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正文內(nèi)容

物理化學(xué)電子教案第八章(文件)

 

【正文】 A ↓。當(dāng)然,亦要考慮能耗,副反應(yīng)及催化劑可承受的最高溫度等其它因素。有一放熱對(duì)峙反應(yīng)(如合成氨、合成甲醇、 SO22023/3/9f1(c), f1(c)式中 Ea,1, Ea,1 回主目錄 O返回平行反應(yīng) (Parallel 平行反應(yīng)的級(jí)數(shù)可以相同,也可以不同,前者數(shù)學(xué)處理較為簡(jiǎn)單。星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。令 x=x1+x22023/3/9C6H4Cl2]a b 0 0t=t ax1x2 x1 x2令 x=x1+x2C6H5Cl+Cl2對(duì) C6H4Cl2+HCl (k1)(k2)鄰 C6H4Cl2+HCl2023/3/9回主目錄 O返回平行反應(yīng)的特點(diǎn) 反應(yīng)的總速率等于各平行反應(yīng)速率之和 應(yīng)的速率方程相似,只是速率系數(shù)為各個(gè)反 應(yīng)速率系數(shù)的和?;刂髂夸?O返回平行反應(yīng)的特點(diǎn), 從而提高主反應(yīng)產(chǎn)物的產(chǎn)量。星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。( 2)如果 下降,對(duì)反應(yīng) 2有利。星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。Ea,1〉 Ea,2〉 Ea,3, 則高溫有利于反應(yīng)( 1),低溫有利于反應(yīng)( 3)。回主目錄 O返回平行反應(yīng)中溫度選擇原理? 為極大的條件,即 于是,滿(mǎn)足上式要求的 的 適宜反應(yīng)溫度。Reaction) 有很多化學(xué)反應(yīng)是經(jīng)過(guò)連續(xù)幾步才完成的,前一步生成物中的一部分或全部作為下一步反應(yīng)的部分或全部反應(yīng)物,依次連續(xù)進(jìn)行,這種反應(yīng)稱(chēng)為連續(xù)反應(yīng)或連串反應(yīng)。回主目錄 O返回連續(xù)反應(yīng)的微、積分式 A B Ct=0 a 0 星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。當(dāng)其中某一步反應(yīng)的速率很慢,就將它的速率近似作為整個(gè)反應(yīng)的速率,這個(gè)慢步驟稱(chēng)為連續(xù)反應(yīng)的 速率控制步驟 (rate星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178?;刂髂夸?O返回中間產(chǎn)物極大值的計(jì)算在中間產(chǎn)物濃度 y出現(xiàn)極大值時(shí),它的一階導(dǎo)數(shù)為零。例如:2023/3/9 則 kA 為復(fù)合反應(yīng)的 表觀速率系數(shù)反應(yīng) 回主目錄 O返回將表觀速率系數(shù)取對(duì)數(shù),得再對(duì)溫度 T 微分,有E 1 , E 2, E 1—— 分別為前述復(fù)合反應(yīng)中每個(gè)元反應(yīng)的活化能,由 Arrhenius方程 ,則得即 Ea即為上述復(fù)合反應(yīng)的 表觀活化能 。的反應(yīng),其表觀活化能等于其所包含的各基元反應(yīng)的活化能對(duì)于該基元反應(yīng)速率系數(shù)的權(quán)重平均值。星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。State星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。回主目錄 O返回氫與碘的反應(yīng)分別用穩(wěn)態(tài)近似和平衡假設(shè)來(lái)求中間產(chǎn)物 [I]的表達(dá)式,并比較兩種方法的適用范圍。2023/3/9星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。 用于 k1(k1— 缺點(diǎn): 所得最終動(dòng)力學(xué)方程中只有一個(gè)星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。? 精細(xì)平衡原理 指出: 處于平衡時(shí)體系中每個(gè)基元反應(yīng)必存在一逆反應(yīng),且以相等的速率與之保持平衡。