整體結(jié)構(gòu)型催化燃燒催化劑的制備及其性能研究-化工開(kāi)題報(bào)告-文獻(xiàn)綜述-全文預(yù)覽
【正文】 學(xué)生姓名 宋小英 學(xué) 號(hào) 201001390416 指導(dǎo)教師 盧晗鋒 專業(yè)班級(jí) 化學(xué)工程與工藝2010（2）班所在學(xué)院 化學(xué)工程與材料學(xué)院 提交日期 2014年2月 開(kāi)題報(bào)告一．選題的目的和意義 研究背景隨著科學(xué)技術(shù)的迅猛發(fā)展，大氣中排放的揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)日益增多。cs, 193。整體式催化劑獨(dú)特的骨架結(jié)構(gòu)具有大量宏觀尺度上的中空孔道，內(nèi)部的孔道全是從一端到另一端直通，骨架基體起支撐體的作用，稱為第一載體；分散擔(dān)體通常以涂層的形式涂覆在骨架基體上，稱為第二載體，為了增大第一載體的比表面積，減少活性組分的用量和使活性組分更加均勻地分布在載體上，涂層材料一般具有高表面積，如γA1203。高效催化燃燒催化劑是催化燃燒技術(shù)的關(guān)鍵核心，以塊狀載體作為骨架基體的催化劑稱為規(guī)整結(jié)構(gòu)催化劑，也稱為整體式催化劑。 其他涂層研究開(kāi)發(fā)新VOCs催化劑涂層材料上是人們關(guān)注點(diǎn)之一,目前開(kāi)發(fā)的新的涂層材料有La2OZrOTiOSnOY2O3及CeO2—Y2O3等。作為涂層的代表，碳涂層的研究一直引起研究者的極大興趣。但是，大量的研究亦表明，當(dāng)活性組分為鈣欽礦復(fù)合氧化物時(shí)，在一定的溫度下，氧化鋁會(huì)與許多金屬氧化物發(fā)生固相反應(yīng)生成活性較低的鋁酸鹽而導(dǎo)致失活。γAl2O3涂層加入CeO2經(jīng)過(guò)高溫處理之后，Ce3+進(jìn)入A12O3晶格，阻礙了晶體的生長(zhǎng)和γAl2O3轉(zhuǎn)變，使活化的涂層在高溫下保持穩(wěn)定，抑制活性的損失。 （3）以擬薄水鋁石為原料制備鋁溶膠，然后在載體上涂覆以形成氧化鋁涂層的溶膠凝膠方法。因此，實(shí)際應(yīng)用中對(duì)蜂窩陶瓷涂層提出了新的要求。常見(jiàn)的涂層有γAl2O碳、沸石等。 一般的情況下，在制備堇青石蜂窩陶瓷載體時(shí)，由于高溫鍛燒會(huì)導(dǎo)致載體材料燒結(jié)，造成其比表面積減小小。金屬合金載體還有很好的耐熱和機(jī)械沖擊性，這些優(yōu)點(diǎn)使它在催化燃燒催化劑中占有越來(lái)越優(yōu)越的地位。4SiO22A12O3蜂窩載體熱膨脹系數(shù)低、高強(qiáng)度、大的幾何表面、小的氣流阻力、低震動(dòng)磨損、較好的傳熱、傳質(zhì)性能、實(shí)用性好而且設(shè)計(jì)不受外型和安裝位置的限制。所選擇的載體一般要具備下列條件：（1） 為了在載體表面能均勻地負(fù)載具有高比表面積的涂層，載體必須具有適合的表面組成和結(jié)構(gòu)；（2） 比熱和熱容比較低,導(dǎo)熱系數(shù)適宜,使催化劑能在最短時(shí)間內(nèi)使反應(yīng)物達(dá)到反應(yīng)溫度；（3） 有足夠大的的比表面積從而涂層能均勻地涂覆在載體上；（4） 具有優(yōu)良的耐高溫性和抗熱震性；（5） 有適宜的幾何形狀以降低壓降；（6） 有足夠的機(jī)械強(qiáng)度,以承受反應(yīng)過(guò)程中的機(jī)械和熱的沖擊。上述幾種類型中，蜂窩狀的規(guī)整載體是目前研究報(bào)道最多的，最常見(jiàn)，應(yīng)用最廣泛的一種。又如CeO2 具有優(yōu)異的儲(chǔ)放氧能力及良好的氧化還原性能, 目前已被廣泛用做整體催化劑涂層材料。研究發(fā)現(xiàn)，將以La/γAl2O3為載體的催化劑涂覆在堇青石，然后涂覆鈣鈦礦型金屬氧化物制成整體式催化劑后，整體式催化劑上活性相得到了更好的分散，活性及熱穩(wěn)定性都比顆粒狀催化劑要好。鈣鈦礦型催化劑具有ABO3的結(jié)構(gòu)，A多為L(zhǎng)a等稀土金屬，B多為Fe、CO、Mn等過(guò)渡金屬，由于A和B一般可以部分被取代，所以這樣鈣鈦礦型催化劑的數(shù)量很多。