摻雜硅烯的第一性原理計(jì)算(編輯修改稿)
2025-08-23 16:06 本頁(yè)面
【文章內(nèi)容簡(jiǎn)介】 +1(N+1)= A，其中I和A分別是N電子體系的電離能和電子親和能。另一方面，從使用的角度來說，KS本征值和KS軌道已經(jīng)是體系中真實(shí)單粒子能級(jí)和波函數(shù)的很好近似。 Material Studio軟件介紹 Material Studio 是一種具有多種先進(jìn)算法的模擬工具，是美國(guó)Accelrys公司生產(chǎn)的新一代材料計(jì)算軟件?？梢詭椭芯空邩?gòu)建、顯示和分析分子、固體及表面的結(jié)構(gòu)模型，并研究、預(yù)測(cè)材料的相關(guān)性質(zhì)。無(wú)論是構(gòu)型優(yōu)化、能量計(jì)算，還是量子力學(xué)計(jì)算，都可以通過簡(jiǎn)單的操作獲得切實(shí)可靠的數(shù)據(jù)。提供了搭建分子、晶體及高分子材料結(jié)構(gòu)模型所需要的所有工具M(jìn)aterials Visualizer?？梢圆僮?、觀察及分析結(jié)構(gòu)模型、處理圖表、表格或文本等形式的數(shù)據(jù)。在本文中，我們主要通過MS軟件來構(gòu)建出硅烯的結(jié)構(gòu)，通過Castep對(duì)其的結(jié)構(gòu)優(yōu)化，來計(jì)算完美硅烯和摻雜鉀原子的硅烯的能量帶隙、總態(tài)密度和分態(tài)密度。2硅烯及其性質(zhì)簡(jiǎn)介 硅烯的結(jié)構(gòu)b 側(cè)視圖（a）硅烯的平面單層六元環(huán)結(jié)構(gòu) （b）硅烯的翹曲結(jié)構(gòu) a俯視圖 [5][6]，證明了這些原子均存在類石墨烯的結(jié)構(gòu)，如硅等也可以形成一個(gè)單層的六元環(huán)結(jié)構(gòu)，不同的是，它們的原子并不在一個(gè)平面內(nèi)，相鄰的兩個(gè)原子之間有一個(gè)高度差，整體是一個(gè)存在褶皺或者翹曲單層六元環(huán)結(jié)構(gòu)。而Cahangirow的研究表明有褶皺的硅烯結(jié)構(gòu)才是最穩(wěn)定的[7]，（b）。從結(jié)構(gòu)上看，硅—，與sp2雜化的碳—碳鍵相比會(huì)長(zhǎng)的多，相互作用也會(huì)變?nèi)跻恍?，這不同于平面蜂窩狀結(jié)構(gòu)的石墨烯，硅烯結(jié)構(gòu)是有褶皺的，這是sp2和sp3混合雜化的結(jié)果。從電子結(jié)構(gòu)上看，硅烯的π和π*在費(fèi)米能處交叉即0eV處交叉，能帶顯示出與石墨烯類似的線性色散[8]。而褶皺的存在，可以使硅烯產(chǎn)生更強(qiáng)的自旋軌道耦合，進(jìn)而可以打開一個(gè)比石墨烯大得多的帶隙，而這個(gè)帶隙使硅烯的載流子變?yōu)橛匈|(zhì)量的狄拉克費(fèi)米子，可以在實(shí)驗(yàn)中[9]實(shí)現(xiàn)量子自旋霍爾效應(yīng)。通過研究實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，通過與基底銀的相互作用，硅烯的對(duì)稱性會(huì)被破壞[10]，并打開一個(gè)小小的帶隙，運(yùn)用角分辨光電子能譜和軌道掃描譜[11]，目前已經(jīng)觀察到遷移速率約為vF=106ms1的費(fèi)米子[8]。 硅烯的制備目前，硅烯必須在真空中制造，以避免與氧氣接觸，否則將可能完全摧毀這一單一結(jié)構(gòu)的形成,硅烯還必須在一個(gè)與其自然結(jié)構(gòu)匹配的表面上。所以如何制備得到硅烯，成為了實(shí)驗(yàn)物理學(xué)家面臨的巨大挑戰(zhàn)，[12]首次嘗試的是剝離CaSi2，結(jié)果制得的薄膜經(jīng)電子衍射和X射線光電子譜檢測(cè)發(fā)現(xiàn)是多種重構(gòu)結(jié)構(gòu)的混合體，并不是理想的硅烯[8]。