星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178?;刂髂夸?O返回精細(xì)平衡原理顯然,上式只有二個(gè)是線性無(wú)關(guān)的。 2023/3/92. 精細(xì)平衡機(jī)理不允許由下列單向循環(huán)機(jī)理來(lái)保持平衡:2023/3/9足道的反應(yīng)機(jī)理。回主目錄 O返回? 由實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)得到反應(yīng)速率方程或反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程后,還必須進(jìn)一步揭示其反應(yīng)機(jī)理。? ( 2)利用動(dòng)力學(xué)基本原理,寫(xiě)出各個(gè)基元反應(yīng)以及各基元反應(yīng)的速率及其對(duì)溫度的依賴(lài)關(guān)系。星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。 星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。 回主目錄 O返回非鏈反應(yīng)機(jī)理的推測(cè)? 由于在化學(xué)動(dòng)力學(xué)的研究中,首先得到的是總反應(yīng)的速率方程,因而人們總是力圖在反應(yīng)機(jī)理與速率方程間找出某種聯(lián)系,這是基于下面兩點(diǎn)基本設(shè)想: 星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。如果由實(shí)驗(yàn)確定的總反應(yīng)速率方程為為總反應(yīng)計(jì)量方程中出現(xiàn)的某種穩(wěn)定組分, ni∑niRi。為第 2023/3/9實(shí)驗(yàn)速率方程 2023/3/9(+3)+ (1)Ce3+Ce4+回主目錄 O返回非鏈反應(yīng)機(jī)理的推測(cè)2023/3/9根據(jù)規(guī)則I來(lái)確定速率決定步驟活化絡(luò)合體總組成時(shí),必須注意兩種情況; n回主目錄 O返回非鏈反應(yīng)機(jī)理的推測(cè)? 規(guī)則 Ⅱ 星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。2023/3/9A+ B→ 產(chǎn)物,如速率方程中,反應(yīng)物 則在反應(yīng)歷程中的速率決定步驟前必有反應(yīng)物分子的離解平衡,一般有兩種: A 例 87級(jí),必有反應(yīng)物分解。大,因此應(yīng)用規(guī)則 Ⅲ 所指的第二種情況,反應(yīng)物 回主目錄 O返回非鏈反應(yīng)機(jī)理的推測(cè)星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。SO4,如速率方程出現(xiàn) [Ri]3/2星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。 ROH + Cl顯然,本反應(yīng)無(wú)簡(jiǎn)單級(jí)數(shù),但當(dāng) 星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。R+形式上與實(shí)驗(yàn)速率方程一致,且知 星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。 星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。mol1 CH3,C2H5等自由基 。2023/3/9星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。例 2. 快 慢 快 快例 1. 慢 快 快2023/3/9當(dāng)臭氧含量降低到一定程度,稱(chēng)之為 空洞 。星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。所以地球上必須控制氮氧化物和氯氟烴的排放。回主目錄 O返回直鏈反應(yīng) (straight回主目錄 O返回。鏈引發(fā)鏈終止鏈傳遞2023/3/9reaction)實(shí)驗(yàn)測(cè)定的速率方程總包反應(yīng)推測(cè)反應(yīng)機(jī)理為:reaction)F直鏈反應(yīng)F直鏈反應(yīng)中三個(gè)主要步驟F穩(wěn)態(tài)近似F用穩(wěn)態(tài)近似導(dǎo)直鏈反應(yīng)速率方程F鏈反應(yīng)的表觀活化能F氫與碘的反應(yīng)F支鏈反應(yīng)F何時(shí)發(fā)生支鏈爆炸F氫與氧生成水氣的反應(yīng)用穩(wěn)態(tài)近似法求碘原子濃度用平衡態(tài)假設(shè)法求碘原子濃度2023/3/9星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。