當(dāng)醋酸甲酯質(zhì)量濃度為9 g／m3 和質(zhì)量空速為12 L／(g單一過(guò)度金屬氧化物因?yàn)榇呋阅懿患?，在整體結(jié)構(gòu)型催化劑中應(yīng)用比較少，下面將介紹復(fù)合金屬氧化物和鈣鈦礦型金屬氧化物在整體結(jié)構(gòu)型催化劑中的應(yīng)用。性對(duì)于貴金屬，非貴金屬催化劑的缺點(diǎn)是起燃溫度高、熱穩(wěn)定性不好、在潮濕環(huán)境下容易失活，因此對(duì)非貴金屬這些方面的研究都是重點(diǎn)。但是化學(xué)鍍法也有其缺點(diǎn)，化學(xué)鍍法要求鈀金屬濃度很大，且對(duì)基體形狀要求比較苛刻，成本比較大。所以，浸漬法制備負(fù)載型貴金屬整體式催化劑時(shí)，制備過(guò)程較為繁雜、能耗大、費(fèi)時(shí)、成本高。貴金屬在氧化反應(yīng)中的活性順序通常為RuRhPdOsIrPt，不同的貴金屬對(duì)不同的反應(yīng)物具有不同的催化燃燒活性。活性組分有兩類：一類是責(zé)金屬，如鉑、鈀、銣等；另一類是非貴金屬，如銅、鉻、錳等。 整體結(jié)構(gòu)型催化劑因有以上有點(diǎn)而被用于汽車尾氣處理、煙道氣凈化等高溫催化燃燒的理想催化劑。Pt，Pd等貴金屬催化劑由于起燃溫度較低而選擇性較高，但是由于其儲(chǔ)量稀少、價(jià)格昂貴而催化劑性價(jià)比低。相對(duì)其他處理技術(shù)，催化燃燒具有以下優(yōu)點(diǎn)：1）起燃溫度低，催化燃燒一般可使反應(yīng)溫度下降300一600℃，大部分烴類和CO在300一450℃之間即可氧化，能耗少；2）催化燃燒是無(wú)火焰燃燒，比較安全；3）處理效率高，催化燃燒法治理有機(jī)廢氣的凈化率一般在95%以上；4）生成氮氧化物很少，幾乎沒(méi)有二次污染；5）碳?xì)浠衔餄舛炔粫?huì)影響催化燃燒；6）催化燃燒可以處理成分復(fù)雜、濃度范圍廣的各種有機(jī)廢氣的處理；7）設(shè)備較簡(jiǎn)單，耗能少，見(jiàn)效比較快； 催化燃燒有以上諸多優(yōu)點(diǎn)和應(yīng)用前景，因此其實(shí)目前最有前景的VOCs處理方法，因此最重要的是開(kāi)發(fā)高效、高穩(wěn)定性的催化燃燒催化劑。在石油化工、制藥、印刷、噴漆、機(jī)動(dòng)車、制鞋等行業(yè)排放的廢氣中，都含有發(fā)性有機(jī)廢氣(VOCs)，這些揮發(fā)性有機(jī)廢氣會(huì)引起光化學(xué)煙霧從而破壞地球生態(tài)環(huán)境和損害人類身體健康，對(duì)人類健康造成很大威脅。目前VOCs的污染問(wèn)題受到各國(guó)的高度重視，我國(guó)已頒布了《大氣污染物綜合排放標(biāo)準(zhǔn)》，制定了各類有機(jī)污染物（烴類、芳香烴、鹵代烴、含氧烴等）在空氣中嚴(yán)格的排放標(biāo)。催化燃燒主要利用催化劑使有機(jī)廢氣在較低的溫度條件下充分燃燒，是典型的氣一固相催化反應(yīng)。貴金屬催化劑和金屬氧化物催化劑是催化燃燒VOCs所用的2大類催化劑。整體式催化劑與傳統(tǒng)粒狀催化劑相比，有點(diǎn)如下:(1) 傳熱系數(shù)好，耐熱沖擊、熱應(yīng)力高、熔點(diǎn)高等；(2) 傳質(zhì)快；(3) 壓力降低，減少床層過(guò)熱點(diǎn)的產(chǎn)生；(4) 有較大幾何表面積，擴(kuò)散距離短，有利于反應(yīng)物進(jìn)出和生成物排出。 第二章 整體結(jié)構(gòu)型催化燃燒催化劑 活性組分在整體式催化劑中起到至關(guān)重要的作用，是處理VOCs污染的關(guān)鍵因素，對(duì)此的研究也尤為熱門，其性能直接決定著催化效果。有關(guān)貴金屬催化燃燒催化劑的研究中，一般著重側(cè)重于催化載體的制備，有效提高貴金屬在載體上的分散狀態(tài)，這種有效地分散狀態(tài)通過(guò)制備技術(shù)得到，從而提高負(fù)載催化劑的催化燃燒性能。雖然貴金屬起燃溫度低，這是作為整體結(jié)構(gòu)型催化劑較大的優(yōu)點(diǎn)，而
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