二氧化鈦紫外光催化降解鹽基杏黃染料廢水的研究(已改無錯字)
2022-07-23 00:32:13 本頁面
【正文】 化學(xué)反應(yīng)儀中，每隔5min抽取一次溶液，分別測定吸光度，研究初始pH對杏黃溶液降解的影響。 杏黃溶液的標(biāo)準(zhǔn)曲線將已配制的1g/，2mL，1mL，，0mL分別置于50mL比色管中，加蒸餾水至刻線，得到50mg/L,40mg/L,20mg/L,10mg/L,5mg/L和0ml/L的杏黃溶液，用可見分光光度計在最佳波長下測定各個濃度的吸光度，以吸光度為縱坐標(biāo)，濃度為橫坐標(biāo)制得杏黃溶液標(biāo)準(zhǔn)曲線。 分析方法將實驗過程中得到的各個吸光度A，帶入標(biāo)準(zhǔn)曲線，求得濃度，由濃度計算TiO2催化劑對杏黃溶液降解率q，其公式為：q=（C0Ct）/C0 *100%其中C0，Ct分別為杏黃溶液初始濃度和時間t時的濃度。圖2 杏黃溶液標(biāo)準(zhǔn)曲線 杏黃溶液基本信息匯總[20]中文名稱：鹽基杏黃 英文名稱：Basic orange 結(jié)構(gòu)圖：圖3 鹽基杏黃結(jié)構(gòu)式分子式：C12H13ClN4熔點：118～℃性狀：紅褐色結(jié)晶性粉末或帶綠色光澤的黑色塊狀晶體。溶解情況：溶于水呈帶黃的橙色，溶于乙醇，微溶于丙酮，不溶于苯。鹽基杏黃結(jié)構(gòu)分析：根據(jù)光譜掃描結(jié)果得知，鹽基杏黃特征吸收波長分別在199nm，271nm和355nm處出現(xiàn)吸收峰值。 二氧化鈦的光催化活性研究 二氧化鈦用量對杏黃溶液光催化降解的影響二氧化鈦用量對杏黃溶液光催化降解的影響如圖4所示：圖4 二氧化鈦用量對杏黃溶液光催化降解的影響從圖4可以看出，隨著催化劑用量的增加，杏黃溶液的降解率也在顯著增加。催化劑用量比較少時，杏黃溶液降解的速率和最終降解率都比較低，進(jìn)行到25min時，%，%。從圖4可以看出，催化劑用量越大，杏黃溶液光解速率以及最終降解率也隨之越大，%，%，所以說催化劑用量并非越多越好，還應(yīng)考慮經(jīng)濟(jì)，需求等方面因素，然后適量投加。 初始濃度對杏黃溶液光催化降解的影響初始濃度對杏黃溶液光催化降解的影響如圖5所示：圖5 初始濃度對杏黃溶液光催化降解的影響二氧化鈦作為一種半導(dǎo)體材料，遵循經(jīng)典的LangmuirHinshelwood動力學(xué)模型，即當(dāng)反應(yīng)物濃度較低時，符合一級動力學(xué)規(guī)律，降解速率與濃度成正比；濃度較高時，反應(yīng)速率將不再隨濃度的變化而變化，表現(xiàn)為零級反應(yīng)；反應(yīng)物濃度介于兩者之間時，反應(yīng)級數(shù)介于01之間。對于多相光催化反應(yīng)，當(dāng)反應(yīng)物濃度較高時，反應(yīng)物分子可以在催化劑表面達(dá)到飽和吸附，反應(yīng)動力學(xué)速率完全取決于遷移到催化劑表面的電子與空穴的數(shù)量，與反應(yīng)物的初始濃度無關(guān)，故呈現(xiàn)零級反應(yīng)動力學(xué)特征。從圖5可以看出，反應(yīng)物的初始濃度越高，降解率越低。當(dāng)反應(yīng)物濃度較低時，反應(yīng)物分子在催化劑表面不能達(dá)到吸附飽和，并將優(yōu)先吸附在活性中心位，使降解率提高。此時，杏黃溶液的降解率主要取決于反應(yīng)物的濃度，呈現(xiàn)一級反應(yīng)動力學(xué)特征。一級反應(yīng)動力學(xué)一般方程為：dC/dt=kc解得：ln(C0/C)=kt由此可知，一級反應(yīng)動力學(xué)方程是ln(C0/C)與t的線性方程，其反應(yīng)動力學(xué)方程為：ln(C0/C)=k*t+b其中，C0為溶液初始濃度，C為反應(yīng)時間t時的濃度；k為速率常數(shù)；t為反應(yīng)時間。得到如下動力學(xué)反應(yīng)關(guān)系圖：圖6 動力學(xué)反應(yīng)關(guān)系圖從圖6可以清晰看到，杏黃溶液的初始濃度越高，透光率越差，被溶液吸收的光子能量就越多，二氧化鈦對光能的利用就越少，所以使得濃度越高，降解速率降低，降解率也降低。 反應(yīng)條件對杏黃溶液光催化降解的影響反應(yīng)條件對杏黃溶液光催化降解的影響如圖7所示：圖7 反應(yīng)條件對杏黃溶液光催化降解的影響從圖7可以看出，反應(yīng)條件對于杏黃溶液的光解反應(yīng)影響很大。僅有催化劑存在的條件下，杏黃溶液降解速率非常小，說明在無光條件下，杏黃溶液基本不會被二氧化鈦催化降解。而僅存在紫外光條件，不加入催化劑的情況下，杏黃溶液的降解率很低，說明杏黃溶液在沒有催化劑的條件下很穩(wěn)定，不易降解。在紫外光條件下加入催化劑后，杏黃溶液的降解率大大提高，%。這是因為在紫外光條件下，二氧化鈦所能接收的能量更多，從而使催化劑受激發(fā)產(chǎn)生的電子空穴對增加，向二氧化鈦表面遷移的電子空穴的數(shù)量就會增加，與吸附在催化劑表面的染料分子及其分解生成的中間產(chǎn)物發(fā)生反應(yīng)，提高降解率。 初始pH對杏黃溶液光催化降解的影響反應(yīng)條件對杏黃溶液光催化降解的影響如圖8所示：圖8 初始pH對杏黃溶液光催化降解的影響杏黃溶液在不同pH條件下的降解率如圖所示。從圖8可以看出，杏黃溶液在加入二氧化鈦催化劑條件下光解，在pH=3，5，7，9，11時，%，%，%，%，%，其中以pH=5時降解率達(dá)到了最大值,所以估計二氧化鈦催化劑最佳催化pH在5附近，為弱酸性。下圖為不同pH對二氧化鈦光催化降解杏黃溶液的動力學(xué)擬合曲線：圖9 不同pH對二氧化鈦光催化降解杏黃溶液動力學(xué)擬合曲線其中各個pH條件下的動力學(xué)方程和相關(guān)系數(shù)列于表2：表2 杏黃溶液各個pH條件下的動力學(xué)方程和相關(guān)系數(shù) pH 動力學(xué)方程 一級反應(yīng)速率常數(shù) 相關(guān)系數(shù)3 y = R2=5 y = R2=7 y = R2=9 y = R2=11 y = R2=從表2可以看出，此反應(yīng)的一級反應(yīng)速率模型具有較好的相關(guān)系數(shù)，對
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