回主目錄 O返回臭氧層空洞的產(chǎn)生與防止 在離地面 1050只需用平衡態(tài)近似法求出第 1, 2步的速率。利用速?zèng)Q步近似,可以使復(fù)雜反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)方程推導(dǎo)步驟簡(jiǎn)化。回主目錄 O返回?cái)M定反應(yīng)歷程的例子、活化能與實(shí)驗(yàn)值基本相符,所以擬定的反應(yīng)歷程是合理的。星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。=k[C2H6] Ea=可以預(yù)見(jiàn),隨著分子動(dòng)態(tài)學(xué)的發(fā)展,分子束等實(shí)驗(yàn)技術(shù)的應(yīng)用,直接證明反應(yīng)歷程的時(shí)代已經(jīng)來(lái)到,逐步揭開(kāi)反應(yīng)歷程之謎也一定能實(shí)現(xiàn)。 規(guī)則 Ⅴ 星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。 故可推測(cè)反應(yīng)歷程 Ⅱ 為 速?zèng)Q步當(dāng) [Cl]《 [OH]時(shí),則 于是,可根據(jù)規(guī)則 Ⅰ ,設(shè)想其反應(yīng)歷程 Ⅰ為 星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。RCl+ OH若所研究的反應(yīng)無(wú)簡(jiǎn)單級(jí)數(shù),如速率方程分母是幾項(xiàng)之加和等,這種反應(yīng)在不同的極限情況下有不同的反應(yīng)級(jí)數(shù),其速率決定步驟的活化絡(luò)合體之組成也在變化,這時(shí)可從極限情況入手,運(yùn)用前述幾條經(jīng)驗(yàn)規(guī)則推測(cè)反應(yīng)歷程,再由極限推廣到一般。 于是可按規(guī)則 Ⅰ 及規(guī)則 Ⅲ 處理。等自由基和自由基離子等,且從各基元反應(yīng)活化能所得總反應(yīng)表觀活化能與實(shí)驗(yàn)結(jié)果十分接近,說(shuō)明上述反應(yīng)機(jī)理是非??赡艿?。2023/3/9離解之可能性不如 速率方程中有 星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。B出現(xiàn)分?jǐn)?shù)級(jí)數(shù),如 回主目錄 O返回非鏈反應(yīng)機(jī)理的推測(cè)? 規(guī)則 Ⅲ 若某組分在速率方程中存在,而計(jì)量方程中不存在(即其計(jì)量系數(shù)為零),則該組分一定是催化劑。 若反應(yīng)歷程中某反應(yīng)物的計(jì)量系數(shù)大于該反應(yīng)物的反應(yīng)級(jí)數(shù),則在速率決定步驟后必有該反應(yīng)物參加的反應(yīng)存在 。? Ⅱ ―12023/3/9 k= k2K。回主目錄 O返回非鏈反應(yīng)機(jī)理的推測(cè) 速率決定步驟 快速平衡根據(jù)以上分折,可推測(cè)反應(yīng)歷程如下:2023/3/9Ce4+Ce3+回主目錄 O返回非鏈反應(yīng)機(jī)理的推測(cè)? 而其凈電荷為 2根據(jù)規(guī)則 I, 該反應(yīng)歷程中速率決定步驟活化絡(luò)合體的元素總組成應(yīng)為 回主目錄 O返回非鏈反應(yīng)機(jī)理的推測(cè)例 86種物質(zhì)的電荷 如果 星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。式中 2023/3/9 ( 1)速率因素:理論速率方程應(yīng)與實(shí)驗(yàn) 速率方程相一致。 ? ( 3)通過(guò)嚴(yán)格或近似的數(shù)學(xué)運(yùn)算,消去反應(yīng)速率方程中不穩(wěn)定中間物的濃度,得到只包含穩(wěn)定組分濃度的反應(yīng)速率方程或進(jìn)一步解出其反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程以及其對(duì)溫度的依賴(lài)關(guān)系。? ( 1)從一定客觀事實(shí)或前人總結(jié)的知識(shí)出發(fā),對(duì)所研究的總包反應(yīng)擬出可能的機(jī)理。