zrcl4分子層在羥化硅表面消去氯原子反應(yīng)機(jī)理的理論研究畢業(yè)論文(完整版)
【正文】 的有力工具，最近幾年，密度泛函方法(Density Functional Theory Methods，DFT)得到了廣泛的應(yīng)用。通過(guò)這種近似，薛定諤方程可以轉(zhuǎn)化為一個(gè)”簡(jiǎn)單”的電子哈密頓量的本征值方程。(3) 顯示Gaussian的計(jì)算結(jié)果優(yōu)化的結(jié)構(gòu)；分子軌道；振動(dòng)頻率的簡(jiǎn)正模式；原子電荷；電子密度曲面；靜電勢(shì)曲面；NMR屏蔽密度；曲面可以用實(shí)面，半透明和網(wǎng)格形式顯示；曲面可以按照不同的特性著色。 Gaussian軟件[23]Gaussian是一個(gè)量子化學(xué)軟件包，是目前應(yīng)用最廣泛的計(jì)算化學(xué)軟件之一，其代碼最初由理論化學(xué)家1998年諾貝爾化學(xué)獎(jiǎng)得主約翰、波普爵士編寫。(2).HF方法：HartreeFock方法,用單個(gè)Slater行列式構(gòu)造近似的波函數(shù)，通過(guò)對(duì)該行列式形式的波函數(shù)變分極小來(lái)確定據(jù)確定具體的波函數(shù)形式， 是其他高級(jí)分子軌道理論方法的基礎(chǔ)。這樣的計(jì)算顯然是人力所不能完成的，因而在此后的數(shù)十年中，量子化學(xué)進(jìn)展緩慢，甚至為從事實(shí)驗(yàn)的化學(xué)家所排斥。萊納斯?鮑林(L. Pauling)在最早的氫分子模型基礎(chǔ)上發(fā)展了價(jià)鍵理論，并且因?yàn)檫@一理論獲得了1954年度的諾貝爾化學(xué)獎(jiǎng)；1928年，物理化學(xué)家馬利肯(R. Mulliken)提出了最早的分子軌道理論，1931年，休克（E. H252。R6a,R7a和R7b途徑同樣適用于表示第四個(gè)氯分別與水的前體和R4b R4a,R5a和R5b的產(chǎn)物的消去反應(yīng)。實(shí)驗(yàn)[15]表明兩個(gè)氯原子配體在低溫下（如180℃）從四氯化鋯的脈沖中被釋放出來(lái)，剩下的二氯基團(tuán)在水的脈沖表面被釋放出來(lái)。關(guān)鍵詞：密度函數(shù)理論，ZrCl4，薄膜，原子層沉積A density functional theory study on the reactions of chlorine loss in ZrCl4thin films by atomiclayer depositionAbstractThe chlorine loss reactions of ZrCl4 thin films of ALD on the hydroxylated silicon surface have been studied by the density functional theory. Fourteen possible pathways have been designed to investigate the detailed chlorine loss reaction mechanism. Based on the eExperiment shows that HCl selfelimination is the dominant reaction pathway at the low temperatures, and that hydrolysis is the dominant pathway at the high temperatures for the second chlorine loss , calculations show that find that raising temperature would not result in HCl selfelimination reaction to be unfavorable. For the third and the fourth chlorines loss, the reactions on the twodimer trench cluster are energetically more favorable at the low temperatures. However, the third chlorine loss occurs on the adjacent dimers, and the fourth chlorine loss occurs on the samedimer more easily at the high temperatures.Keywords: Density functional theory,ZrCl4, Thin film, Atomic layer deposition目錄 5 6 10 10 11 12 12 Gaussian軟件 12 Gaussian基本功能 13 Gaussian 03計(jì)算原理 13 14實(shí)驗(yàn)部分 15 16 21 24參考文獻(xiàn) 25致謝 27根據(jù)ZrO2高的介電常數(shù)，廣泛的能帶間隙，高的熱穩(wěn)定性，在highk材料的候選物中，ZrO2是替代二氧化硅的一種很有前景的應(yīng)用材料[1]。然而，計(jì)算表明升高溫度不會(huì)導(dǎo)致HCL自身的消除反應(yīng)處于不利地位。二氧化鋯薄膜的原子層沉積反應(yīng)被廣泛用作四氯化鋯[6，7，11，12]和四碘化鋯[8,13]的金屬前驅(qū)物，其中的氧通常來(lái)自于水、過(guò)氧化氫，臭氧[8,13,14]。R2a和R2b對(duì)于第二個(gè)氯原子的消去反應(yīng)顯示了兩個(gè)可能的途徑:A、R1a和R1b易于和它鄰近的氫原子發(fā)生反應(yīng)。dinger)各自建立了矩陣力學(xué)和波動(dòng)力學(xué)，標(biāo)志著量子力學(xué)的誕生，同時(shí)也為化學(xué)家提供了認(rèn)識(shí)物質(zhì)化學(xué)結(jié)構(gòu)的新理論工具。1930年，福克（V. A. Fock）對(duì)Hartree方程補(bǔ)充了泡利原理，提出HartreeFock方程，進(jìn)一步完善了由哈特里發(fā)展的Hartree方程。在計(jì)算方法方面，隨著計(jì)算機(jī)的發(fā)展，量子化學(xué)計(jì)算方法也飛速發(fā)展，在1920年代至今的數(shù)十年內(nèi)，涌現(xiàn)出了組態(tài)相互作用方法、多體微擾理論、密度泛函理論以及數(shù)量眾多形式不一的旨在減少計(jì)算量的半經(jīng)驗(yàn)計(jì)算方法，由于量子化學(xué)家們的工作，現(xiàn)在已經(jīng)有大量商用量子化學(xué)計(jì)算軟件出現(xiàn)，其中很多都能夠在普通PC機(jī)上實(shí)現(xiàn)化學(xué)精度的量化計(jì)算，昔日神秘的量子化學(xué)理論，已經(jīng)成為化學(xué)家常用的理論工具[21]。徐光憲院士說(shuō)過(guò)“進(jìn)入21世紀(jì)以來(lái)，計(jì)算方法與分子模擬、虛擬實(shí)驗(yàn)、已經(jīng)繼實(shí)驗(yàn)方法、理論方法之后，成為第三個(gè)重要的科學(xué)方法
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