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放射性核素的制備(2)-在線瀏覽

2025-03-07 18:54本頁面
  

【正文】 7 hR e1 8 77 56 9 d④ 通過 ( n, γ) 反應(yīng)過程中的 熱原子效應(yīng) ,可以得到較高比活度的放射性核素, 如用此方法制備 51Cr(鉻)、 65Zn等。使分離放射性同位素的復(fù)雜問題歸結(jié)為分離不同狀態(tài)的化合物問題。 以 235U為例 ,它在熱中子引起裂變的產(chǎn)物中包括 36種元素的 160多種核素 ( A=72~161)。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 23 3.( n, p) 反應(yīng) 4.( n, α) 反應(yīng) ( n, p) 反應(yīng)要求中子有較高能量,一般由快中子誘發(fā)。 與 ( n, γ) 反應(yīng)加 β 衰變以及 ( n, p) 反應(yīng)一樣,利用( n, α) 反應(yīng)也可以生產(chǎn)無載體放射性核素。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 24 反應(yīng)堆輻照法生產(chǎn)放射性核素 反應(yīng)堆輻照法生產(chǎn)的放射性核素,其產(chǎn)量與產(chǎn)品質(zhì)量不僅受反應(yīng)堆所能提供的 輻照條件與能力 影響,而且與 核反應(yīng)的選擇 、 靶材的制備 、 提取工藝 等因素有關(guān)。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 25 1. 放射性核素生產(chǎn)要求反應(yīng)堆提供的條件 A. 高中子注量率 B. 足夠的輻照時間 C. 反應(yīng)堆運行方式 D. 反應(yīng)堆安全保障 一般 5 1013cm2s 1以上 多達(dá)數(shù)十個的輻照孔道 依據(jù)生產(chǎn)放射性核素半衰期的長短設(shè)置不同的運行方式 干孔道采用空氣冷卻靶件,濕孔道采用純凈水冷卻靶件 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 26 2. 靶件的制備 ( 1) 靶材的選擇與處理 A 選擇適合的靶材化學(xué)形態(tài) B 盡可能采用高豐度的靶材元素作為靶材 靶材元素含量盡量高、靶材元素的化學(xué)純度要高、靶材輻照后易于處理并轉(zhuǎn)化為所需的化學(xué)形態(tài)、堆內(nèi)輻照時靶件的穩(wěn)定性(化學(xué)穩(wěn)定性、熱穩(wěn)定性、輻照穩(wěn)定性)好。用天然的 Sn作靶,經(jīng)過( n, γ)反應(yīng)得到的 113Sn含有大量的同位素載體,只有用高富集度的 112Sn,才能得到高比活度的 113Sn。靶件需要根據(jù)反應(yīng)堆所能提供的輻照孔道的參數(shù)(孔道尺寸、中子類型及中子注量率分布)、靶件裝量及發(fā)熱量、靶件輻照管道冷卻方式以及靶件出入堆的抓取工具等條件設(shè)計,以保證輻照時靶件及反應(yīng)堆的安全。 ( 4)輻照靶件的質(zhì)量控制 靶件需要經(jīng)過靶件 密封性 檢測、 表面污染 等 檢測合格后才能入堆輻照 。靶件的輻照應(yīng)注意以下幾點: A 選擇適合的核反應(yīng)及中子能譜 適合在反應(yīng)堆上生產(chǎn)放射性核素,一般其原子序數(shù)要求在 20以上。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 30 B 盡可能高的中子注量率 C 適合的輻照時間 反應(yīng)堆生產(chǎn)放射性核素的產(chǎn)額與中子注量率成正比。 某一同位素生產(chǎn)靶件的最佳輻照時間可以根據(jù)靶件的輻照產(chǎn)額公式來計算。 ( (sAnS A B??????? ???, ) 穩(wěn) 定 ) 1 / 2(2 3 2 4 2 40 . 5 3 1 4 . 6 6N a N a M g (n b T h? ????? ?????, ) 穩(wěn) 定 ) 例: 在照射時間內(nèi),核素 A的產(chǎn)率與入射粒子注量率 Ф( cm2 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 32 因此,核素 A的凈增長率為: As s A AdN NNdt ? ? ??? 式中 NA為照射時間 t后核素 A的原子數(shù)。