【正文】 15 核技術(shù)應(yīng)用概論 23 3.（ n, p） 反應(yīng) 4.（ n, α） 反應(yīng) （ n， p） 反應(yīng)要求中子有較高能量，一般由快中子誘發(fā)。 由于核內(nèi)勢(shì)壘隨原子序數(shù)的增大而增高，因此 ，（ n， p）反應(yīng) 適于制備原子序數(shù)較低的放射性核素 ，如 14C、 32P、 58Co等。 與 （ n, γ） 反應(yīng)加 β 衰變以及 （ n， p） 反應(yīng)一樣，利用（ n, α） 反應(yīng)也可以生產(chǎn)無(wú)載體放射性核素。用富集的 6Li生產(chǎn)氚就是采用了該核反應(yīng)方式，即 6Li（ n, α） 3H。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 24 反應(yīng)堆輻照法生產(chǎn)放射性核素 反應(yīng)堆輻照法生產(chǎn)的放射性核素，其產(chǎn)量與產(chǎn)品質(zhì)量不僅受反應(yīng)堆所能提供的 輻照條件與能力 影響，而且與 核反應(yīng)的選擇 、 靶材的制備 、 提取工藝 等因素有關(guān)。此外，還必須注意靶件在堆內(nèi)輻照時(shí)的 安全性 。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 25 1. 放射性核素生產(chǎn)要求反應(yīng)堆提供的條件 A. 高中子注量率 B. 足夠的輻照時(shí)間 C. 反應(yīng)堆運(yùn)行方式 D. 反應(yīng)堆安全保障 一般 5 1013cm2s 1以上，特殊要求在 1 1015cm2s 1以上 多達(dá)數(shù)十個(gè)的輻照孔道 依據(jù)生產(chǎn)放射性核素半衰期的長(zhǎng)短設(shè)置不同的運(yùn)行方式 干孔道采用空氣冷卻靶件，濕孔道采用純凈水冷卻靶件 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 26 2. 靶件的制備 （ 1） 靶材的選擇與處理 A 選擇適合的靶材化學(xué)形態(tài) B 盡可能采用高豐度的靶材元素作為靶材 靶材元素含量盡量高、靶材元素的化學(xué)純度要高、靶材輻照后易于處理并轉(zhuǎn)化為所需的化學(xué)形態(tài)、堆內(nèi)輻照時(shí)靶件的穩(wěn)定性（化學(xué)穩(wěn)定性、熱穩(wěn)定性、輻照穩(wěn)定性）好。 如，靶材核素 112Sn的天然豐度 %。用天然的 Sn作靶，經(jīng)過(guò)（ n， γ）反應(yīng)得到的 113Sn含有大量的同位素載體，只有用高富集度的 112Sn，才能得到高比活度的 113Sn。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 27 （ 2） 靶材的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)及制備 靶件的 結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì) 包括靶筒結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、靶芯的結(jié)構(gòu)（靶子物的形態(tài)）及其在靶筒內(nèi)的分布方式設(shè)計(jì)。靶件需要根據(jù)反應(yīng)堆所能提供的輻照孔道的參數(shù)（孔道尺寸、中子類(lèi)型及中子注量率分布）、靶件裝量及發(fā)熱量、靶件輻照管道冷卻方式以及靶件出入堆的抓取工具等條件設(shè)計(jì)，以保證輻照時(shí)靶件及反應(yīng)堆的安全。 制備 輻照靶件時(shí)還要考慮靶材裝載量、內(nèi)外包裝形式等 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 28 （ 3）輻照靶件的焊封 輻照靶件必須具有良好的 密封性 ，以保證同位素靶件在反應(yīng)堆輻照過(guò)程中不發(fā)生放射性物質(zhì)泄漏。 （ 4）輻照靶件的質(zhì)量控制 靶件需要經(jīng)過(guò)靶件 密封性 檢測(cè)、 表面污染 等 檢測(cè)合格后才能入堆輻照 。 可采用的辦法有工業(yè) CT、中子照相技術(shù)、 γ譜儀測(cè)量等進(jìn)行 無(wú)損檢測(cè) ！ 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 29 3. 靶件的輻照 選擇合適的輻照條件和保證輻照過(guò)程的安全是至關(guān)重要的。