【正文】 崔老師循循善誘的教導(dǎo)和認真嚴謹?shù)目茖W(xué)研究態(tài)度讓我銘記在心。R5a,。在每一個計算中LANL2DZ設(shè)置和有效的核心勢能都用來描述鋯原子和硅原子。它通過泛函來計算電子相關(guān)，其將電子能量分為幾個部分，動能，電子核相互作用，庫侖排斥，以及其余部分的交換相關(guān)項，最后一部分又根據(jù)密度泛函方法分解為交換和相關(guān)項。電子結(jié)構(gòu)理論方法為：電子結(jié)構(gòu)可以通過求解定態(tài)薛定諤方程（也成為不含時薛定諤方程）得到。量子化學(xué)方法的軟件包，如：MOPAC、Zindo、Gaussian，Dmol和Games、CASTEP等。為了求解HartreeFock方程，1951年羅特漢(C. C. J. Roothaan)進一步提出將方程中的分子軌道用組成分子的原子軌道線性展開，發(fā)展出了著名的RHF方程，這個方程以及在這個方程基礎(chǔ)上進一步發(fā)展的方法是現(xiàn)代量子化學(xué)處理問題的主要方法[19]。B、ZrCl4的第二個氯原子失去也可以在水及其產(chǎn)物的前體R1a和R1b,也就是說,R3a和R3b處完成反應(yīng)。對于第三個和第四個cl原子，其在二聚物上的聚集反應(yīng)在低溫下更有利。因此獲得氯在二氧化鋯薄膜的原子沉積層的反應(yīng)途徑是十分重要的。在海特勒和倫敦之后，化學(xué)家們也開始應(yīng)用量子力學(xué)理論，并且在兩位物理學(xué)家對氫氣分子研究的基礎(chǔ)上建立了三套闡釋分子結(jié)構(gòu)的理論。(1).分子軌道理論：分子體系中的電子用單電子波函數(shù)滿足Pauli不相容原理的直積(如Slater行列式)來描述，其中每個單電子波函數(shù)通常由原子軌道線性組合得到(類似于原子體系中的原子軌道)，被稱作分子軌道，分子軌道理論是目前應(yīng)用最為廣泛的量子化學(xué)理論方法。(2) 設(shè)置Gaussian的計算支持Gaussian的全部主要計算功能；自動確定電荷和自旋多重度；定義任務(wù)類型和化學(xué)模型；簡單設(shè)置ONIOM計算；自動設(shè)置適當(dāng)?shù)腖ink 0命令；隨時監(jiān)測計算。將原子軌道(AO)積分轉(zhuǎn)換成分子軌道的計算，可用的方法有incore（將AO積分全部存在內(nèi)存里），直接（不需儲存積分），半直接（儲存部分積分），和傳統(tǒng)方法（所有AO積分儲存在硬盤上）。在目前的研究中，一個更大的Si23H24二聚體被用來降低團簇大小效應(yīng)。在R3a和R3b中都可以發(fā)現(xiàn)物理吸附，應(yīng)當(dāng)指出的是，氫原子的相互粘結(jié)的羥基來自不同的R1a/R1b,R2a/R2b,R3a/R3b導(dǎo)致HCL發(fā)生物理吸附?？梢园l(fā)現(xiàn)R5b相對于R5a有較低的活化能和反應(yīng)熱，因此我們認為R5b比R5a反應(yīng)有利。在此，我深表感謝！感謝各位老師的指導(dǎo)，感謝各位同學(xué)的幫助，感謝所有給與我?guī)椭椭С值娜?。?℃時一個標準大氣壓下：R3a是一個放熱反應(yīng)，R3b是一個吸熱反應(yīng)。從圖2可以看出R3a是一個放熱反應(yīng)，R3b是一個吸熱反應(yīng)。B3LYP與其它泛函相比，對分子基態(tài)得到的特性一般相差不大，所以B3LYP很常用。即可對任何一般的收縮Gaussian函數(shù)進行單電子和雙電子積分。因為這款軟件在計算時占用資源不大，所以通過引入該軟件解決實際問題來強化學(xué)生對《結(jié)構(gòu)化學(xué)》這門課程重要性的認識 。在計算方法方面，隨著計算機的發(fā)展，量子化學(xué)計算方法也飛速發(fā)展，在1920年代至今的數(shù)十年內(nèi)，涌現(xiàn)出了組態(tài)相互作用方法、多體微擾理論、密度泛函理論以及數(shù)量眾多形式不一的旨在減少計算量的半經(jīng)驗計算方法，由于量子化學(xué)家們的工作，現(xiàn)在已經(jīng)有大量商用量子化學(xué)計算軟件出現(xiàn)，其中很多都能夠在普通PC機上實現(xiàn)化學(xué)精度的量化計算，昔日神秘的量子化學(xué)理論，已經(jīng)成為化學(xué)家常用的理論工具[21]。dinger)各自建立了矩陣力學(xué)和波動力學(xué)，標志著量子力學(xué)的誕生，同時也為化學(xué)家提供了認識物質(zhì)化學(xué)結(jié)構(gòu)的新理論工具。二氧化鋯薄膜的原子層沉積反應(yīng)被廣泛用作四氯化鋯[6，7，11，12]和四碘化鋯[8,13]的金屬前驅(qū)物，其中的氧通常來自于水、過氧化氫，臭氧[8,13,14]。關(guān)鍵詞：密度函數(shù)理論，ZrCl4，薄膜，原子層沉積A density functional theory study on the reactions of chlorine loss in ZrCl4thin films by atomiclayer depositionAbstractThe chlorine loss reactions of ZrCl4 thin films of ALD on the hydroxylated silicon surface have been studied by the density functional theory. Fourteen possible pathways have been designed to investigate the detailed chlorine loss reaction mechanism. Based on the eExperiment shows that HCl selfelimination is the dominant reaction pathway at the low temperatures, and that hydrolysis is the dominant pathway at the high temperatures for the second chlorine loss , calculations show that find that raising temperature would not result in HCl selfelimination reaction to be unfavorable. For the third and the fourth chlorines loss, the reactions on the twodimer trench cluster are energetically more favorable at the low temperatures. However, the third chlorine loss occurs on the adjacent dimers, and the fourth chlorine loss occurs on the samedimer