輻照后的靶件一般都需要經(jīng)過化學(xué)處理(目標(biāo)核素的分離與純化)后才能制成滿足用戶需要的放射性核素制品。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 34 5. 放射性核素產(chǎn)品的質(zhì)量 放射性核素的產(chǎn)品質(zhì)量是通過物理檢驗、化學(xué)檢驗以及生物檢驗等質(zhì)量檢驗方法予以保證的,其 產(chǎn)品質(zhì)量指標(biāo) 包括:放射性活度、放射性純度、放射化學(xué)純度、化學(xué)純度、載體含量及醫(yī)用制劑的無菌、無熱源檢測等。L1HCl和 H2O2,加熱純化 2h得到 H332PO4 60Co 59Co( n, γ) 60Co 純度>98%的Co絲 直接可制成各種形式和各種放射性活度的鈷源 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 36 核素 半衰期 核反應(yīng) 靶子物 生產(chǎn)方法 99Mo99mTc 99Mo: 99mTc: MoO3粉末 溶于 10molL1HCl溶解并調(diào)節(jié)溶液 pH為 34,吸附在氧化鋁柱上,最后用生理鹽水洗脫 99mTc 113Sn113mIn 112Sn: 113mIn: 錫絲, 112Sn富集靶 高中子通量照射一年后,用6molL1HCl洗脫 113mIn 125I 124Xe氣 124Xe氣體靶入堆輻照后,取出、冷卻衰變一星期,然用NaOH吸收 125I。但提取率較低,并且從大量的裂變產(chǎn)物中提取裂變 131I會另外產(chǎn)生大量的放射性廢物。 生產(chǎn)方式 131I廣泛用于甲狀腺癌、甲亢、甲狀腺機(jī)能衰退和其他腎臟疾病的診斷和治療。 ? 干法蒸餾 具有分離時間短,產(chǎn)品回收率高,產(chǎn)品比活度高,雜質(zhì)含量低,不產(chǎn)生廢液。 碘 131膠囊 分離方式: 干法蒸餾、濕法蒸餾、電解蒸餾 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 39 A —過濾器, B—流量計, C—壓力計, D—蒸發(fā)爐, E—純化爐, F—吸收柱,G—閥,H —活性碳柱, I—活性碳測量柱, J—真空泵 圖 25 131I干法生產(chǎn)系統(tǒng)示意圖 主要包括 加熱蒸餾 、 堿液吸收 、 廢氣處理 三部分組成。將系統(tǒng)加熱到 700℃ ~ 900℃ , 131I被蒸餾出來,隨之被載氣載帶至純化爐 ( 200℃ ~ 400℃ ) 內(nèi),隨載氣帶出來的TeO2在此溫度下冷卻并沉積在純化爐中,實現(xiàn) TeO2與 131I分離。未被吸收的 131I主要通過多級堿液洗滌塔( 5mol?L1NaOH溶液)進(jìn)一步除去尾氣中的 131I,以降低 131I的排放。 產(chǎn)品質(zhì)量控制 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 43 ( 2) 125I循環(huán)回路間歇式生產(chǎn)工藝 125I的性質(zhì)與應(yīng)用 125I的半衰期 T1/2=60d,主要釋放 27keVX射線,能有效殺滅腫瘤細(xì)胞,易屏蔽,對患者及周圍人群輻射劑量較小,對環(huán)境無污染。 125I種子 (seed)源 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 44 ( 2) 125I循環(huán)回路間歇式生產(chǎn)工藝 生產(chǎn)方式 主要核反應(yīng) IXenXe 1 2 51 2 51 2 4 ),( ??目前有兩種生產(chǎn)方法: A 氣體靶法 將 124Xe封裝在不銹鋼筒內(nèi)制成內(nèi)靶,然后置于高純鋁筒內(nèi)做成輻照靶件入堆輻照。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 45 間歇循環(huán)回路法生產(chǎn) 125I的工藝流程 ? 將一定豐度的 124Xe氣體通過循環(huán)回路打入位于反應(yīng)堆內(nèi)的 輻照瓶 內(nèi),輻照一定時間( 1)后,由堆外的衰變瓶將輻照后的 124Xe氣體吸入放置衰變 3d5d,大部分 125Xe衰變成 125I,未被利用的 124Xe打回循環(huán)回路。 ? 在循環(huán)回路上可接多個衰變瓶,循環(huán)利用。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 47 1. 裂變核反應(yīng) 圖 27 中子引發(fā)的鈾核裂變示意圖 nSrXenU 109438140541023592 2????nKrBa 10893614456 3???nKrSb 10994113351 4??? 