一直到2010年，Lalmi等人[9]率先在Ag（111）面用隧道顯微鏡看到了完美的蜂窩狀翹曲結(jié)構(gòu)的硅烯，表明生長(zhǎng)出了單層的硅烯，其實(shí)硅原子在銀的表面生長(zhǎng)時(shí)，由于覆蓋度和襯底溫度不同，重構(gòu)度也不同。當(dāng)Ag（111）在小于500K的溫度生長(zhǎng)制備硅烯時(shí)，基底表面上的硅原子以不同周期的結(jié)構(gòu)相，如44，等表現(xiàn)出來。目前硅烯主要靠外延生長(zhǎng)法獲得[13]?，F(xiàn)在隨著硅烯晶體管的制作，對(duì)石墨烯不適用來制作晶體管的認(rèn)識(shí)也越來越多，但是就現(xiàn)在的技術(shù)來說，硅烯晶體管在短期內(nèi)仍然不能應(yīng)用于移動(dòng)手機(jī)，因?yàn)楣柘┍┞对诳諝庵?分鐘左右就會(huì)退化，所以對(duì)于硅烯做晶體管的技術(shù)需要和使用就顯得越來越關(guān)鍵。 硅烯的特性和應(yīng)用 硅烯的發(fā)現(xiàn)，對(duì)我們研究新型二維材料有很大意義，尤其是其性質(zhì)，具有狄拉克特性和高電子遷移率以及超導(dǎo)相變等性質(zhì)[14]。國(guó)外有科學(xué)家指出，當(dāng)我們用一定的門電壓對(duì)硅烯進(jìn)行調(diào)控時(shí)，硅烯自身產(chǎn)生的自旋極化電子的數(shù)量將會(huì)打到百分之百[14]。也有理論研究表明，當(dāng)硅烯處于一定強(qiáng)度的交換場(chǎng)與電場(chǎng)中時(shí)，硅烯能夠?qū)崿F(xiàn)可調(diào)的不同量子效應(yīng)，包括了反常量子霍爾效應(yīng)等[15]，硅烯的這些奇異的性質(zhì)將會(huì)對(duì)未來的二維材料研究產(chǎn)生巨大的影響。而且硅烯在在將來的電學(xué)方面它很有應(yīng)用前景，特別在研究人員想制造更快或更小的計(jì)算機(jī)片方面，更是這樣。與石墨烯對(duì)比，硅烯中存在打開帶隙的可能，因此在硅烯的制取技術(shù)得到完善的時(shí)候，硅烯有可能應(yīng)用于高性能集成邏輯電路。如果以后克服了外露的硅烯退化的技術(shù)難題，那么硅烯晶體管有可能全面代替石墨烯晶體管，應(yīng)用于移動(dòng)手機(jī)，筆記本電腦和微型計(jì)算機(jī)等，這將會(huì)把我們的新型的二維材料的制作推上一個(gè)新的高度。目前硅烯的研究中，如何打開能隙，并能方便、精確的控制是硅烯研究的重中之重，也是目前所有二維新型材料研究都關(guān)心的問題。硅烯性質(zhì)的改變目前集中于兩種方法[16]，一種是加外電場(chǎng)，二種是表面功能化修飾。而功能化修飾可以分為原子吸附，同類或者異類原子摻雜，原子替換，體系缺陷等。本文著重于是異類原子摻雜來改變硅烯的結(jié)構(gòu)，進(jìn)而研究打開能隙的方式。3完美硅烯能隙及摻雜鉀原子硅烯能隙的計(jì)算 完美硅烯的能隙我們使用Materials (a)。硅烯的初級(jí)晶胞參數(shù)是a=b=，c=20197。，α=β=90186。，γ=120186。通過MS軟件中的Castep模塊計(jì)算硅烯的電子結(jié)構(gòu)，分析硅烯的一般性質(zhì)。計(jì)算方法是基于第一性原理計(jì)算和密度泛函理論，繪制除了完美硅烯的能帶圖，總態(tài)密度圖和分態(tài)密度圖，并且分析硅烯的能帶結(jié)構(gòu)、總態(tài)密度和分態(tài)密度。 (a)硅烯的總態(tài)密度圖 (b)硅烯的分態(tài)密
化學(xué)相關(guān)推薦
鄂ICP備17016276號(hào)-1