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鋯摻雜對介孔二氧化鈦催化性能的優(yōu)化(參考版)

2025-06-30 16:20本頁面
  

【正文】 拼一個春夏秋冬!贏一個無悔人生!早安!—————獻給所有努力的人.。不奮斗就是每天都很容易,可一年一年越來越難。是狼就要練好牙,是羊就要練好腿。3)基于TiO2作為脫硝催化劑,以NH3為還原劑,進行NO的選擇性催化還原脫除,鋯摻雜明顯拓寬了催化活性溫度窗口,往高溫區(qū)偏移50~100℃,%。 第4章 結(jié)論1)鋯摻雜顯著優(yōu)化了溶膠.凝膠法制備的介孔二氧化鈦的催化性能;很大程度上抑制了銳鈦礦晶型的轉(zhuǎn)變,在有溶劑存在的制備條件下,穩(wěn)定銳鈦礦晶型至800℃以上。AthaploK Y,Susumu Y K[2]等研究表明,TiO2. eV,比純銳鈦礦型二氧化鈦禁帶寬度要高。鑒于電子因素的影響,催化劑的表面除了大量酸堿活性中心外,還存在大量的氧化還原活性中心。同時,由XRD圖譜晶相分析可知,鋯摻雜導致部分新的TiO晶相生成。NH3選擇吸附在催化劑表面上的酸性中心位并得到活化,氣相中的NO分子與其反應,并消耗催化劑表面活性氧而生成N2和H2O,氣相中的氧通過催化劑體內(nèi)傳遞而更新表面氧,從而完成催化循環(huán)。溫度較低時,LangmuirHinshelwood機制占主導地位:溫度高于200℃時,SCR反應中Eley.Rideal機制占主導地位。很顯然,鋯摻雜促使TiO2選擇性催化還原NO的活性區(qū)間向高溫區(qū)偏移,并且拓寬了活性溫度窗口往高溫區(qū)偏移50~100℃,%,即(%%)/%X 100%=%??芍訟TS蜂窩陶瓷為載體,純TiO2為催化活性劑的最佳脫硝催化活性溫度窗口為350400℃,最佳活性試驗溫度點為350℃,%。%㈣片上構(gòu)建的2種梯度整裝顆粒催化劑,以NH3為還原劑,進行選擇性催化還原NO的脫硝試驗。Tanabell71假設TiO2.ZrO2的表面結(jié)構(gòu)為:結(jié)構(gòu)I和II同時具有酸性和堿性,zr離子為酸性位,Ti離子為堿性位。處峰強度明顯增強,說明B酸和L酸均顯著增多。從圖8中可看出, cm。圖8是經(jīng)450℃燒成的TiO2晶須和600℃燒制的Ti.ZrO復合氧化物以NH3為分子探針的紅外光譜法測定的譜圖??梢?, ilm;Ti. am,同時, nm處有一小體積峰出現(xiàn), nm處主體積峰要小得多。韓承輝等[14]研究認為,由于TiO2和ZrO2之間發(fā)生強相互作用,抑制了晶化過程,也正是這種強相互作用對復合氧化物的比表面積產(chǎn)生顯著影響。毛東烈”】等研究也得到了相同的結(jié)論。、孔分布及孔容的影響表l列出經(jīng)450℃燒成的TiO2晶須和600℃燒成的Ti.ZrO復合氧化物的品ET結(jié)果。除了形成ZrTi04外,還有部分TiO存在。另由圖譜分析可知,鈦鋯復合形成了部分ZrTiO。Ferreirarll】等認為,該抑制作用是由離子半徑不同(Zr4+/Ti4+ nm/ nm)的Zr4+取代Ti4+導致相變應變能的增加而引起,鋯摻入量越多,與之成正比的應變能變化量則越大,抑制作用則更強烈。與未摻雜TiO2晶相衍射峰相比,在800℃時,無單獨的金紅石型TiO2晶相衍射峰出現(xiàn),TiO2呈銳鈦礦晶型,且銳鈦礦特征峰型寬化減弱,尖銳化增強。可以看出,600,700,800℃晶型幾乎完全一致,除了出現(xiàn)銳鈦礦型TiO2的特征晶相衍射峰以外,還出現(xiàn)了明顯的特征衍射峰為20=。分別對應金紅石的(110)、(101)、(211)面。TiO2結(jié)晶完全,呈銳鈦礦晶型,隨溫度的升高,峰型寬化減弱,尖銳化增強。圖5是純鈦溶膠分別在450,500,550℃3個溫度點經(jīng)焙燒制得的二氧化鈦晶須粉末的XRD圖譜。由能譜分析可知,大顆粒晶粒和細顆粒底層的能譜圖相近,經(jīng)定量分析表明大顆粒和細顆粒底層化學組成相同,Ti、Zr(質(zhì)量分數(shù),%下同)含量相近(Ti:%;Zr:%)。由圖3a、3c可見,TiO2晶須表面呈峰巒狀,表面凹凸不平;由圖3b可見,Ti.ZrO復合氧化物表面較TiO2晶須表面疏松,大小顆粒交錯分散、細顆粒底層較為平坦。而TiOZrTi04及TiO 3種物質(zhì)的結(jié)晶取向各不相同,從而導致它們的復合氧化物結(jié)晶形貌與純TiO2晶須有很大差異。顯然,鋯摻雜直接影響TiO2的結(jié)晶形貌。圖2b為鋯摻雜鈦溶膠經(jīng)600℃焙燒制得的鈦鋯復合氧化物。 第
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