靶件的輻照應(yīng)注意以下幾點(diǎn)： A 選擇適合的核反應(yīng)及中子能譜 適合在反應(yīng)堆上生產(chǎn)放射性核素，一般其原子序數(shù)要求在 20以上。對(duì)于原子序數(shù)位于 20~35之間的放射性核素的生產(chǎn)，可以選用能量高的 快中子 ；當(dāng)原子序數(shù) 大于 36時(shí)，通常 選用（ n, γ） 反應(yīng)生產(chǎn) 放射性核素。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 30 B 盡可能高的中子注量率 C 適合的輻照時(shí)間 反應(yīng)堆生產(chǎn)放射性核素的產(chǎn)額與中子注量率成正比。因此，應(yīng)采用盡可能高的中子注量率，以提高目標(biāo)核素的產(chǎn)額。 某一同位素生產(chǎn)靶件的最佳輻照時(shí)間可以根據(jù)靶件的輻照產(chǎn)額公式來(lái)計(jì)算。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 31 產(chǎn)額的計(jì)算 假設(shè) 穩(wěn)定核素 S被入射粒子轟擊生成放射性核素 A，核素A僅以衰變方式減少并且生成穩(wěn)定核素 B。 ( (sAnS A B??????? ???， ） 穩(wěn) 定 ） 1 / 2(2 3 2 4 2 40 . 5 3 1 4 . 6 6N a N a M g (n b T h? ????? ?????， ） 穩(wěn) 定 ） 例： 在照射時(shí)間內(nèi)，核素 A的產(chǎn)率與入射粒子注量率 Ф（ cm2s 1）、 熱中子俘獲截面 σs（ b， 1b=1024cm2） 和靶核數(shù) Ns成正比，即核素 A的生產(chǎn)率為 ФσsNs；同進(jìn)它又隨著 λANA的衰變速率而減少。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 32 因此，核素 A的凈增長(zhǎng)率為： As s A AdN NNdt ? ? ??? 式中 NA為照射時(shí)間 t后核素 A的原子數(shù)。 初始條件 t=0時(shí)， NA＝ 0，則上述微分的方程的解為： ( ) ( 1 )ss AAN tAN t e?? ?? ??? 其放射性活度為： ( ) ( 1 )A tA A A s sA t N N e ?? ? ? ?? ? ? 核素 A的產(chǎn)生速率 核素 A的衰變速率 飽和因子 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 33 4. 輻照靶件的處理 輻照后的靶件處理包括目標(biāo)放射性物理處理、化學(xué)處理及其進(jìn)一步加工成各種放射性制品。輻照后的靶件一般都需要經(jīng)過(guò)化學(xué)處理（目標(biāo)核素的分離與純化）后才能制成滿足用戶需要的放射性核素制品。 化學(xué)處理方法 有溶劑萃取法、沉淀法、離子交換法、蒸（干）餾、電化學(xué)法、熱原子反沖法等。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 34 5. 放射性核素產(chǎn)品的質(zhì)量 放射性核素的產(chǎn)品質(zhì)量是通過(guò)物理檢驗(yàn)、化學(xué)檢驗(yàn)以及生物檢驗(yàn)等質(zhì)量檢驗(yàn)方法予以保證的，其 產(chǎn)品質(zhì)量指標(biāo) 包括：放射性活度、放射性純度、放射化學(xué)純度、化學(xué)純度、載體含量及醫(yī)用制劑的無(wú)菌、無(wú)熱源檢測(cè)等。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 35 6. 某些重要核素的生產(chǎn)工藝 表 22 反應(yīng)堆生產(chǎn)的一些重要放射性核素 核素 半衰期 核反應(yīng) 靶子物 生產(chǎn)方法 3H 6Li（ n， α） 3H LiMg， LiAl 照射后將靶子在真空中加熱至500℃ ～ 600℃ 以分離 14C 5730a 14N（ n， p） 14C Be3N2，硝酸鋇 靶子用 65%的硫酸溶解，加入H2O2，生成的 14CO2， 14CO，14CH4等用 N2氣流帶出，通過(guò)750℃ 的 CuO后，生成的 14CO2用NaOH吸收，再沉淀成 Ba14CO3 32P 32S（ n， p） 32P 蒸餾純化的硫 照射后于 180℃ 下減壓蒸餾除硫，加入 L1HCl和 H2O2，加熱純化 2h得到 H332PO4 60Co 59Co（ n， γ） 60Co 純度＞98%的Co絲 直接可制成各種形式和各種放射性活度的鈷源 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 36 核素 半衰期 核反應(yīng) 靶子物 生產(chǎn)方法 99Mo99mTc 99Mo： 99mTc： MoO3粉末 溶于 10molL1氨水中，除去過(guò)量氨，用 L1HCl溶解并調(diào)節(jié)溶液 pH為 34，吸附在氧化鋁柱上，最后用生理鹽水洗脫 99mTc 113Sn113mIn 112Sn： 113mIn： 錫絲， 112Sn富集靶 高中子通量照射一年后，用6molL1HCl加熱溶解，蒸干，加 Br2水氧化成 Sn4+，然后將它吸附在氧化鋯吸附柱上，用L1HCl洗脫 113mIn 125I 124Xe氣 124Xe氣體靶入堆輻照后，取出、冷卻衰變一星期，然用NaOH吸收 125I。 