動(dòng)力學(xué)蒙特卡洛方法(kmc)及相關(guān)討論(參考版)
2025-01-18 01:38本頁面
【正文】 [15] . Gibson and J. Bruck, J. Phys. Chem. A 104, 1876 (2000).{o}nsson, J. Chem. Phys. 111, 7010 (1999).{o}nsson, J. Chem. Phys. 115, 9657 (2001).[11] T. Tian and K. Burrage, J. Chem. Phys. 121, 10356 (2004).[9] C. Domain, . Becquart and L. Malerba, J. Nucl. Mater. 335, 121 (2004).[8] . Novotny, Phys. Rev. Lett. 74, 1 (1994)。[6] . Voter, Phys. Rev. B 34, 6819 (1986).[4] . Dawnkaski, D. Srivastava and . Gamson, J. Chem. Phys. 102, 9401 (1995).[3] P. Kratzer, Multiscale Simulation Method in Molecular Science (NIC Serices, Vol. 42, Forschungszentrum, J252。[1] . Voter, {\it Radiation Effects in Solids} (Springer 2006) p. 124.不過對(duì)于躍遷途徑復(fù)雜的體系演化而言，CR的效率無疑是很有吸引力的。Slepoy和Thompson等進(jìn)一步提出分流拒絕(positionrejection, CR)方法以實(shí)現(xiàn)搜索用時(shí)與途徑總數(shù)無關(guān)的算法 [16]：(1)先找出和，按照()將條途徑分為個(gè)組，(2)然后生成隨機(jī)數(shù)，按照上述二叉樹尋找所落入的組別，(3)再生成兩個(gè)隨機(jī)數(shù)和，設(shè)，其中為該組中包含的途徑數(shù)，如果，則選擇途徑，否則重復(fù)步驟(3)，直至有一條途徑被選中為止。按照二叉樹安排不同數(shù)目的之和可以改進(jìn)到 [15]：將所有作為樹葉(不足2整數(shù)次冪的葉子由0填補(bǔ))，每兩片葉子之和作為父節(jié)點(diǎn)，依次類推直至樹根。和KMC方法一般情況下KMC的大部分時(shí)間花費(fèi)在選擇途徑上。Trushin提出可以利用包括至激活原子第三殼層的所有格點(diǎn)(順時(shí)針排列)的占據(jù)與否(分別標(biāo)記為1和0)來構(gòu)建二進(jìn)制數(shù)，從而根據(jù)始態(tài)和終態(tài)的標(biāo)號(hào)來唯一地標(biāo)識(shí)某條途徑 [14]，例如，激活原子標(biāo)為1，其第一殼層的原子標(biāo)記為2,3,，依此類推，然后將原子的標(biāo)號(hào)作為二進(jìn)制的數(shù)位，這樣，每一個(gè)穩(wěn)態(tài)都有唯一的一個(gè)二進(jìn)制數(shù)與之對(duì)應(yīng)。建立起即時(shí)的途徑庫之后再通過普通KMC算法進(jìn)行模擬。Henkelman和J246。因?yàn)楹芏嗤緩竭h(yuǎn)離一般的直覺，而且在演化過程中體系有可能尋找到新的途徑?；诩磿r(shí)動(dòng)態(tài)分析的KMC方法(onthefly KMC)到目前為止，所有的KMC都是在模擬之前建立好所有可能的躍遷途徑。具體請(qǐng)參閱文獻(xiàn)[10,11]。 重復(fù)上述過程。 按照更新體系； 給定恒定時(shí)間步長，滿足； 其算法如下：VII. BDleap KMC [11]Tian和Burrage提出可以用二項(xiàng)式分布BD取代PD，因?yàn)橛猩舷蓿钥梢杂行У慕鉀Q這個(gè)問題。 (17)其中 Gillespie仔細(xì)考慮了的選擇條件，稱為蛙跳條件(leap condition)：因此的元素代表反應(yīng)所引起的種分子的數(shù)目變化。對(duì)于給定的，反應(yīng)速率是占據(jù)態(tài)的函數(shù)。設(shè)在爐內(nèi)共有種分子，在時(shí)刻各自的個(gè)數(shù)為，則在粒子數(shù)空間中構(gòu)成一個(gè)矢量，或稱為一個(gè)組態(tài)。因?yàn)槊恳徊侥M體系不止發(fā)生一次躍遷，所以模擬的速度可以大大加快。這就是等時(shí)蛙跳算法leap KMC [10,11]。 (16)與PD不同，BD中的是有界的，為0到之間的任意整數(shù)。 (15)為了和本文中的標(biāo)號(hào)一致，我們將躍遷的成功率表示為，將方程(15)重新寫為如果給定成功數(shù)，則恰好等于的概率是一個(gè)二項(xiàng)式分布：需要指出，是無界的，范圍是任意非負(fù)整數(shù)。泊松隨機(jī)數(shù)定義為給定事件發(fā)生率以及觀測(cè)時(shí)間下事件發(fā)生的數(shù)目。KMC的若干進(jìn)展等時(shí)蛙跳算法(leap KMC)這些困難都限制了OKMC的普及。這些參數(shù)會(huì)在多大程度上決定OKMC的準(zhǔn)確程度無法預(yù)先得知。從中可以看出，對(duì)于OKMC，一個(gè)棘手的問題是需要預(yù)先想到所有的事件。在模擬不同實(shí)體間的反應(yīng)時(shí)，需要特別考慮其形心的間距，如果小于反應(yīng)距離，即，反應(yīng)一定進(jìn)行，否則認(rèn)為兩個(gè)實(shí)體互相獨(dú)立。但是在OKMC的模擬中，的直接確定非常困難，因此一般的策略是對(duì)于特定的事件(包括實(shí)體自身的運(yùn)動(dòng)以及不同實(shí)體間的反應(yīng)等)，躍遷勢(shì)壘保持恒定，而將前置因子視為實(shí)體規(guī)模(所包含的原子/空位數(shù)目)的函數(shù)，通過MD模擬得出，一般而言可以表示為形如的表達(dá)式，其中和是擬合參量，是實(shí)體規(guī)模。本文前面已經(jīng)指出，可以表達(dá)為的形式。模擬過程中我們需要追蹤該實(shí)體的形心，從而決定其位置、移動(dòng)距離等等。需要注意的地方是在OKMC中并不存在原子點(diǎn)陣。實(shí)體動(dòng)力學(xué)蒙特卡洛方法(Object kinetic Monte Carlo, OK
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