2023/3/9回主目錄 O返回精細(xì)平衡原理,表明其為多途徑的,則精細(xì)平衡原理要求在平衡時(shí),正向反應(yīng)每一項(xiàng)都與逆反應(yīng)熱力學(xué)相當(dāng)項(xiàng)成平衡。1. 反應(yīng)機(jī)理中六個(gè)速率常數(shù)不是獨(dú)立的?;刂髂夸?O返回精細(xì)平衡原理而達(dá)平衡時(shí):由之可得: 星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。由之得下列線性齊次代數(shù)方程組: 2023/3/9第二:在接近平衡的體系中,不應(yīng)擬定其逆反應(yīng)不大可能發(fā)生的基元反應(yīng)。星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。因此,若能研究出任何一般原理用以指導(dǎo)、選擇實(shí)際機(jī)理或至少幫助我們?cè)趲讉€(gè)可能機(jī)理中剔除一部分,這就顯得十分重要。優(yōu)點(diǎn): 所得動(dòng)力學(xué)方程的形式簡(jiǎn)單 k1—應(yīng)用條件 穩(wěn)態(tài)近似法 —回主目錄 O返回用平衡假設(shè)法求碘原子濃度 顯然這個(gè)方法簡(jiǎn)單,但這個(gè)方法只適用于 快平衡下面是慢反應(yīng) 的機(jī)理 ,即 k1k2。星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。2023/3/9星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。 假定反應(yīng)進(jìn)行一段時(shí)間后,體系基本上處于穩(wěn)態(tài),這時(shí), 各中間產(chǎn)物的濃度可認(rèn)為保持不變, 這種近似處理的方法稱(chēng)為穩(wěn)態(tài)近似,一般活潑的中間產(chǎn)物可以采用穩(wěn)態(tài)近似。星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。由平衡態(tài)近似法得到的速率方程為復(fù)雜反應(yīng)的活化能2023/3/9回主目錄 O返回又 復(fù)雜反應(yīng)的活化能無(wú)法用簡(jiǎn)單的圖形表示,它只是組成復(fù)雜反應(yīng)的各基元反應(yīng)活化能的數(shù)學(xué)組合。星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。 這極大值的位置和高度決定于兩個(gè)速率系數(shù)的相對(duì)大小,如下圖所示:2023/3/9step)。星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。2023/3/9星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。值即為有利于目的物 得出:2023/3/9Ea,2≥Ea,1, Ea,3, 應(yīng)采用高溫;若 星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。ABC平行反應(yīng)中溫度選擇原理( 1)如果 活化能高的反應(yīng),速率系數(shù)隨溫度的變 化率也大。2023/3/9回主目錄 O返回兩個(gè)二級(jí)平行反應(yīng)的微、積分公式2023/3/9bx1x2 [Cl2]回主目錄 O返回兩個(gè)二級(jí)平行反應(yīng)的微、積分公式 [C6H5Cl] x2[C]t=0 總的反應(yīng)速率等于所有平行反應(yīng)速率之和。Side2023/3/9Tm為平衡溫度。星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。于是,在反應(yīng)體系的組成一定時(shí),使反應(yīng)速率達(dá)最大,又使反應(yīng)達(dá)平衡的二條件滿(mǎn)足( 回主目錄 O返回? 其凈反應(yīng)速率可表為: 為此需選擇一最適宜的反應(yīng)溫度 星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。 Kc較小,則 υA 受 受 k1 影響。低溫時(shí) 得溫度對(duì)對(duì)峙反應(yīng)的影響2023/3/9及 星期二?上一內(nèi)容 ?下一內(nèi)容 178。得 ?由 E1—— 分別為正、逆反應(yīng)的活化能 ,?rUm為定容反應(yīng) 熱力學(xué)能 [變 ]。
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