煙氣中no選擇性催化氧化催化劑研究進(jìn)展-文庫吧資料
2024-11-17 22:15本頁面
【正文】 性不如γAl2O3負(fù)載型催化劑，僅Mn/TiO2和Cr/TiO2于300℃下對(duì)NO的氧化率接近50%；與γAl2O3載體相比，TiO2載體比表面積較小，活性組分難以在催化劑表面分布均勻，催化劑活性有所降低。TiO2負(fù)載型催化劑具有較好的抗硫性，SO2吸附于TiO2上形成Ti(SO4)2和TiSO4等硫酸鹽，該硫酸鹽于300℃以上熱分解。高冬梅等[36]采用共沉淀法和微乳法制備的Co3O4(25%)/MPS催化劑于300℃對(duì)NO的氧化率達(dá)80%；表征發(fā)現(xiàn)該催化劑的比表面積較大，活性組分Co可均勻分散在載體表面，具有較高的催化氧化活性和穩(wěn)定性。黃明等[35]發(fā)現(xiàn)：CuMn/SiO2對(duì)NO的氧化性隨溫度的升高而提升，于300℃達(dá)到最大值70%；介孔SiO2載體具有疏水性，水蒸氣或SO2單獨(dú)存在對(duì)催化劑活性無明顯影響；但當(dāng)煙氣中同時(shí)加入水蒸氣和SO2后，催化劑失活明顯。因此，增強(qiáng)催化劑抗硫性的關(guān)鍵是抑制催化劑的活性組分轉(zhuǎn)化為硫酸鹽。李平和趙越等[3233]研究發(fā)現(xiàn)，反應(yīng)體系內(nèi)通入適量SO2可提高γAl2O3催化劑的氧化活性（SO2可與NO等吸附物結(jié)合形成活性吸附物種），但當(dāng)載體表面被強(qiáng)吸附的SO2覆蓋后，催化劑活性衰退。趙清森等[30]發(fā)現(xiàn):CuO(8%)CeO2(2%)Na2O(1%)/γAl2O3催化劑對(duì)NO的氧化率在250~450℃時(shí)可穩(wěn)定在70%以上，且在350℃時(shí)達(dá)最大值75%；CeO2和Na2O的引入可提高CuO在催化劑表面的分散度、促進(jìn)NO的吸附并延緩其解吸附；表征發(fā)現(xiàn)催化劑的孔結(jié)構(gòu)在反應(yīng)前后變化不大，活性組分CuO在反應(yīng)后仍處于單層分散狀態(tài)，因此催化劑活性未受影響。金屬氧化物催化劑的活性亦受載體影響，常用的載體為γAl2OSiOTiOZrO2及復(fù)合氧化物。貴金屬催化劑成本昂貴且不易獲得，近年來研究者趨向于研究價(jià)格相對(duì)低廉的金屬氧化物催化劑。表2一些貴金屬催化劑的性能雖然貴金屬催化劑具有良好的催化氧化活性，但由于其價(jià)格昂貴，不適于工業(yè)化應(yīng)用。朱榮淑等[29]發(fā)現(xiàn)Ru系雙貴金屬催化劑((RuM/ZrO2,M為Rh、Ir、Pd、Au、Pt，負(fù)載量1%)的活性受貴金屬組合、水蒸氣和SO2的影響較為明顯；RuRh/ZrORuIr/ZrO2和RuPd/ZrO2在溫度低于500℃時(shí)對(duì)NO的氧化率均高于35%；與其他雙貴金屬催化劑相比，RuRh/ZrO2和RuIr/ZrO2表現(xiàn)出較強(qiáng)的抗硫及抗水蒸氣能力。Ru類催化劑具有與Pt催化劑相同的氧化性能[2730]。利用Pt和Pd復(fù)配制備的合金催化劑可有效抑制活性顆粒團(tuán)聚。董長青等[25]發(fā)現(xiàn)WO3比MoO3更有利于催化劑活性的提升。Li等人[23]通過研究光沉積法和浸漬法制備的Pt/TiO2催化劑發(fā)現(xiàn)：光沉積法制備的催化劑具有較高的NO氧化活性；水蒸氣對(duì)2種催化劑的氧化性能無明顯影響，SO2對(duì)浸漬法合成的催化劑有明顯抑制作用；光沉積法制備的催化劑中活性組分Pt與TiO2載體存在較強(qiáng)的相互作用，電子可從TiO2表面向Pt活性位遷移，阻止Pt顆粒在反應(yīng)中被氧化，維持良好的催化活性。魯文質(zhì)等[19]研究表明：Pt/γAl2O3對(duì)NO的氧化能力強(qiáng)于Pt/TiO2；表征發(fā)現(xiàn)，貴金屬粒子在載體表面的分散度對(duì)催化劑活性影響較大，由于TiO2載體的比表面積較小，貴金屬粒子難以在載體表面分布均勻，催化劑活性減弱。貴金屬催化劑催化氧化NO的活性受載體種類影響較大[1920]。許鈺娟等[18]通過研究全硅β分子篩發(fā)現(xiàn)：當(dāng)相對(duì)濕度從0%增加到100%時(shí)，NO氧化率從67%降至56%后保持穩(wěn)定；升高反應(yīng)溫度可抑制水蒸氣對(duì)NO氧化率的影響；與活性炭催化劑相比，高硅ZSM5分子篩和全硅β分子篩具有良好的低溫活性，且具有一定的抗水蒸氣能力；但這2種分子篩催化劑對(duì)NO氧化率隨溫度的升高下降明顯。劉華彥等[15]通過研究高硅鋁比NaZSM5分子篩催化劑（SiO2/Al2O3摩爾比為300）上NO和O2的吸附氧化機(jī)理
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