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正文內(nèi)容

973項(xiàng)目申報(bào)書(shū)――重油梯級(jí)分離與高效轉(zhuǎn)化的基礎(chǔ)研究(留存版)

  

【正文】 轉(zhuǎn)化性能的優(yōu)劣依次將“可轉(zhuǎn)化”分子分離為催化裂化原料和加氫處理原料。 (3)系統(tǒng)研究重油分子在催化劑上的擴(kuò)散、吸附 及轉(zhuǎn)化行為,為構(gòu)建基于孔道結(jié)構(gòu)和酸性分布調(diào)變的重油高效潔凈轉(zhuǎn)化催化劑體系奠定理論基礎(chǔ)。主要研究?jī)?nèi)容為: (1)認(rèn)識(shí)重脫殘?jiān)椭辛虻衔?、多環(huán)芳烴及金屬有機(jī)化合物加氫反應(yīng)的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)行為,建立平衡催化劑裂化和加氫活性的催化劑活性調(diào)控方法;根據(jù)重脫殘?jiān)偷姆肿咏Y(jié)構(gòu)特點(diǎn),構(gòu)筑具有適宜孔道與酸性分布的特定功能型加氫處理催化劑載體材料;系統(tǒng)研究重脫殘?jiān)图託涮幚硇芘c反應(yīng)物料的流動(dòng)、傳質(zhì)和催化劑性能之間的內(nèi)在規(guī)律,確定催化劑級(jí)配方案和最優(yōu)的工藝條件。項(xiàng)目研究目標(biāo)、實(shí)現(xiàn)目標(biāo)必須解決的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題以及研究重點(diǎn)與上一期 973項(xiàng)目的聯(lián)系及區(qū)別見(jiàn)表 。在進(jìn)行實(shí)驗(yàn)室溶劑體系優(yōu)化的基礎(chǔ)上,利用 100 噸 /年中試裝置進(jìn)行工藝條件優(yōu)化和對(duì)獲得的梯級(jí)分離窄餾分進(jìn)行催化轉(zhuǎn)化性能研究,基于 100 噸 /年中試裝置實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和 萬(wàn)噸 /年示范裝置操作數(shù)據(jù)的對(duì)比分析,結(jié)合計(jì)算流體力學(xué) (CFD)模擬和工藝流程模擬,完全有可能獲得梯級(jí)分離過(guò)程及其關(guān)鍵裝備的設(shè)計(jì)與放大方法,并在項(xiàng)目依托部門(mén)的支持下獲得示范應(yīng)用。 (3)根據(jù)清潔汽油要求確定汽油的加氫改質(zhì)方案;了解柴油加氫改質(zhì)過(guò)程的機(jī)理,建立柴油加氫催化劑的活性相結(jié)構(gòu)模型,了解活性相的形成機(jī)制 。 (2)掌握萃余殘?jiān)?、操作條件及汽提器結(jié)構(gòu)形式等對(duì)二元顆粒流化與汽提性能的影響規(guī)律 。 2. 在重油梯級(jí)分離過(guò)程的放大規(guī)律及設(shè)計(jì)方法方面: (1)采用建立的熱力學(xué)模型,模擬梯級(jí)分離過(guò)程可引入萃取塔的物流對(duì)萃取分離塔各部位物料平衡及組成的影響; (2)采用直接取樣法和數(shù)值模擬方法,考察不同條件下助流劑與萃余殘?jiān)w粒的混合和分離特性; (3)基于理論分析、數(shù)值模擬 與實(shí)驗(yàn) 測(cè)量 , 研究大差異二元顆粒體系旋流分離和過(guò)濾分離性能的計(jì)算模型; (4)對(duì)優(yōu)選的噴嘴形式進(jìn)行熱態(tài)實(shí)驗(yàn),測(cè)量噴嘴的特性參數(shù)和造粒后瀝青顆粒的密度和粒度,研究噴嘴放大規(guī)律; (5)對(duì)不同尺寸和結(jié)構(gòu)的造粒塔內(nèi)的多相流動(dòng)、氣固分離、溶劑氣化和氣固換熱耦合過(guò)程進(jìn)行研究,解決造粒塔的冷卻和溫度控制問(wèn)題、粘性顆粒的氣固分離問(wèn)題,為造粒塔的工業(yè)放大提供參考。 (1)建立 “助流化劑 +重油 殘?jiān)?”湍流床 氣化反應(yīng)器和 “助流化劑 +氣化灰渣 ”耦合流化床燃燒器的 放大設(shè)計(jì)準(zhǔn)則 ,確定反應(yīng)器構(gòu)型和操作參數(shù); (2)形成重油殘?jiān)咝У臀廴疽?guī)?;茪涞脑图夹g(shù); (3)總結(jié)研究工作,提交總結(jié)報(bào)告。 與設(shè)計(jì)方法方面: (1)進(jìn)行重油殘?jiān)c煤共氣化反應(yīng)特性的基礎(chǔ)研究; (2)固定氣速,考察助流化劑引入比例對(duì)“助流化劑 +重油 殘?jiān)?”異性混合顆粒湍流床流化特性的影響 ; 固定助流化劑引入比例,考察環(huán)流床內(nèi)環(huán) 氣速、外環(huán)氣速以及提升管氣速的變化對(duì)異性顆粒耦合流化床床層壓降、床層的局部密度分布、床層內(nèi)顆粒停留時(shí)間分布的影響; (3)建立 “助流化劑 +氣化灰渣 ”異性 顆粒體系 流動(dòng)模型,并進(jìn)行數(shù)值模型分析。 (3)確定重油特征分子中氮、硫、金屬在化學(xué)轉(zhuǎn)化過(guò)程中 的轉(zhuǎn)移規(guī)律 。 (3)在 SCI源期刊上發(fā)表論文 4篇,申請(qǐng)發(fā)明專(zhuān)利 1件。類(lèi)似的技術(shù)路線(xiàn)在國(guó)內(nèi)外未見(jiàn)報(bào)導(dǎo)。 “可轉(zhuǎn)化”與“不可轉(zhuǎn)化”分子的高選擇性重油梯級(jí)分離體系和工藝過(guò)程,掌握重油梯級(jí)分離過(guò)程和重油殘?jiān)鼩饣茪溥^(guò)程的放大規(guī)律,建立重油梯級(jí)分離和重油殘?jiān)鼩饣茪溥^(guò)程的設(shè)計(jì)放大方法;發(fā)展催化材料的復(fù)合與組裝方法,研制出 1個(gè)級(jí)配系列的重油加氫處理催化劑、 2~3個(gè)重油催化裂化催化劑和 2~3個(gè)重油加工產(chǎn)品改質(zhì)催化劑;集成上述成果,形成以“梯級(jí)分離為龍頭、以催化轉(zhuǎn)化為核心、以殘?jiān)木C合利用相配套”的重油高效潔凈轉(zhuǎn)化新技術(shù)路線(xiàn),并在產(chǎn)業(yè)部門(mén)的 支持下獲得示范應(yīng)用,在產(chǎn)品質(zhì)量滿(mǎn)足未來(lái)清潔燃料標(biāo)準(zhǔn)的前提下使劣質(zhì)重油轉(zhuǎn)化的輕質(zhì)產(chǎn)品收率較焦化工藝路線(xiàn)提高 5個(gè)百分點(diǎn)。為此,必須解決如下基礎(chǔ)問(wèn)題: (1)基于對(duì)重脫殘?jiān)椭袩N類(lèi) 分子和非烴分子 (主要是含硫、含氮化合物以及金屬有機(jī)化合物 )在分子水平上結(jié)構(gòu)特征的認(rèn)識(shí),分別設(shè)計(jì)具有定向脫殘?zhí)?、脫硫、脫氮和加氫裂化功能的催化劑孔結(jié)構(gòu)與酸性能,發(fā)展精確調(diào)控催化劑載體孔結(jié)構(gòu)、表面酸性、組分間相互作用強(qiáng)度及活性相粒子形貌和尺寸的方法;基于各反應(yīng)器的反應(yīng)深度及其對(duì)催化劑活性的要求,確定各催化劑金屬組分的類(lèi)型及含量,掌握金屬組分的不同引入方法對(duì)于催化劑中金屬活性組分狀態(tài)及性能的影響規(guī)律,獲得具有定向脫殘?zhí)?