131I TeO2 TeO2置于馬弗爐內(nèi)，于750℃ ～ 800℃ 下蒸餾，用NaOH溶液吸收蒸出的 131I 9 9 9 9m T c T c??98Mo（ n， γ） 99Mo β， γ 113mIn?113mIn?112Sn（ n， γ） 113 Sn Ec IT 125I?124Xe（ n， γ） 125Xe β－ 131I?130Te（ n， γ） 131Te β－ 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 37 （ 1） 131I干法生產(chǎn)工藝 A 一種是 （ n， f） 法 ，即 235U（ n， f） 131I，從輻照后的 235U靶件中分離裂 變產(chǎn)物 131I。但提取率較低，并且從大量的裂變產(chǎn)物中提取裂變 131I會(huì)另外產(chǎn)生大量的放射性廢物。 B 另一種是 （ n， γ） 法 ，即以單質(zhì)碲或碲的各種化合物為原料，入堆輻照后，碲經(jīng)過(guò) 130Te（ n， γ） 131Te和 β 衰變生成131I，再將 131I從靶材料中分離出來(lái)。 生產(chǎn)方式 131I廣泛用于甲狀腺癌、甲亢、甲狀腺機(jī)能衰退和其他腎臟疾病的診斷和治療。 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 38 ? 濕法蒸餾 操作過(guò)程復(fù)雜、由于使用了濃硫酸及過(guò)氧化氫，危險(xiǎn)性大，操作周期長(zhǎng)（ 24h），產(chǎn)生大量廢液，很少被用于 131I生產(chǎn)。 ? 干法蒸餾 具有分離時(shí)間短，產(chǎn)品回收率高，產(chǎn)品比活度高，雜質(zhì)含量低，不產(chǎn)生廢液。比活度高有利于制備各種標(biāo)記化合物，制備治療腫瘤用 膠囊、微球 。 碘 131膠囊 分離方式： 干法蒸餾、濕法蒸餾、電解蒸餾 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 39 Ａ —過(guò)濾器， B—流量計(jì)， C—壓力計(jì)， D—蒸發(fā)爐， E—純化爐， F—吸收柱，G—閥，Ｈ —活性碳柱， I—活性碳測(cè)量柱， J—真空泵 圖 25 131I干法生產(chǎn)系統(tǒng)示意圖 主要包括 加熱蒸餾 、 堿液吸收 、 廢氣處理 三部分組成。 干法生產(chǎn)裝置 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 41 將輻照后 TeO2裝入石英舟皿內(nèi)，并置于蒸餾爐內(nèi)，連接好系統(tǒng)。將系統(tǒng)加熱到 700℃ ～ 900℃ ， 131I被蒸餾出來(lái)，隨之被載氣載帶至純化爐 （ 200℃ ～ 400℃ ） 內(nèi)，隨載氣帶出來(lái)的TeO2在此溫度下冷卻并沉積在純化爐中，實(shí)現(xiàn) TeO2與 131I分離。除去 TeO2后的含有 131I放射性氣體通過(guò)堿液洗滌，被吸收在堿液中。未被吸收的 131I主要通過(guò)多級(jí)堿液洗滌塔（ 5mol?L1NaOH溶液）進(jìn)一步除去尾氣中的 131I，以降低 131I的排放。 干法生產(chǎn)流程 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 42 國(guó)家藥典對(duì) Na131I口服液的質(zhì)量要求： ?產(chǎn)品形狀：無(wú)色透明液體； ?pH=7～ 9； ?由 γ 譜儀檢測(cè) 131I核素的純度，沒(méi)檢測(cè)出其它雜質(zhì)核素； ?放化純大于 95%。 產(chǎn)品質(zhì)量控制 2022/2/15 核技術(shù)應(yīng)用概論 43 （ 2） 125I循環(huán)回路間歇式生產(chǎn)工藝 125I的性質(zhì)與應(yīng)用 125I的半衰期 T1/2=60d,主要釋放 27keVX射線，能有效殺滅腫瘤細(xì)胞，易屏蔽，對(duì)患者及周