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正文內(nèi)容

煙氣中no選擇性催化氧化催化劑研究進(jìn)展(完整版)

  

【正文】 的抗硫性能。劉華彥等[15]通過研究高硅鋁比NaZSM5分子篩催化劑(SiO2/Al2O3摩爾比為300)上NO和O2的吸附氧化機(jī)理發(fā)現(xiàn):NaZSM5分子篩表面的OH和Na+等吸附活性位點(diǎn)具有催化氧化NO的能力;NO和O2的反應(yīng)機(jī)理為NO吸附在催化劑表面的活性位上,與O2反應(yīng)生成NO3,NO3繼續(xù)與吸附的NO反應(yīng)生成NO2和N2O4,并在達(dá)到飽和吸附后脫附,從而達(dá)到吸附氧化的動(dòng)態(tài)平衡。Li等人[23]通過研究光沉積法和浸漬法制備的Pt/TiO2催化劑發(fā)現(xiàn):光沉積法制備的催化劑具有較高的NO氧化活性;水蒸氣對(duì)2種催化劑的氧化性能無明顯影響,SO2對(duì)浸漬法合成的催化劑有明顯抑制作用;光沉積法制備的催化劑中活性組分Pt與TiO2載體存在較強(qiáng)的相互作用,電子可從TiO2表面向Pt活性位遷移,阻止Pt顆粒在反應(yīng)中被氧化,維持良好的催化活性。朱榮淑等[29]發(fā)現(xiàn)Ru系雙貴金屬催化劑((RuM/ZrO2,M為Rh、Ir、Pd、Au、Pt,負(fù)載量1%)的活性受貴金屬組合、水蒸氣和SO2的影響較為明顯;RuRh/ZrORuIr/ZrO2和RuPd/ZrO2在溫度低于500℃時(shí)對(duì)NO的氧化率均高于35%;與其他雙貴金屬催化劑相比,RuRh/ZrO2和RuIr/ZrO2表現(xiàn)出較強(qiáng)的抗硫及抗水蒸氣能力。趙清森等[30]發(fā)現(xiàn):CuO(8%)CeO2(2%)Na2O(1%)/γAl2O3催化劑對(duì)NO的氧化率在250~450℃時(shí)可穩(wěn)定在70%以上,且在350℃時(shí)達(dá)最大值75%;CeO2和Na2O的引入可提高CuO在催化劑表面的分散度、促進(jìn)NO的吸附并延緩其解吸附;表征發(fā)現(xiàn)催化劑的孔結(jié)構(gòu)在反應(yīng)前后變化不大,活性組分CuO在反應(yīng)后仍處于單層分散狀態(tài),因此催化劑活性未受影響。高冬梅等[36]采用共沉淀法和微乳法制備的Co3O4(25%)/MPS催化劑于300℃對(duì)NO的氧化率達(dá)80%;表征發(fā)現(xiàn)該催化劑的比表面積較大,活性組分Co可均勻分散在載體表面,具有較高的催化氧化活性和穩(wěn)定性。An等人[39]采用浸漬法將MnOx負(fù)載于3種不同形態(tài)的TiO2載體上(銳鈦型、金紅石、P25(P)),發(fā)現(xiàn)催化劑的活性順序?yàn)镸nOx/TiO2(P)>MnOx/TiO2(A)>MnOx/TiO2(R);P25載體可有效抑制催化劑燒結(jié)團(tuán)聚,促進(jìn)活性組分Mn2O3在催化劑表面的形成和分散,提高催化劑的氧化率。表3一些以TiO2為載體的金屬氧化物催化劑的性能氧化鋯作催化劑載體時(shí)可與活性組分形成復(fù)合氧化物,提高催化劑的活性和穩(wěn)定性[46]。Kim等人[54]將Sr分別摻雜于LaCoO3和LaMnO3中制備La1xSrxCoO3和La1xSrxMnO3催化劑,;Sr的加入可明顯提高LaCoO3催化劑的活性,但對(duì)LaMnO3無明顯作用;反應(yīng)體系通入SO2后,(SO4)La2(SO3)3等,使催化劑結(jié)構(gòu)發(fā)生改變;高溫下硫酸鹽可分解,但鈣鈦礦的結(jié)構(gòu)不可恢復(fù),催化劑活性降低[55]。分子篩類催化劑具有一定的抗水蒸氣能力,但一般僅在高溫下具有較高的氧化活性,可通過負(fù)載金屬降低反應(yīng)溫度。3)對(duì)于SCO催化劑研究的關(guān)鍵在于保證穩(wěn)定NO氧化率的前提下,提高催化劑的抗硫、抗水蒸氣性能和降低氧化反應(yīng)溫度。若能在160℃下實(shí)現(xiàn)較高的NO氧化率,可將催化氧化反應(yīng)器布設(shè)于電除塵之后的低塵區(qū)域,利用催化劑和煙氣中的O2實(shí)現(xiàn)NO的氧化。2)選擇性催化氧化法為最具工業(yè)化應(yīng)用潛力的氧化技術(shù)。表4為上述復(fù)合氧化物催化劑的性能。曲玲玲等[48]通過浸漬法在不同載體上負(fù)載活性組分Ru,其所制備的催化劑活性順序?yàn)镽u/ZrO2>Ru/SiO2>Ru/Al2O3>Ru/TiO2,其中Ru/ZrO2于250℃對(duì)NO的氧化率為57%,275℃時(shí)氧化率可達(dá)93%。李小海等[41]將Ce摻雜到Mn/TiO2中制備CeMn(20%)/TiO2催化劑,研究發(fā)現(xiàn)Ce的添加可促進(jìn)活性組分在載體表面的分散,增強(qiáng)活性組分與載體之間的相互作用,促進(jìn)
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