、脫金屬、脫硫、脫氮和加氫裂化功能的催化劑制備方法;研制配套的保護(hù)劑、脫金屬催化劑、脫硫催化劑、 脫氮催化劑,考察各催化劑活性水平對(duì)產(chǎn)物性質(zhì)的影響,確定各催化劑的適用工藝參數(shù)范圍;基于上述催化劑系列,發(fā)展重脫殘?jiān)图託涮幚硇逻^(guò)程。 (3)從分子層次描述重油分子在催化劑上的擴(kuò)散、吸附 及轉(zhuǎn)化規(guī)律,突破集總動(dòng)力學(xué)采用平均組成結(jié)構(gòu)對(duì)重油轉(zhuǎn)化機(jī)理描述的局限性,指導(dǎo)重油輕質(zhì)化催化劑的研究開(kāi)發(fā)。 (3)了解重油殘?jiān)奈锢砘瘜W(xué)性質(zhì),研究殘?jiān)鼩饣茪涞臒崃W(xué)與動(dòng)力學(xué),發(fā)展適合于重油殘?jiān)鼩饣脑鞖怏w系、進(jìn)料方式和反應(yīng)器構(gòu)型,形成重油殘?jiān)鼩饣茪涞墓に嚵鞒?,為百萬(wàn)噸級(jí)的工業(yè)應(yīng)用奠定基礎(chǔ)。 (6)深入認(rèn)識(shí)重油加工產(chǎn)品中硫、氮等雜原子化合物在加氫精制催化劑上的反應(yīng)規(guī)律,發(fā)展降低加氫精制過(guò)程操作苛刻度的催化劑制備新方法,獲得 2~3種可工業(yè)化的加氫脫硫、脫氮催化劑。 (二 )技術(shù)途徑 實(shí)現(xiàn)上述總體研究思路的技術(shù)途徑是: 973 項(xiàng)目建立的以重油超臨界流體萃取為核心的重油無(wú)破壞性精細(xì)分離分析方法的基礎(chǔ)上,以高分辨質(zhì)譜為主要手段詳細(xì)解析重油中“可轉(zhuǎn)化”和“不可轉(zhuǎn)化”分子的結(jié)構(gòu)、性質(zhì)及其在不同沸程超臨界流體萃取窄餾分中的分布規(guī)律,重點(diǎn)考察溶劑體系的組成及工藝條件對(duì)“不可轉(zhuǎn)化”分子分離選擇性的影響;對(duì)不同沸程的超臨界流體萃取窄餾分進(jìn)行催化轉(zhuǎn)化性能研究,闡明“不可轉(zhuǎn)化”分子對(duì)“可轉(zhuǎn)化”分子轉(zhuǎn)化效率及產(chǎn)物性質(zhì)的影響,為超臨界流體萃取分離體系的優(yōu)化和工藝操作條件的優(yōu)化提供依據(jù);采用實(shí)驗(yàn)研究和分子模擬相結(jié)合的方法,考察催化劑孔 道結(jié)構(gòu)和酸性分布對(duì)重油轉(zhuǎn)化效率和產(chǎn)物分布的影響,為構(gòu)建基于孔道結(jié)構(gòu)和酸性分布調(diào)變的催化劑體系奠定基礎(chǔ)。 四、年度計(jì)劃 年度 研究?jī)?nèi)容 預(yù)期目標(biāo) 第 一 年 面: (1)通過(guò)超臨界深度精細(xì)分離,獲得重油烴類(lèi)及非烴組 分的濃縮組分,采用 1HNMR、13CNMR、 FTIR 及 SARA、分子量、元素組成等分析方法,獲得重油組分的組成信息及平均結(jié)構(gòu)信息; (2)進(jìn)行重油及其分離組分的 FTICRMS分析及解析方法研究 。 (2)掌握熱解過(guò)程中 N、 S等有害元素和 Ni、 V等重金屬元素的遷移、分布規(guī)律 。 