。 Hill 曾報道:鉬系 HPC 具有較強抗腫瘤活性,而鎢系雜多配合物具有較強的抗腫瘤活性;對于鉬與鎢混配型雜多配合物, 鉬與鎢的原子個數(shù)比是決定雜多配合物生物活性的重要因素;對于釩取代的鉬系雜多配合物其抗腫瘤活性有所增強。臨床醫(yī)學表明, K7[PV2W10O4] nH2O 等雜多化合物具有抗 HIV 病毒作用,K7NiV13O38 16H2O某雜多化合物具有抗腫瘤的作用。 另外, HPC 在臨床化學、藥劑制備、殺蟲劑和生物活性分子等方面都有應用。 、 HPC 型化合物的研究現(xiàn)狀和發(fā)展前景 研究現(xiàn)狀 目前 雜多酸化合物的研究主要體現(xiàn)在以下幾個方面: (1)新物種的合成,包括采用一些新的實驗手段,從 HPC 本身結構特征(籠 型)出發(fā),合成一匯總新的特殊結構和性能的 HPA 物種。如:層柱型雜多酸催化劑的合成。 (2)對現(xiàn)有的雜多酸化合物催化研究,包括對 HPA 催化機理和催化性能的理論研究,也包括對 HPC 在工業(yè)上的應用研究。 (3)對 HPC 結果化學研究,包括對新的雜多酸化合物結構確定,和運用量子化學方法對 HPC 在的原子坐標和分子軌道的計算,并由此預測新的化合物的存在。 (4)對雜多酸化合物功能性質(zhì)的研究。 (5)對負載型雜多酸的研究和應用,負載型雜多酸可以克服純的固體雜多
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