在中子的作用下,重核裂變的產(chǎn)物組成較復(fù)雜,以 235U為例: 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 48 2. 裂變產(chǎn)物的組成及其質(zhì)量分布 裂變產(chǎn)物的組成是隨時間變化的。 在 N、 I、 σ不變的情況下,裂變產(chǎn)物的放射性與裂變產(chǎn)額 Yi有關(guān),并隨著 T、 t而變化。 它通常用每 100次核裂變產(chǎn)生的裂變產(chǎn)物原子數(shù)來表示( %)。乏燃料的后處理主要目的是回收 235U,并提取軍用核素 239Pu。 關(guān)于裂變產(chǎn)物核素的分離和分析有許多專著可供借鑒和參考,如美國曼哈頓計劃中有關(guān)裂變產(chǎn)物的分離分析專著 《 Radiochemical Studies: The Fission Products》 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 52 C 中短壽命裂片元素的分離 ① 裂變 99Mo的提取 235U裂變生成 99Mo產(chǎn)額為 %,可以從 235U的裂變產(chǎn)物中大量提取 99Mo。 下面以日本開展的裂變 99Mo生產(chǎn)為例介紹裂變 99Mo生產(chǎn)技術(shù)。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 53 A、 235U靶件的制備 圖 29 235U靶件結(jié)構(gòu)圖 把 24gUO2壓制成圓片狀,燒結(jié)處理。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 54 B、 235U靶件的輻照及冷卻 輻照條件 :中子注率量 2 1013cm2s 1, 輻照 4d~7d。 冷卻 2d后,一個靶件將產(chǎn)生 1012Bq99Mo、 1012Bq 131I、 1012Bq 133Xe等裂片元素。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 57 ② 裂變 131I的提取 裂變 131I是裂變法生產(chǎn) 99Mo時的副產(chǎn)物之一,由于 裂變 131I的產(chǎn)額為 %,因此可以從裂變產(chǎn)物中大規(guī)模生產(chǎn)131I。 下面簡單介紹比利時國家放射元素研究院( IRE)從堿性溶靶溶液中分離純化 131I的工藝流程 。溶解出的放射性雜質(zhì)較酸性溶靶少。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 60 ( 1)水溶液堆的發(fā)展概況 1944年, Richard Feynman首次提出,該反應(yīng)堆型中所用的核材料不是通常使用的固體燃料,而是溶解在普通輕水中的 高豐度鈾鹽(如硝酸鈾?;蛄蛩徕欟#┤芤?。 20世 紀(jì) 90年代,由于 99Mo、 89Sr、 131I等醫(yī)用同位素的使用量急劇增加,傳統(tǒng)方法已經(jīng)不能滿足人們的需要。美國 Babcok amp。W)公司提出的 “ MIPR”。 ?水溶液堆的建堆成本較低。 ?水溶液堆生產(chǎn)能力大。 ?235U的需要量少,但利用率高。 水溶液堆是進(jìn)行醫(yī)用同位素生產(chǎn)的一種理想堆型。用可制備很 多品種 的放射性核素,這些放射性核素大多數(shù)因核內(nèi)中子貧乏而 以正電子或低能 γ射形式衰變,半衰期一般較短,比活度高,并且可以得到無載體放射性核素 ,盡管它的生產(chǎn)能力較低,但由于它在工業(yè)、農(nóng)業(yè),尤其是 在生物醫(yī)學(xué)方面具有特殊的用途 ,其用量不斷增加,現(xiàn)已成為放射性核素生產(chǎn)不可缺少的手段。 ?1945年后,反應(yīng)堆開始大量生產(chǎn)并供應(yīng)廉價的放射性核素。 ?近年來,醫(yī)學(xué)診斷用貧中子放射性核素的消費量逐漸增大,有些核素的作用出現(xiàn)了逐漸取代部分反應(yīng)堆生產(chǎn)的放射性核素的趨勢。 衡量一個 加速器的性能的指標(biāo) 有兩個:一是 粒子所能達(dá)到的能量 ;二是 粒子流的強(qiáng)度(流強(qiáng)) 。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 65 高壓倍加
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