與設(shè)計(jì)方法方面: (1)研究重油殘?jiān)鼰峤夂蜌饣匦砸约皻堅(jiān)鼰峤夂蜌饣臒崃W(xué)和動(dòng)力學(xué); (2)考察 “氣化助流化劑 ”煤粉顆粒引入比例對(duì)重油殘?jiān)鲃?dòng)性能的影響 ,并 對(duì)聚團(tuán)進(jìn)行 機(jī)理 分析; (3)進(jìn)行 “助流化劑 +氣化灰渣 ”異性顆粒耦合流化床燃燒器大型冷模 實(shí)驗(yàn) 裝置的設(shè)計(jì) , 考察 “助流化劑 +殘?jiān)?”混合顆粒湍流床 的流動(dòng) 特性 ,建立 “助流化劑 +重油殘?jiān)?”異性 顆粒體系 流動(dòng)模型,并進(jìn)行數(shù)值模型分析。 年度 研究?jī)?nèi)容 預(yù)期目標(biāo) 第 五 年 面: (1)建立 組成 結(jié)構(gòu) 性質(zhì)組成之間的定量關(guān)系,通過(guò)性質(zhì)與組成的關(guān)聯(lián)驗(yàn)證分子結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的關(guān)系 ; (2)系統(tǒng)分析重油特征分子結(jié)構(gòu)、雜原子分布等對(duì) 重油 化學(xué)轉(zhuǎn)化的作用規(guī)律 ,研究 重油分子 在催化 裂化、加氫裂化、加氫脫硫、脫氮和脫金屬等過(guò)程中的反應(yīng)行為, 闡明 重油分子的轉(zhuǎn)化 性質(zhì) 與其結(jié)構(gòu)的關(guān)系。 計(jì)方法方面: (1)建設(shè)具有多級(jí)梯級(jí)分離功能的實(shí)驗(yàn)室連續(xù)梯級(jí)分離裝置,依據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果驗(yàn)證模擬結(jié)果; (2)考察造粒塔內(nèi)氣體在助流劑與萃余殘?jiān)w粒床層內(nèi)的流動(dòng)特性; (3)優(yōu)化噴嘴結(jié)構(gòu),確定能夠控制瀝青顆粒密度和粒度的控制噴嘴形式以及工業(yè)裝置進(jìn)料系統(tǒng); (4)根據(jù)前期基礎(chǔ)研究結(jié)果,設(shè)計(jì)工業(yè)大型造粒塔和氣固分離系統(tǒng),并進(jìn)行 性能預(yù)測(cè);基于前述計(jì)算模型,研究旋風(fēng)分離器和過(guò)濾器的設(shè)計(jì)方法,并編制設(shè)計(jì)軟件。 年度 研究?jī)?nèi)容 預(yù)期目標(biāo) 第 三 年 面: (1)構(gòu)建重質(zhì)油特征分子結(jié)構(gòu)庫(kù),采用分子模擬驗(yàn)證和完善分子結(jié)構(gòu)信息;通過(guò)重質(zhì)油特征組分與超臨界溶劑的相平衡研究獲得重質(zhì)油分子的相間轉(zhuǎn)移規(guī)律; (2)考察模型催化裂化催化劑上重油分子的催化轉(zhuǎn)化規(guī)律; 模擬重 油特征分子在不同結(jié)構(gòu)催化劑 (如 催化 裂化、 加氫處理、 加氫裂化 )上 的反應(yīng)機(jī)理 。 (4)在 SCI源期刊上發(fā)表論文 3篇。 (1)獲得不同超臨界流體萃取窄餾分的收率、性質(zhì)及組成分布,獲得重油非烴濃縮組分的性質(zhì); (2)獲得高 分辨質(zhì)譜分析重油的優(yōu)化操作條件,并建立特征分子群的解析方法; (3)建立重油催化劑結(jié)構(gòu)模型 。 973 項(xiàng)目所獲得的若干催化新材料及有關(guān)重油催化轉(zhuǎn)化行為的新認(rèn)識(shí),將研究工作的重點(diǎn)從微觀層次
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